メタマテリアルにおける表面プラズモンポラリトンと磁気双極子共鳴の結合効果

背景

天然に存在する材料がTHz領域を超えて磁気応答の飽和を示すことはよく知られています。光周波数での光と物質の相互作用では、光が物質と相互作用するときに電場によって電荷に加えられる力が磁場によって加えられる力よりもはるかに大きいため、光の磁気成分は一般に無視できる役割を果たします[1 ]。過去数年間、光周波数でかなりの磁気応答を示すさまざまな金属または誘電体ナノ構造を開発することは、メタマテリアルの分野で熱心な研究の問題でした。最近、ナノスケールでの光磁場の特性評価への関心が高まっていますが、物質と光磁場の相互作用が弱いため、依然として課題となっています[2]。同時に、可視からの広いスペクトル範囲で磁場増強を伴う強力な磁気応答を得るための多くの努力もなされてきた[3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13、 14,15,16,17,18,19,20,21,22]から赤外線[23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37 、38,39,40,41,42,43,44]レジーム。強い磁気応答を強調する物理的メカニズムは、主に、金属-絶縁体-金属（MIM）サンドイッチ構造[3、12、16、31、32、40]、金属スプリットリング共振器[3、12、16、31、32、40]を含むさまざまなナノ構造におけるMD共鳴の励起です。 29、30、36、41、42]、高屈折率誘電体ナノ粒子[14、15、17、18、20、21]、プラズモンナノアンテナ[6、8、24、25、26、28、34、37 、43]、メタ分子[7、9、11、13、19、33、35、38]など。磁場増強を伴う強力な磁気応答を得るために、MD共鳴は、高品質係数を備えたさまざまな狭帯域共鳴モードにも結合されます。たとえば、表面格子共鳴[4、22、39、44]、ファブリペロー空洞共鳴[ 10、23]、ブロッホ表面波[5]、およびタムプラズモン[27]。光周波数での磁場の大幅な増強を伴う強力な磁気応答には、MD自発放出[45,46,47,48,49,50,51,52]、磁気非線形性[53,54、 55,56]、光学的に制御された磁場エッチング[57]、磁気光学カー効果[58]、磁場勾配に基づく光学ピンセット[59、60]、円形二色性（CD）測定[61]など。プラズモニック電気双極子共鳴は、金属ナノ粒子の近くの磁場を大幅に増強することができ、SPPへのその結合は、磁場をさらに増強し、他の興味深い物理的現象を生成することができることはよく知られています。ただし、SPPとMD共鳴の結合効果に関する研究はわずかです。

この作業では、AgナノディスクアレイとSiO _{2で構成されるメタマテリアルにおけるSPPとMD共鳴の結合効果による、光周波数での磁場の大幅な増強とラビ分裂の興味深い現象を数値的に示します。} Ag基板上のスペーサー。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモン相互作用はMD共鳴を形成します。 Agナノディスクアレイの周期性により、Ag基板の表面でSPPが励起されます。 SPPの励起波長がAgナノディスクのアレイ周期を変更することによってMD共鳴の位置に近づくように調整されると、SPPとMD共鳴は2つの混成モードに結合され、その位置は2つの発振器の結合モデルによって十分に予測できます。 SPPとMD共鳴の強い結合レジームでは、混成モードは明らかな反交差を示し、ラビ分裂の興味深い現象をもたらします。さらに、Agナノディスクの下の磁場は大幅に強化されており、磁気非線形性などの潜在的なアプリケーションが見つかる可能性があります。

SPPとMD共鳴の結合効果のために設計されたメタマテリアルのユニットセルは、図1に概略的に示されています。Agナノディスクは xy 上にあります。 平面であり、座標原点はSiO ₂ の中心にあると想定されています。 スペーサー。入射光は負の z を伝播します -軸方向、 x に沿った電界と磁界 -軸と y -それぞれ軸方向。反射および吸収スペクトルと電磁界分布は、有限差分時間領域（FDTD）法に基づく商用ソフトウェアパッケージ「EastFDTD」を使用して計算されます[62]。数値計算では、SiO ₂ の屈折率 は1.45であり、Agの周波数依存比誘電率は実験データから取得されます[63]。この作業は主に数値調査に焦点を当てていますが、設計されたメタマテリアルは次の手順で実験的に実現する必要があります。SiO ₂ スペーサーは最初に熱蒸着によってAg基板上にコーティングされ、次にAgナノディスクアレイがSiO ₂ 上に製造されます。 電子ビームリソグラフィー（EBL）などのいくつかの高度なナノファブリケーション技術によるスペーサー。

AgナノディスクとSiO ₂ で構成されるメタマテリアルの概略図 Ag基板上のスペーサー。幾何学的パラメータ： p _x および p _y x に沿った配列期間です および y それぞれ方向; t はSiO ₂ の厚さです スペーサー; d および h Agナノディスクの直径と高さです。 E _in 、 H _in 、および K _in x に沿った、入射光の電場、磁場、波数ベクトルです。 、 y 、および z それぞれ軸

メソッド

図2は、アレイ周期が p の場合の、光の法線入射下での一連のメタマテリアルの計算された吸収および反射スペクトルを示しています。 _x x に沿って -軸方向が550nmから900nmに50nm刻みで増加しました。 p ごとに _x 、2つの共振モードがスペクトルに見られ、その結果、それぞれ図2aとbに2つの吸収ピークと2つの反射ディップが現れます。 2つの共振モードの位置と帯域幅は、アレイ周期 p に強く依存します。 _x 。 p の場合 _x =900 nm、吸収の右の鋭いピークはほぼ1に達します。MIM構造でのこのような強い光吸収は、通常、完全吸収と呼ばれます[64,65,66]。さらに、配列期間 p の影響も調査しました。 _y y に沿って -メタマテリアルの光学特性の軸方向（ここには示されていません）。 p を同時に変更することがわかります _y 両方の p が高次SPPモードである場合を除いて、光学特性に大きな影響はありません。 _x および p _y 700nmに増加します。高次SPPモードでは、アレイ期間がさらに長くなるため、明らかに赤方偏移が発生します。図2では、 p を維持することによって _y =500 nmは変更されず、 x で伝播する最低次のSPPモードのみ -軸方向は、対象のスペクトル範囲で励起されます。以下では、これら2つの共鳴モードが、設計されたメタマテリアルのSPPとMD共鳴の間の強い結合に起因することを示します。

法線入射吸収（ a ）と反射（ b ）550〜1000 nmの波長範囲で、図1に概略的に示されているメタマテリアルのスペクトル。配列期間 p _x x に沿って -軸の方向は、550nmから900nmまで50nm刻みで変化します。その他の幾何学的パラメータ： d =150 nm、 h =50 nm、 t =30 nm、および p _y =500nm。わかりやすくするために、 a の個々のスペクトル および b 互いに垂直方向にそれぞれ90％と60％オフセットされています

図2の2つの共振モードの物理的メカニズムを明らかにするために、異なるアレイ周期の2つの共振モードの位置を正確に予測する2つの発振器の結合モデルを提案しました p _x 。結合モデルでは、オシレーターの1つはSPPで、もう1つはMDです。 SPPとMDの間の強い結合により、2つの混成モード、つまり高エネルギー状態と低エネルギー状態が形成され、そのエネルギーは次の式で計算できます[67]：

ここで、 E _MD および E _SPP それぞれMDとSPPの励起エネルギーです。 Δは結合強度を表します。図3の黒丸は、異なるアレイ周期 p での2つの共振モードの位置を示しています。 _x 、および赤い線の2つの分岐は、結合強度Δ=100meVの結合振動子モデルによって計算された対応する結果を示します。明らかに、上記のモデルは2つの共振モードの位置をうまく予測しました。これは、図2の2つの共鳴モードの出現が、メタマテリアルにおけるSPPとMDの相互作用の結果であることを示唆しています。

黒丸は図2の吸収ピークまたは反射ディップの位置を示し、2本の赤い曲線はSPPとMDモードの結合モデルによって予測された対応する位置を示しています。 SPP（黒い対角線）とMDモード（水平な緑の線）の共振波長も表示されます

図3の黒い対角線は、さまざまなアレイ周期 p でのSPPの励起波長を示しています。 _x 、これは、Agナノディスク格子の逆格子ベクトルを法線入射下でのSPPの運動量と一致させることによって計算されます[68]。図3の緑色の水平線は、MDモードの位置を示しています。このモードの共振波長は、主にAgナノディスクのサイズとSiO ₂ の厚さによって決まります。 スペーサーですが、配列の周期には依存しません。 p の2本の線の交差点 _x =750 nm、SPPとMDは位置が重なっており、強く結合しています。したがって、図2の2つの共鳴モードの位置は、明らかな反交差を示し、ラビ分裂の興味深い現象を形成します[67]。強い結合レジームから遠く離れて、2つの共鳴モードの位置は2つの線のほぼ1つに従います。

ラビ分裂のほかに、SPPとMDの間の強い結合の別の効果は磁場の増強です。この効果を発揮するために、図4では、最初にλの共鳴波長での電磁界の分布をプロットします。 ₁ およびλ ₂ 図3で p のラベルが付けられています _x =550nm。この場合、SPPとMDの位置は遠く、図3に示すように、それらの結合は弱くなります。λの共振波長で ₁ 、電界はAgナノディスクの端の近くに高度に閉じ込められており、左側と右側に2つの電界「ホットスポット」があり、SiO ₂ に伸びています。 スペーサー（図4aを参照）。磁場はSiO ₂ 内に集中します スペーサーであり、Agナノディスクの下に最大値があります（図4bを参照）。このような電磁界の分布特性は、主にMD共鳴の典型的な特性です[69,70,71]。 λの共振波長で ₂ 、 y に沿って伸びる平行な電磁界バンド -軸方向は形成されますが、Agナノディスクの近くでは乱れます（図4cおよびdを参照）。実際、このような電磁界分布は主にSPPの励起に対応します[68]。

a – d 正規化された電界強度（ E / E _in ） ² および磁場の強さ（ H / H _in ） ² xoz で SiO ₂ の中心を横切る平面 λ ₁ の共振波長のスペーサー およびλ ₂ 図3でラベル付けされています。赤い矢印は電界の方向を表し、色は電界の強さを示します

図5に、λの共鳴波長での電磁界の分布をプロットします。 ₃ およびλ ₄ 図3で p のラベルが付けられています _x =700nm。この場合、図3に示すように、SPPとMDの位置が近く、それらの結合が比較的強くなります。その結果、2つの共振モードの位置がλから赤方偏移します。 ₁ およびλ ₂ λへ ₃ およびλ ₄ 、それぞれ、Agナノディスクの近くの電磁場はさらに強化されます。図5aおよびbに明確に示されているように、λの共振波長で ₃ 、最大電界および磁界は、入射磁界の約3500倍および2560倍に拡張されます。これは、λの共鳴波長での対応する値よりも1.80倍および1.82倍強力です。 ₁ 、 それぞれ。図5cおよびdでは、λの共鳴波長での最大電界および磁界 ₄ は、入射フィールドの約1650倍と870倍に拡張されます。これは、λの共鳴波長での対応する値よりも6.98倍と3.53倍強力です。 ₂ それぞれ。

a – d 図4と同じですが、λの共振波長で ₃ およびλ ₄ 図3のラベル付き

図6は、λの共振波長での電磁界分布を示しています。 ₅ およびλ ₆ 図3で p のラベルが付けられています _x =900nm。 λでの混合モード ₅ 図2に明確に示されているように、帯域幅は非常に狭いです。その結果、その電磁界は大幅に強化され、最大電磁界は入射電磁界のそれぞれ6500倍と6100倍を超えます。電磁界の大幅な強化は、非線形光学およびセンシングに潜在的なアプリケーションを見つける可能性があります[72、73]。図6bでは、 y に平行な3つの比較的弱い電界増強バンドが存在します。 -軸方向と中央の顕著なフィールドホットスポット。このような電界分布は、SPPとMDのハイブリダイゼーション機能を直接示しています。 λでの混合モード ₆ 図6cおよびdに示すように、帯域幅が広く、SPPよりもMDのコンポーネントが多くなっています。

a – d 図4と同じですが、λの共振波長で ₅ およびλ ₆ 図3のラベル付き

結論

この作業では、AgナノディスクアレイとSiO ₂ で構成されるメタマテリアルにおけるSPPとMD共鳴の結合効果を数値的に調査しました。 Ag基板上のスペーサー。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモン相互作用はMD共鳴を形成します。 Agナノディスクアレイの周期性により、Ag基板の表面でSPPが励起されます。 Agナノディスクのアレイ周期を変化させることによりSPPの励起波長をMD共鳴の位置に近づけるように調整すると、SPPとMD共鳴は2つの混成モードに結合され、その位置は2つの結合モデルによって正確に予測できます。発振器。 SPPとMD共鳴の強い結合レジームでは、混成モードは明らかな反交差を示し、したがって、ラビ分裂の興味深い現象をもたらします。同時に、Agナノディスクの下の磁場が大幅に強化され、磁気非線形性などの潜在的なアプリケーションが見つかる可能性があります。