Agナノディスクメタマテリアルにおける表面プラズモンポラリトンと磁気双極子共鳴の結合

概要

AgナノディスクアレイとSiO₂スペーサーをAg基板上に構成したメタマテリアルにおいて、表面プラズモンポラリトン（SPP）と磁気双極子（MD）共鳴の結合効果を数値的に検討した。Agナノディスクアレイの周期性によりAg基板表面でSPPが励起され、個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモン相互作用によってMD共鳴が形成される。Agナノディスクのアレイ周期を変化させてSPPの励起波長をMD共鳴の位置に近づけると、SPPとMD共鳴が結合し、2つの混成モードへと分裂する。これらのモード位置は2振動子結合モデルで良好に予測できる。強い結合領域では、混成モードが明確な反交差（アンチクロッシング）を示し、ラビ分裂という興味深い現象が生じる。さらに、Agナノディスク直下の磁場が大幅に増強され、磁気非線形性などへの応用が期待される。

背景

自然界の物質はTHz帯域以上で磁気応答が飽和することが知られている。光周波数での光物質相互作用において、光の磁気成分は一般に無視できる役割しか果たさない。なぜなら、電場が電荷に及ぼす力は磁場の力よりもはるかに大きいためである。しかし近年、光学周波数で顕著な磁気応答を示す金属または誘電体ナノ構造の開発が、メタマテリアル分野で盛んに研究されている。ナノスケールでの光学磁場計測への関心も高まっているが、物質と光学磁場の相互作用が弱いため課題が残る。同時に、可視光から赤外領域まで広い波長域で、磁場増強を伴う強い磁気応答を得る試みも多数報告されている。強い磁気応答の物理機構は主に、金属-絶縁体-金属（MIM）サンドイッチ構造、金属スプリットリング共振器、高屈折率誘電体ナノ粒子、プラズモニックナノアンテナ、メタ分子など、様々なナノ構造におけるMD共鳴の励起に基づく。さらに、MD共鳴を表面格子共振、ファブリペロ空洞共振、ブロッホ表面波、タムプラズモンなどの高Q値狭帯域共振モードと結合させ、強い磁気応答と磁場増強を実現する研究も進んでいる。光学周波数での強い磁気応答と磁場増強は、MD自発放出、磁気非線形性、光制御磁場エッチング、磁気光学カー効果、磁場勾配を用いた光学ツイーザー、円二色性測定など、多くの潜在的応用が期待される。プラズモニック電気双極子共鳴は金属ナノ粒子近傍の電場を大きく増強し、SPPとの結合で更なる電場増強や興味深い物理現象を生むが、SPPとMD共鳴の結合効果に関する研究はごく少数にとどまっている。

本研究では、AgナノディスクアレイとSiO₂スペーサーをAg基板上に形成したメタマテリアルにおいて、SPPとMD共鳴の結合効果により光学周波数で磁場が大幅に増強され、ラビ分裂という興味深い現象が生じることを数値的に実証する。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモン相互作用でMD共鳴が形成され、Agナノディスクアレイの周期性でAg基板表面にSPPが励起される。Agナノディスクのアレイ周期を変えてSPP励起波長をMD共鳴位置に近づけると、SPPとMD共鳴が結合し、2振動子結合モデルで予測可能な2つの混成モードへと分裂する。強い結合領域では混成モードが明確な反交差を示し、ラビ分裂が生じる。同時にAgナノディスク直下の磁場が大幅に増強され、磁気非線形性などへの応用が期待される。

設計したメタマテリアルの単位胞を図1に示す。Agナノディスクはxy平面上にあり、座標原点はSiO₂スペーサー中心に置く。入射光は負のz軸方向に伝播し、電場と磁場はそれぞれx軸、y軸方向にある。反射・吸収スペクトルと電磁場分布は、FDTD法に基づく市販ソフトウェア「EastFDTD」で計算した。SiO₂の屈折率は1.45、Agの周波数依存誘電率は実験データを用いた。本研究は主に数値検討だが、設計メタマテリアルは熱蒸着でSiO₂スペーサーをAg基板上に成膜し、電子ビームリソグラフィ（EBL）などの先端ナノ加工技術でAgナノディスクアレイを形成することで実験的に実現可能である。

手法

図2は、正入射光照射下でアレイ周期p_xを550から900nmまで50nm刻みで変化させた一連のメタマテリアルの吸収・反射スペクトルを示す。各p_xで2つの共振モードが見られ、吸収スペクトルに2つの吸収ピーク、反射スペクトルに2つの反射ディップが現れる。これらの共振モードの位置と帯域幅はp_xに強く依存する。p_x=900nmでは右側の鋭い吸収ピークがほぼ1に達し、このようなMIM構造での強い光吸収は完全吸収と呼ばれる。また、y軸方向のアレイ周期p_yの影響も調べた（図示せず）。p_yを同時に変化させても光学特性への有意な影響はなく、p_xとp_yの両方を700nmに増やしたときに高次SPPモードが現れるのみである。この高次SPPモードはアレイ周期をさらに増やすと明確な赤方偏移を示す。図2ではp_y=500nm固定で、関心スペクトル範囲ではx軸方向に伝播する最低次SPPモードのみが励起される。以下、図2の2共振モードが設計メタマテリアルにおけるSPPとMD共鳴の強い結合に起因することを示す。

図2の2共振モードの物理機構を明らかにするため、2振動子結合モデルを提案し、異なるp_xでの2共振モード位置を正確に予測した。モデルでは一方の振動子をSPP、もう一方をMDとする。SPPとMDの強い結合により、高エネルギー状態と低エネルギー状態の2混成モードが形成され、そのエネルギーは次の式で計算できる：

E_± = (E_MD + E_SPP)/2 ± √(Δ/2 + (E_MD - E_SPP)²/4)

ここで、E_MDとE_SPPはMDとSPPの励起エネルギー、Δは結合強度である。図3の開いた黒丸は異なるp_xでの2共振モード位置、赤の2曲線は結合強度Δ=100meVとした結合振動子モデルの計算結果である。モデルが共振モード位置を良好に予測しており、図2の2共振モードがメタマテリアル内のSPPとMDの相互作用によるものであることを示唆する。

図3の黒対角線は、Agナノディスク格子の逆格子ベクトルと正入射下のSPP運動量をマッチングさせて計算した、異なるp_xでのSPP励起波長である。水平緑線はMDモード位置を示し、その共振波長は主にAgナノディスクサイズとSiO₂スペーサー厚で決まり、アレイ周期に依存しない。p_x=750nmで2線が交差する点ではSPPとMDが位置的に重なり、強く結合する。したがって図2の2共振モード位置は明確な反交差を示し、ラビ分裂という興味深い現象を形成する。強い結合領域から遠ざかると、2共振モード位置は2線のいずれかにほぼ従う。

ラビ分裂のほか、SPPとMDの強い結合によるもう一つの効果は磁場増強である。これを示すため図4では、p_x=550nmで図3のλ₁とλ₂における電磁場分布をプロットした。この場合SPPとMDの位置は離れており、結合は弱い（図3参照）。λ₁では電場がAgナノディスク縁近くに強く閉じ込められ、SiO₂スペーサーへ伸びる左右2つのホットスポットを持つ（図4a）。磁場はSiO₂スペーサー内に集中し、Agナノディスク直下で最大となる（図4b）。このような電磁場分布はMD共鳴の典型的特徴である。一方λ₂では、y軸方向に伸びる平行な電磁場帯が形成されるが、Agナノディスク付近で乱される（図4c,d）。これは主にSPP励起に対応する。

図5は、p_x=700nmで図3のλ₃とλ₄における電磁場分布を示す。この場合SPPとMDの位置が近く、結合が比較的強くなる（図3参照）。結果として2共振モード位置はλ₁、λ₂からλ₃、λ₄へ赤方シフトし、Agナノディスク近傍の電磁場がさらに増強される。図5a,bのλ₃では、最大電場と磁場が入射場の約3500倍、2560倍に増強され、λ₁での値のそれぞれ1.80倍、1.82倍に達する。図5c,dのλ₄では最大電場と磁場が入射場の約1650倍、870倍に増強され、λ₂での値のそれぞれ6.98倍、3.53倍となる。

図6は、p_x=900nmで図3のλ₅とλ₆における電磁場分布を示す。λ₅の混成モードは非常に狭い帯域幅を持ち（図2参照）、電磁場が巨大に増強され、最大電場と磁場が入射場の6500倍、6100倍を超える。この巨大な電磁場増強は非線形光学やセンシングへの応用が期待される。図6bでは、y軸方向に平行な3つの弱い増強帯と中心の顕著なホットスポットが見られ、SPPとMDの混成特性を直接示している。λ₆の混成モードは広い帯域幅を持ち、図6c,dからMD成分がSPPより多いことがわかる。

結論

本研究では、AgナノディスクアレイとSiO₂スペーサーをAg基板上に構成したメタマテリアルにおけるSPPとMD共鳴の結合効果を数値的に検討した。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモン相互作用でMD共鳴が形成され、Agナノディスクアレイの周期性でAg基板表面にSPPが励起される。Agナノディスクのアレイ周期を変えてSPP励起波長をMD共鳴位置に近づけると、SPPとMD共鳴が結合し、2振動子結合モデルで正確に予測可能な2つの混成モードへと分裂する。SPPとMD共鳴の強い結合領域では、混成モードが明確な反交差を示し、ラビ分裂という興味深い現象が生じる。同時にAgナノディスク直下の磁場が大幅に増強され、磁気非線形性などへの潜在的応用が期待される。