二次元スピントロニクスの先駆的進展：最先端研究と未来の地平線

概要

スピントロニクスは、多機能、高速、低エネルギー電子デバイスの代替を開発する最も有望な技術です。その異常な物理的特性により、新興の二次元（2D）材料は、新規スピントロニクスデバイスを探索する新しいプラットフォームを提供します。最近、2Dスピントロニクスは理論と実験の両研究で大きな進歩を遂げました。ここでは、2Dスピントロニクスの進歩をレビューし、最後にこの分野における現在の課題と将来の機会を指摘します。

はじめに

巨大磁気抵抗効果（GMR）の発見と応用により、スピントロニクスは急速に魅力的な分野へと発展し、電子のスピン自由度を情報キャリアとして利用してデータ保存と論理演算を実現することを目的としています[1,2,3]。電荷ベースの従来のマイクロエレクトロニクスデバイスと比較して、スピントロニクスデバイスはスピン状態を切り替えるのに必要なエネルギーが少なく、より高速な動作速度と低いエネルギー消費を実現できます。したがって、スピントロニクスは多機能、高速、低エネルギー電子デバイスの代替を開発する最も有望な技術です。スピン注入磁化反転磁気抵抗ランダムアクセスメモリ（STT-MRAM）が商業生産されていますが、さまざまな技術的課題が解決されていません。主な課題には、スピン偏極キャリアの効率的な生成と注入、スピンの長距離伝送、スピン方向の操作と検出が含まれます[4,5,6]。

スピントロニクスの発展と並行して、グラフェンの分離以来[7,8,9]、二次元（2D）ファンデルワールス（vdW）材料は材料研究の最前線にあります。バルク材料とは異なり、2D vdW材料は多くの新規物理現象を示します。一部の2D材料は、次世代2Dスピントロニクスデバイスの設計に大きな可能性を示しています[10,11,12]。例えば、グラフェンは高い電子/正孔移動度、長いスピン寿命、長い拡散長を示し、スピンチャネルの有望な候補となります[13,14,15]。しかし、ゼロギャップと弱いスピン-軌道相互作用（SOC）の特性により、グラフェンベースの電流スイッチの構築には限界があります。対照的に、2D遷移金属ダイカルコゲナイド（TMDCs）は多様なバンドギャップ、強いSOC効果、特に独自のスピン-バレー結合を持ち、不揮発性情報保存のためのスピンとバレー自由度を操作するプラットフォームを提供します[16, 17]。トポロジカル絶縁体（TIs）は、トポロジカルに保護された表面状態を持ち、強いスピン-軌道相互作用によってスピン-運動量ロックを達成し、散乱を抑制してスピンと電荷変換効率を向上させます[4, 12, 18]。原子層厚さまで固有の磁気基底状態を持つ新興2D磁性体は、新規2Dスピントロニクス応用への新たな道を開きます[19,20,21]。

2Dスピントロニクスの発展に伴い、この分野での最新の実験的および理論的研究をレビューすることが必要です。本稿では、2Dスピントロニクスの進歩をレビューし、この新興分野におけるいくつかの現在の課題と将来の機会についても議論します。第1節では、グラフェン、TIs、およびドーピングや近接効果による他の2D材料での誘導磁気モーメント、および固有の2D磁性体を含む、2D材料における磁性をレビューします。第2節では、2Dスピントロニクスデバイス動作を達成するための3つの基本機能、すなわち2D材料およびその界面でのスピン-電荷変換、スピン輸送、スピン操作を提示します。第3節では、2Dスピントロニクスの応用を概観します。第4節では、メモリ保存と論理応用のためのいくつかの潜在的な2Dスピントロニクスデバイスを紹介します。最終節では、2Dスピントロニクスの実用化を達成するための現在の課題と将来の機会について議論します。

2D材料における磁性

磁性はデータ保存技術において重要な意味を持ちます。しかし、グラフェンのようなほとんどの2D材料は本質的に磁性ではありません。非磁性材料を磁性化するための2つの方法が提案されています。第1の方法は、空孔の導入や付加原子の添加によりスピン分極を生成することです[22,23,24]。もう1つは、隣接する磁性材料との磁気近接効果により磁性を導入することです[18, 25, 26]。最近発見された2D磁性vdW結晶は、原子スケールで固有の磁気基底状態を持ち、スピントロニクス分野に前例のない機会を提供します[20, 27]。

グラフェンにおける誘導磁気モーメント

原始的なグラフェンは強い反磁性であるため、多数の理論的および実験的研究がグラフェンの磁性を探求しています。空孔の導入や水素、フッ素の添加がグラフェンに磁気モーメントを誘導するために使用されてきました[23, 25, 28]。例えば、川上グループは水素付加原子でグラフェンをドープし（図1a）、非局所スピン輸送測定により純粋スピン電流を検出してグラフェンでの磁気モーメント形成を実証しました[23]。図1bに示すように、非局所スピン輸送測定におけるゼロ磁場での特徴的なディップは、伝導電子と水素誘導局所磁気モーメント間の交換結合によって純粋スピン電流が散乱されることを示しています。さらに、フッ素付加原子と空孔欠陥を持つグラフェンは常磁性モーメントを持ち、SQUID（超伝導量子干渉デバイス）で測定可能です[28]。それでも、ドープグラフェンにおける長距離強磁性秩序の実現は依然として圧倒的な課題です。一部の研究者たちは、磁気近接効果を用いてグラフェンに磁性を持たせることを提案しています[29]。グラフェンが磁性絶縁体に隣接すると、グラフェンのπ軌道と磁性絶縁体の隣接スピン偏極d軌道の間に交換相互作用が生じ、長距離強磁性結合が生成されます。図1cに示すように、グラフェン/イットリウム鉄ガーネット（YIG）ヘテロ構造では、測定された異常ホール効果信号が250Kまで持続します（図1d）[25]。

TIsにおける誘導磁気モーメント

2D材料は湿気や酸素などの環境条件の影響を受けやすいです。TI表面領域の伝導表面状態は、より安定した2D材料と見なされています[30]。さらに、TIsの表面状態はスピン-運動量ロック特性を示し、電荷電流方向を介してスピン信号を操作する方法を提供します。より興味深いことに、磁性原子のドーピングや磁気近接効果によって時間反転対称性を破ると、量子異常ホール効果（QAHE）などのエキゾチックな現象が生じます[18, 31]。Changら[24]は、Crドープ磁性TI、Cr_0.15(Bi_0.1Sb_0.9)_1.85Te₃でQAHEを最初に観測しました。図2aに示すように、磁気誘導TIバンドのフェルミ準位を調整することで、ホール伝導度のe²/hのプラトーを観測できます。測定結果は、ゲート調整可能な異常ホール抵抗がゼロ磁場で量子化値h/e²に達することを示しています（図2b）。しかし、ドープ磁性原子のスピン散乱効果は、TI表面での強固な長距離磁気秩序の達成を制限します。TIsと磁性材料の間の磁気近接効果は、ドーピング原子や欠陥の導入を回避し、界面交換結合により長距離磁気秩序を獲得できます。スピン偏極中性子反射率（PNR）を用いて、Bi₂Se₃/EuSのヘテロ構造における界面磁性を研究しました（図2c）[32]。PNR結果は、Bi₂Se₃/EuS二層が界面で強磁気秩序を持ち、このトポロジカルに強化された界面強磁性が室温まで持続することを示しています（図2d）。TIにおける強磁性表面状態の実現は、界面磁気電気効果[33]や電場誘起イメージ磁気単極子[34]など、いくつかの顕著な現象の出現を可能にすると予測されています。

他の2D材料における誘導磁性

グラフェンとTIs以外にも、ホスホレン[35]、シリセン[36, 37]、GaSe[38]、GaN[39]、ZnO[40]など、他の2D材料における固有欠陥とドーパントによる誘導磁性も調査されています。第一原理計算結果は、空孔と外部応力の相互作用がホスホレンに磁性を生じさせることを示しました。ホスホレンのジグザグ方向に応力がかかり、P空孔が4%に達すると、系は空孔サイトあたり約1μ_Bの磁気モーメントを持つスピン分極状態を示します[35]。第一原理計算はまた、正孔ドーピングがGaSeとGaSで強磁性相転移を誘導することを予測しました。これは、価電子帯頂上の電子状態の交換分裂によるものです。磁気モーメントはキャリアあたり最大1.0μ_Bになります[38, 39]。しかし、これらの調査のほとんどは理論計算に限定されています。磁気挙動を理解し、実用応用のための強固な2D室温強磁性半導体を探索するには、特に実験的研究が必要です。

固有の2D磁性体

最近、2D vdWファミリーのもう1つのメンバーである2D磁性体が実験的に得られました[19, 41]。このブレークスルーは、2D磁性の分野を探索する広範な注目を即座に集めました。Xuグループはまず、CrI₃が単層までアイジング強磁性を示し、強い面外磁気異方性を持つことを磁気光学カー効果（MOKE）技術で報告しました（図3a）[42]。さらに、CrI₃は層数依存の磁気相を示し、単層と3層のCrI₃は強磁性であるのに対し、2層は反強磁性です。Gongらは、原子層で固有の長距離強磁気秩序を持つ別の2D材料Cr₂Ge₂Te₆を報告しました[43]。CrI₃とは異なり、Cr₂Ge₂Te₆は小さな磁気異方性を持つ2Dハイゼンベルク強磁性体と報告されています。図3bに示すように、Cr₂Ge₂Te₆の強磁性転移温度は層数に関連しています。もう1つの人気のある2D強磁性体はFe₃GeTe₂で、2つのTe原子層の間に層状Fe/FeGe/FeがサンドイッチされたvdW強磁性金属です[44]。異常ホール効果を用いてFe₃GeTe₂の磁性を研究し、結果はFe₃GeTe₂が強い磁気異方性を持ち、容易磁化方向がc軸に平行で、キュリー温度が230Kであることを示しました（図3c）[45]。しかし、これらの材料のキュリー温度は室温より低く、デバイス応用の大きな障害となっています。室温以上のキュリー温度を持つことは、2D磁性材料の実用応用の前提条件です。研究者たちは、分子線エピタキシー（MBE）により室温強磁性単層1T-VSe₂を作製しました[41]。最近報告された数層1T-CrTe₂は、キュリー温度が316Kと高く[46]、将来的に2Dスピントロニクスデバイスの応用の可能性を提供します。2D強磁性材料に加えて、2D反強磁性材料も広く報告されています。例えばFePS₃[47]、MnPS₃[48]、CrCl₃[49]などです。より驚くべきことに、張元波チームは最近、固有磁性トポロジカル絶縁体MnBi₂Te₄における磁場誘起QAHEを報告しました[50]。MnBi₂Te₄は層内強磁性と層間反強磁性を持つ反強磁性体です。量子輸送を探ることで、低温で中程度の磁場μ₀H ~ 6T以上で、原始的な5層MnBi₂Te₄フレークでの異常ホール効果の正確な量子化が観測されました（図3d）。

2Dスピントロニクスデバイス動作の基本機能

新興2D材料といくつかの高度な特性評価技術の発展により、2Dスピントロニクス分野は急速に発展しています[51,52,53]。スピントロニクスデバイスの実現における鍵となる課題には、スピン-電荷変換、スピン輸送、スピン操作が含まれます。スピン電流の効率的な生成と検出は、電気的デバイスに置き換わる2Dスピントロニクスデバイスを開発する上での主要な課題です。スピン輸送には、長いスピン寿命と長距離スピン伝播を持つ適切な輸送チャネルが必要です。スピン操作は、スピン電流を制御しデバイス機能を達成するために必要です。

スピン-電荷変換

スピン-電荷変換を達成するための多くの方法が提案されています。電気的スピン注入/検出や、SOCに起因するスピンホール効果とエーデルシュタイン効果の利用などです[54,55,56]。しかし、スピンホール効果は通常バルク材料で発生し、エーデルシュタイン効果は通常界面効果と見なされます[55]。

「非局所」および「局所」測定は、チャネル材料への電気的スピン注入/検出を実行するために一般的に利用されます[14]。非局所測定（図4a）では、電極E2はスピン注入器としての強磁性金属、E3はスピン検出器としての強磁性電極です。印加電流は電極E1からE2へ流れ、E3とE4で拡散純粋スピン電流信号を検出します。E3とE4間の測定電圧の極性は、電極E2とE3の磁化配置に依存します。この方法では電荷電流なしで純粋スピン電流を得られますが、「局所」測定ではスピン電流と電荷電流の混合信号を得ます（図4b）。電極E2とE3の平行および反平行磁化配置間の電圧差がスピン輸送の信号と見なされます。

Hillらは、軟磁性NiFe電極を用いてグラフェンへのスピン注入を最初に報告しました[57]。しかし、スピン注入効率は約10%と比較的低く推定され、これは強磁性金属とグラフェン間のコンダクタンスミスマッチに起因する可能性があります。その後、一部の研究者たちは、Al₂O₃やMgOなどの絶縁バリアを層として使用し、界面スピン依存抵抗率を調整してスピン注入効率を向上させることを提案しました[58,59,60]が、高品質酸化物層の成長は大きな課題です。酸化物層成長技術の改善や、TiO₂やHfO₂などの別の界面酸化物層への変更など、いくつかの方法が用いられてきました[61, 62]。しかし、界面スピン依存抵抗率は依然として根本的な問題であり、低いスピン注入効率を招いています。1つの2D絶縁材料である六方最密充填窒化ホウ素（h-BN）は、グラフェンと類似した結晶構造を持ちます。理論的および実験的研究により、h-BNをトンネルバリアとして使用すると、高品質な界面が生成され、グラフェンのスピン注入効率が大幅に向上することが示されています。数層h-BNは単層h-BNより優れたスピン注入性能を示します[63, 64]。それでも、これらの研究結果は実用応用が可能になる前に埋めるべき大きなギャップを残しています。最終的に、完全（100%）なスピン注入を達成するには多くの研究が必要であり、2D材料は有望な方向性を提供します。例えば、2D強磁性材料、2Dトンネルバリア、2D輸送チャネルで構成される2Dヘテロ構造などです。

(逆)ラシュバ-エーデルシュタイン効果は、強いSOCに起因する界面効果であり、スピン-電荷変換を達成するために利用できます[65]。固有グラフェンはかなり弱いSOCを持ちますが、近接効果により隣接材料の強いSOCを利用することで効率的なスピン-電荷変換を達成できます[66, 67]。図4cに示すように、グラフェンが強磁性絶縁体YIGに隣接すると、スピン電流はスピンポンピングによりYIG層で生成され、逆エーデルシュタイン効果によりグラフェンで電荷電流に変換されます[68]。図4dは、YIG/グラフェンデバイスでの磁場関数としてのスピンポンピング電圧曲線を示します。スピンポンピング電圧は、グラフェンチャネルに垂直な磁場で検出できます。さらに、外部磁場がグラフェンチャネルに沿って向けられると、スピンポンピング電圧はありません。また、グラフェン表面に印加されるイオン液体ゲートは、グラフェンの特性を明らかに変調し、YIG/グラフェンのスピン-電荷変換効率を変化させます[56]。

グラフェンとは異なり、強いSOCを持つTMDCsはスピン-電荷変換を達成する有望な材料と見なされています[69, 70]。単層TMDC（MoS₂またはWSe₂）/CoFeB二層構造で、ラシュバ-エーデルシュタイン効果による電流誘起スピン蓄積を通じて大きなスピン-軌道トルク（SOT）が生成されました（図4e、f）[71]。場類似トルクと減衰類似トルクは第2高調波測定により決定され、結果は大面積単層TMDCsが磁化反転の高効率により潜在的な応用を持つことを示しています。さらに、スピントルク強磁性共鳴（ST-FMR）技術がTMDCsでのスピンと電荷変換の調査に使用されています。例えば、興味深いST-FMR結果は、WTe₂/パーマロイ二層でのWTe₂の結晶対称性を通じてSOTを制御できることを示しています。電流がWTe₂の低対称性軸に沿って印加されると、面外反減衰トルクが生成されます[72]。TI表面状態のスピン-運動量ロック特性は、SOTを介して隣接材料へのスピン電流注入に有用です。スピン偏極方向と電荷電流方向の強い相関により、TIsでは電荷電流によってスピン方向を操作できます。第2高調波測定、スピンポンピング、ST-FMRなど、さまざまな測定技術がスピン-電荷変換の調査に使用されています。これらの測定結果は、TMDCsやTIsなどの2D材料で効率的なSOTを生成可能であることを実証しています。

スピン輸送

スピン輸送の鍵は、長いスピン拡散長とスピン緩和時間を持つ好ましいスピン輸送チャネルを得ることです。スピン緩和は運動量散乱によって引き起こされるため、弱いSOCを持つグラフェンはスピン輸送の理想的な材料と見なされています[14, 73]。Tombrosら[74]は、2007年に非局所測定により、室温で横型単層グラフェンスピンバルブでの電子スピン輸送とスピン歳差運動を実現しました。図5a、bに示すように、非局所スピンバルブは、スピン注入とスピン検出用の4端子強磁性コバルト電極、バリアとしての薄いAl₂O₃酸化層、スピン輸送チャネルとしてのグラフェンシートで構成されます。図5cの測定信号は、スピン注入とスピン検出用の強磁性電極が平行磁化を持つ場合、コンタクト1と2で測定される非局所抵抗が正の値を持つことを示しています。スピン注入とスピン検出用の強磁性電極が反平行磁化を持つ場合、非局所抵抗は負の値を示します。ハンル歳差運動はスピン拡散長とスピン寿命を決定するために使用できます。図5dに示すように、室温での横型単層グラフェンスピンバルブにおけるスピン寿命（τ_sf）とスピン緩和長（λ_sf）はそれぞれ125psと1.3μmです。さらに、ゲートを用いてスピン緩和長とスピン寿命を向上させることができます[75, 76]。理論では原始グラフェンのスピン寿命は1μsに達すると予測されていますが、報告された実験値はピコ秒から数ナノ秒の範囲です。

スピン拡散長とスピン寿命を増加させる多くの改良手法が用いられ、一部のデバイスはすでにマイクロメートル範囲の長いスピン拡散長を示しています[13, 77, 78]。例えば、SiC上にエピタキシャル成長したグラフェンは高移動度を示し、スピン輸送効率は最大75%、スピン拡散長は100μmを超えます[79]。h-BN/グラフェン/h-BNヘテロ構造は長距離スピン輸送性能を示し、室温でスピン拡散長が30.5μmに達します[13]。2D材料でのスピン輸送は拡散/ドリフトの影響を受け、電場印加により変調できます。Ingla-Aynésら[80]は、キャリアドリフトを用いてh-BNカプセル化二層グラフェンで最大90μmのスピン緩和長を報告しました。しかし、固有グラフェンの弱いSOCとゼロバンドギャップは、半導体スピンデバイスへの展望を制限しています。ブラックリンは大きな直接バンドギャップと室温移動度1000cm²V⁻¹s⁻¹を持ち、理想的な半導体スピントロニクス材料となります[81,82,83]。Avsarら[84]は、超薄膜ブラックリンシートベースの横型スピンバルブを構築し、非局所幾何学で室温でのスピン輸送特性を測定しました（図5e、f）。図5gの電子スピン輸送は、強磁性体の磁化方向が切り替わると、非局所抵抗がΔR ≈ 15Ω変化することを示しています。さらに、ハンル歳差運動は最大4nsのスピン緩和時間と6μmを超えるスピン緩和長を示します（図5h）。ブラックリンでのスピン輸送は電荷キャリア濃度と密接に関連しているため、スピン信号は電場印加によって制御できます。

スピン操作

スピン操作の実現は、効果的なデバイス機能化の鍵です。ゲート電圧を印加すると材料のキャリア濃度を制御でき、これを用いてスピン信号を操作できます[85, 86]。スピン輸送チャネルとしてさまざまな2D材料が調査され、ゲート電圧印加によるスピン輸送パラメータの調整が実現されています。例えば、バイアス誘導グラフェンは、強磁性体/二層h-BN/グラフェン/h-BNヘテロ構造でスピン注入と検出分極を最大100%まで達成できます[64]。ブラックリンベースのゲート調整可能スピンバルブは、ナノ秒範囲のスピン緩和時間と長いスピン緩和長を達成できます[84]。半導体MoS₂チャネルでは、ゲート電圧印加により200nm以上の比較的長いスピン拡散長が得られます[70]。しかし、適切なスピン電界効果デバイスには明確なスイッチング比が必要で、これはグラフェンや半導体2D材料でも課題です[87, 88]。

この問題を解決するために、原子層薄グラフェンと半導体MoS₂ベースのvdWヘテロ構造が開発され、ゲート電圧印加によるスピン電界効果スイッチが実現されました（図6a）[89]。この構造では、グラフェンの優れたスピン輸送特性とMoS₂の強いSOCが組み合わされています。印加ゲート電圧はMoS₂の伝導度とスピン輸送中のスピン吸収を変化させ、グラフェンチャネルでのスピン電流をON/OFF状態間で切り替えます（図6b）。別の研究グループもグラフェン/MoS₂vdWヘテロ構造について類似の報告を行っています。この報告では、室温でグラフェン/MoS₂ヘテロ構造での電気ゲート制御によるスピン電流とスピン寿命の制御が達成されました[90]。さらに、その報告では、ゲート調整可能スピンパラメータのメカニズムが、MoS₂/グラフェン界面でのショットキー障壁のゲート調整とMoS₂チャネル伝導度のゲート調整に起因することを指摘しています。

電流誘起SOTは、スピン操作のもう1つの効率的な戦略と見なされています。重金属内のスピンホール効果や界面でのラシュバ効果によって生成されるスピン電流は、強磁性体にスピントルクを及ぼし、磁化反転を実現できます[91,92,93]。効率的な電流誘起磁化反転SOTは、革新的なスピントロニクス応用につながる可能性があります。強いSOCと時間反転対称性の破れにより、磁気ドープTIsはSOTを介してスピン信号を操作する有望な材料と見なされています[94]。Wangグループは、エピタキシャルCrドープTI（Bi_0.5Sb_0.5)₂Te₃/(Cr_0.08Bi_0.54Sb_0.38)₂Te₃二層膜での面内電流による磁化反転を最初に実験的に実証しました（図6c）[95]。CrドープTI膜のスピンホール角は140〜425の範囲で、重金属/強磁性ヘテロ構造の約3桁大きく、臨界スイッチング電流密度は1.9Kで8.9×10⁴A cm⁻²以下です（図6d）。さらに、このチームはGaAs基板上にエピタキシャル成長したCrドープ(Bi_0.5Sb_0.42)₂Te₃薄膜でのSOTの効果的な電場制御も報告しました（図6e）[96]。膜での磁化反転へのゲート効果は、定電流と印加面内磁場下でのゲート電圧スキャンにより調査されました（図6f）。SOT強度は薄膜のスピン偏極表面電流に強く依存し、適切なゲート電圧範囲内で変調可能です。TIベース磁性構造でのSOTの効果的な電場制御は、磁気メモリと論理デバイスへの潜在的応用を持ちます。

さらに、新興2D磁性体の電気的制御も調査されています。例えば、電場や静電ドーピングを利用して、二層CrI₃の反強磁性から強磁性への磁気転換を達成できます[97]。数層Cr₂Ge₂Te₆の保磁力と飽和磁場はイオン液体ゲートにより変調可能です[98]。磁性半導体とは対照的に、静電ドーピングを用いて強磁性金属のキャリア濃度を制御でき、Fe₃GeTe₂の強磁性転移温度はイオンゲートにより劇的に室温まで上昇させられます[99]。2D磁性体の出現と研究は、次世代2Dスピントロニクスデバイスの設計のための新しいプラットフォームを提供します。

2Dスピントロニクスの応用

2D材料は次世代2Dスピントロニクスデバイスの設計に大きな可能性を示しています。高い電子/正孔移動度、長いスピン寿命、長い拡散長を持つグラフェンは、スピンチャネルの有望な候補です。さらに、グラフェンは付加原子の導入や磁気近接効果により磁性を獲得できます[23, 25]。近接誘導強磁性グラフェンのキャリア密度はゲートにより変調可能で、異常ホール効果伝導度のフェルミエネルギー依存性を観測できます。この結果は、2Dディラックフェルミオン系における異常ホール効果の物理的起源を理解するのに役立ちます。TIにおける強磁性表面状態の実現は、界面磁気電気効果[33]や電場誘起イメージ磁気単極子[34]など、いくつかの顕著な現象の出現を可能にすると予測されています。しかし、TIへの磁性誘導の現在の技術は低温に限定されており、応用の可能性を制限しています。有用な応用のための重要な要件は、TIでの室温強磁性の生成です。PNR結果は、Bi₂Se₃/EuS二層が界面で強磁気秩序を持ち、このトポロジカルに強化された界面強磁性が室温まで持続することを示しています[32]。このような設計されたTIでのトポロジカル磁気電気応答は、電場による磁化ダイナミクスの効率的な操作を可能にし、将来のスピンベース技術のためのエネルギー効率の良いトポロジカル制御メカニズムを提供します。

STTとトンネル磁気抵抗（TMR）効果は、書き込みと読み出し操作の代替アプローチを提供します。STT効果とは、スピン角運動量の移転による強磁性材料の磁化再配向を指します。効率的な電流誘起磁化反転SOTは、革新的なスピントロニクス応用につながる可能性があります[71, 100]。強いSOCと時間反転対称性の破れにより、磁気ドープTIsはSOTを介してスピン信号を操作する有望な材料と見なされています[93]。TMRとは、磁化依存性磁気抵抗挙動を指します。高いTMR比は、より高感度、低エネルギー消費のスピントロニクスデバイスを達成する鍵です。高品質結晶と鋭い界面を持つ2D材料は、スピンフィルタリングなどの新機能を達成できます。2D vdW MTJは、スピンフィルタリングトンネルバリアとしての2D磁性CrI₃層で構成され、最大19,000%のTMR値に達します[101]。グラフェンベースおよび他の2Dヘテロ構造の製造進歩により、長距離スピン拡散（数十マイクロメートルまで）の最適化や、スピン電流の方向制御が実現されています[13, 64]。スピン操作、電気ゲート[56]、電場誘起ドリフト[80]、SOT誘起スイッチング[95, 96]、磁気近接効果[25, 32]が、次世代MRAMの開発のために探求されています。

メモリ保存と論理応用のための2Dスピントロニクスデバイス

新しい2Dスピントロニクスデバイスを探索するために多大な努力が払われてきました。機能に応じて、2Dスピントロニクスデバイスはメモリ保存デバイスと論理デバイスに分類できます。ここでは、2D磁気トンネル接合（MTJ）、2Dスピン電界効果トランジスタ（sFET）、2Dスピン論理ゲートなど、いくつかの重要な2Dスピントロニクスデバイスに焦点を当てます。

2D MTJ

GMRの発見が2Dスピントロニクスへの扉を開きました。しかし、TMRはGMRより強い磁気抵抗比を持つため、磁気保存応用により大きな可能性を秘めています。TMR構造は2つの強磁性層と中間絶縁層で構成され、これがMTJと呼ばれます。トンネリング確率は、強磁性層のフェルミエネルギー近くの状態密度に関連します。2つの磁性層が平行の場合、各スピン状態の類似した状態密度がトンネリングにより多くの利用可能状態を提供し、低抵抗状態になります。一方、層が反平行の場合、ソースとシンクのスピンチャネル間のミスマッチが高抵抗状態をもたらします。従来の薄膜MTJでは、絶縁バリアの品質や熱安定性など、高TMR比達成を制限するいくつかの問題があります[102]。高品質結晶と鋭い界面を持つ2D材料は、これらの問題に対処する有望な道筋を提供し、スピンフィルタリングなどの新機能さえ達成できる可能性があります。

Karpanらは、2007年に計算手段により垂直MTJのバリアとしてグラフェン層を最初に探索しました[103]。彼らはグラフェンとニッケルのバンド構造の一致を提案し、100%に近い大きなスピン分極を予測し、最大500%の大きなTMRをもたらす可能性があります。しかし、その後の実験結果では、グラフェンベースのMTJは非常に低いTMRを示します。単層または二層グラフェンと比較して、数層MTJはグラフェンベースMTJで最高記録の31%までのTMR信号を保持します[11, 15]。グラフェン以外にも、絶縁性h-BNや半導体TMDCsなど、他の2D材料がトンネルバリア層として探索されています[104, 105]。Piquemal-Banciら[63]は、CVD法でFe上に直接成長させたh-BN単層を用いたFe/h-BN/Co接合を作製し、TMRの大きなスピン信号とスピン分極P ~ 17%を観測しました。MoS₂またはWSe₂ベースのMTJは数%のTMR信号しか持たないと報告されており、高TMR比達成にはさらなる探索が必要です。

新興2D磁性材料は多くの驚くべき特性を示します。二層CrI₃の磁化が異なる磁気配置に切り替わると（図7a）、CrI₃ベースのMTJはスピンフィルタリング効果により巨大TMRを示します[101, 106, 107]。図7bに示すように、2D vdW MTJは、スピンフィルタリングトンネルバリアとしての2D磁性CrI₃層、コンタクト電極としてのグラフェン、デバイス劣化防止のためのカプセル化層としてのh-BNで構成されます。輸送結果は、CrI₃層厚が増加するにつれてTMRが増強され、低温で4層CrI₃ベースMTJでは19,000%の値に達することを示しています（図7c）[101]。その後、Xuグループは、4層CrI₃ベースのデュアルゲートMTJ構造でのゲート調整可能TMRも報告しました。固定磁場でゲート電圧を変化させることで、TMRを17,000から57,000%まで変調できます[108, 109]。さらに、数層Fe₃GeTe₂を強磁性電極として用いると、Fe₃GeTe₂/h-BN/Fe₃GeTe₂ヘテロ構造でのTMRは低温で160%に達します[110]。より興味深いことに、ZhouらはVSe₂/MoS₂/VSe₂ヘテロ接合の理論的調査を報告し、VSe₂単層が室温強磁性体として働き、大きなTMRが300Kで846%に達することを示しました[111]。一方で、MoS₂の強いスピンホール伝導度は、SOTによってVSe₂フリー層の磁化を切り替える可能性を秘めています。したがって、彼らはより高速な読み書き操作を提供するSOT vdW MTJの概念を提唱し、2Dスピントロニクスデバイスの新たな機会を提供しています。

2D sFET

DattaとDasが1990年にsFETのアイデアを最初に提案しました[112]。sFETは、ソースとシンクの強磁性電極、電気ゲートで制御可能な二次元電子ガス（2DEG）チャネルで構成されます。ゲート電圧はチャネルでのキャリアのスピン歳差運動を引き起こし、結果としてチャネル上の電流スピン分極の変化をもたらします。デバイスを通る電流の切り替えにはわずかなエネルギーと短時間しか必要としないため、sFETは低消費電力と高計算速度を持つ2Dスピントロニクスデバイスになると期待されています。

前述のように、高キャリア濃度と弱いSOCを持つグラフェンは、スピン輸送チャネルの有望な候補と見なされています[113]。Michettiら[76]は、二層グラフェンを輸送チャネルとするダブルゲート電界効果トランジスタ構造を設計しました。理論解析では、グラフェンチャネルでのキャリアスピン歳差運動が差動ゲート電圧印加によりオン/オフ可能であることが示されました。実験的に、Avsarらはh-BNを誘電体層とするデュアルゲート二層グラフェン構造を最初に報告し、垂直電場を加えることで二層グラフェンチャネルでのスピン電流伝播を制御できることを示しました[114]。輸送結果は、キャリア濃度増加に伴いスピン緩和時間が単調に減少し、スピン信号が急速に減少し、最終的に電荷中性点付近で検出不能になることを示しています。適切なスピン電界効果デバイスには明確なスイッチング比が必要で、これはグラフェンにとって課題です。

この問題を解決するために、グラフェン/MoS₂ヘテロ構造が開発され、ゲート電圧印加によるスピン電界効果スイッチが実現されました。2つの独立したグループが、印加ゲート電圧がMoS₂の伝導度を変化させ、スピン輸送中のスピン吸収をもたらし、グラフェンチャネルでのスピン電流をON/OFF状態間で切り替えることを実証しました[89]。低いスピン注入効率とチャネルでの急速なスピン緩和により、2D sFETデバイスで大きな高/低伝導比を達成することは課題です。しかし、2D磁性結晶の発見は、新しい2Dスピントロニクスデバイスを探索する新たな機会を提供します。Kin Fai Makグループは、デュアルゲートグラフェン/CrI₃/グラフェンヘテロ構造ベースのスピントンネル電界効果トランジスタ（sTFET）を報告しました[115]。二層CrI₃を磁気トンネルバリアとして使用することで、印加ゲート電圧が定磁場下でスピンフリップ転移付近において、二層CrI₃の磁化配置を層間反強磁性から強磁性状態に切り替えられます。従来のスピントランジスタとは異なり、これらのデバイスはチャネル内のスピン電流信号ではなく、磁化配置切り替えの電気的制御に依存します。この技術により、sTFETデバイスは約400%の大きな高-低伝導比に近づくことができ、メモリ応用の探索に新たなアプローチを提供します。

2Dスピン論理ゲート

DeryとShamが「排他的論理和」（XOR）ゲートベースのスピン論理デバイスを最初に報告しました[116]。XOR論理ゲート構造は、半導体チャネルと3つの強磁性端子を含みます。XOR論理演算は、入力端子の異なる磁化配置によって引き起こされる異なるスピン蓄積によって実装できます[117]。実験的に、提案された3端子XOR論理ゲートは、室温でグラフェンスピントロニクスデバイスでの論理演算を達成しました[117,118,119]。図7cに示すように、デバイスはチャネルとして単層グラフェン、MgOトンネルバリアを持つA、B、MのCo電極で構成される3つの強磁性端子を含みます。電極AとBの磁化は入力状態0または1を表し、電極Mの電流が出力状態として機能します。入力電極AとBの磁化は印加外部磁場の変化により切り替わり、M電極での異なるスピン蓄積をもたらし、異なる出力電流に対応します。入力AとB電極が出力M電極に同一の寄与を持つ場合、出力強磁性端子の電流は入力強磁性端子の磁化が反平行（01または10）のときのみ検出可能な値を持ちます。入力強磁性端子の磁化が平行（00または11）の場合、出力電流はほぼゼロです。したがって、XOR論理演算が達成されます（図7d）。

Deryらはさらに、2つのXORゲート（XOR(A, X)とXOR(B, Y)）を共有出力端子Mで組み合わせた5端子構造の再構成可能磁気論理ゲートを設計しました[119]。3端子XOR論理ゲートと同様に、入力電極の異なる磁気配置が出力端子Mでの異なるスピン蓄積を生み出し、異なる出力信号をもたらします。類推により、有限数のこれらのXORゲートを用いて任意のバイナリ論理関数を実装できます。その後、他のグループもグラフェンスピン論理ゲートを構築することで、この理論設計を実験的研究に拡張しました[120,121,122]。2Dスピン論理ゲートのさまざまなモデリング、シミュレーション、実験的探索は、実用的なスピン論理応用の構築に向けた進歩を加速させました。しかし、グラフェンスピン論理ゲートの研究には2つの重要な問題が残っています。1つは2つの入力端子の出力端子への寄与のバランスを取ることです。もう1つは、出力へのバックグラウンド信号の影響を排除することです。

2Dスピントロニクスにおける課題と機会

前述のように、2D材料ベースのスピントロニクスを探索するために多くの理論的および実験的研究が行われ、相当な進歩が達成されました[15, 123, 124]。しかし、2Dメモリと論理応用の実用化には依然として大きな課題が解決される必要があります。ここでは、物理メカニズム、材料科学、デバイス工学の3つについて議論します。

物理メカニズム

実験の複雑さにより、提案された理論研究と実験結果には通常大きな乖離があります。例えば、スピン緩和メカニズムに基づくと、理論では原始グラフェンのスピン寿命が最大1μsと予測されますが、実験値は数十ピコ秒から数ナノ秒の範囲です[14, 57, 103]。さらに、実験的に測定されたグラフェンのスピン注入効率は数%から10%の範囲で、理論予測値の60-80%よりはるかに小さいです[125]。これらの違いは、研究方向をより良く導き、実験結果を分析するために、より深い物理メカニズムと正確な理論モデルの提案と開発が必要であることを示しています。

材料科学

2D材料はスピントロニクス応用のためのさまざまなヘテロ構造を構築する理想的なプラットフォームを提供します。しかし、2D材料には依然として多くの主要な問題があります。例えば、安定性は2D材料の大きな課題です。原子レベルに近い厚さのほとんどの2D材料は、湿気、酸化、温度の影響を受けやすく、特に最近出現した2D磁性材料は、超低水分・酸素含有量のグローブボックスで剥離する必要があります。さらに、現在利用可能なほとんどの2D磁性体は機械的剥離に依存しており、その低い磁気転移温度は室温よりはるかに低いです。これらは、空気中での安定性、便利なウェーハスケール合成、室温以上での動作が、実用応用で使用される2D材料の前提条件であるため、重大な制限となります。

デバイス工学

2Dスピントロニクスの基礎研究でブレークスルーが達成されています。例えば、2Dトンネルバリアh-BNの使用によるスピン注入効率の向上、グラフェンベース2Dヘテロ構造での室温で最大30μmの長いスピン拡散長[13]、2D磁性体をスピンフィルターバリアとして使用した最大19,000%の高TMR[101]などです。2Dスピントロニクスデバイスの研究に基づき、既存の相補型金属酸化膜半導体（CMOS）エレクトロニクスと互換性のある先進的磁気メモリとスピン論理回路を含む低電力デバイス応用の開発が有望です。しかし、機能的な2Dスピントロニクスデバイスの設計と応用は、依然として初期の理論予測と概念実証段階にあります。

機会

2Dスピントロニクスは、将来の技術への多くの潜在的応用を持つ重要な科学研究分野です。前述のように、相当な課題が現在も残っていますが、多くの機会もあります。スピン輸送チャネルとしてグラフェンを用いたスピンバルブは、室温で最大30mmの長いスピン拡散長を示せます[13]。スピンフィルタートンネルバリアとして4層CrI₃を用いた磁気トンネル接合は、低温で最大19,000%の巨大TMRを示します[101]。Fe₃GeTe₂の磁気転移温度は、イオン液体ゲートやTIによる調整により室温以上に達します[99, 126]。スピン偏極電流は、SOTスイッチングによりWTe₂から磁性基板に注入できます[127]。2D磁性体CrI₃ベースのスピントンネル電界効果トランジスタの新概念も提案されています。巨大TMRの実証、2D磁性の効率的な電圧制御、STTやSOTによる2D磁性体での磁化反転は、原子層薄vdW結晶ベースの次世代スピントロニクスデバイスの潜在的機会をすべて開きます[21, 100]。

結論

2D材料の磁気特性に関する研究は、2Dスピントロニクスの発展にとって非常に重要です。グラフェンとTIsでの磁気相互作用はほとんど探索されておらず、最近発見された2D磁性体も2D磁性研究の理想的なプラットフォームを提供します。特にグラフェンスピントロニクスにおいて、最近数十年で2Dスピントロニクスに大きな進歩が見られました。しかし、グラフェンでのスピン緩和の起源は依然として主要な未解決問題であり、スピン寿命とスピン拡散長のさらなる改善はグラフェンベーススピントロニクスデバイスの重要な研究方向です。2Dスピントロニクスデバイスの実用化には、関連する物理メカニズム、材料科学、デバイス工学など、大きな課題を克服する必要があります。技術の発展、理論モデルの改善、新材料の探索は、すべて将来の次世代2Dスピントロニクスデバイス応用により多くの機会を提供します。