メタマテリアルの複数の磁気双極子共鳴からの光周波数での単層グラフェンのマルチバンドおよびブロードバンド吸収増強

背景

二次元（2D）ハニカム格子に密に配置された炭素原子の単分子層であるグラフェンは、2004年に実験的にグラファイトから最初に分離されました[1]。それ以来、グラフェンは、高速キャリア速度、調整可能な導電率、高い光透過性など、その並外れた電子的および光学的特性により、科学界で大きな注目を集めています[2]。 2D新興材料の一種として、グラフェンは、オプトエレクトロニクス[3,4,5,6]からプラズモニクス[7,8,9,10]、メタマテリアル[11,12,13]に至るまで、さまざまな分野で有望な可能性を秘めています。 、14、15]など。ディラックフェルミオンの独特の円錐バンド構造により、懸濁およびドープされていないグラフェンは、可視および近赤外領域内で約2.3％の普遍的な吸収を示します。これは、単層原子シート[16、17]。グラフェンの厚さがわずか約0.34nmであることを考えると、光吸収効率は印象的です。ただし、効率的な動作のためにかなり高い吸収値を必要とする光検出器や太陽電池などのオプトエレクトロニクスデバイスにはまだ低すぎます。

この問題を克服するために、さまざまな物理的メカニズム[18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38 、39、40、41、42、43]可視領域でのグラフェンの吸収を高めるために提案されており、これには、1次元（1D）フォトニック結晶の欠陥層への強い光子局在化が含まれます[18、28、33、38 ]、全反射[19、20、23、27]、表面プラズモン共鳴[21、22、30、31、33]、金属ナノ粒子のアレイのエバネッセント回折次数[34]、およびガイドモード共鳴への臨界結合[25、26、32、34、35、37、39、40、41]。グラフェンの吸収増強に加えて、グラフェンのマルチバンドおよび広帯域光吸収を達成することは、実用的な観点から、いくつかのグラフェンベースのオプトエレクトロニクスデバイスにとっても重要です。しかし、ごく最近の報告[44,45,46]で指摘されているように、それは依然として課題です。現在、THzから広い周波数範囲でグラフェン吸収の帯域幅を広げるためにさまざまなアプローチが提案されています[44、45、46、47、48、49、50、51、52、53、54、55、56、57、 58,59,60,61,62]および赤外線[63,64,65]から光周波数[19、23、29、31、34、35、36、38、39、40、43]。特に、多重共振器アプローチは、THzおよび赤外線領域でのグラフェン吸収の帯域幅制限を解決するための非常に効果的な方法であることが証明されました[45、46、62、63]。マルチ共振器アプローチでは、サイズの異なる深部サブ波長の複数の共振器が密集しているため、共振周波数が互いに重なると吸収帯域幅が広がる可能性があります。しかし、私たちの知る限りでは、これまで、可視領域でグラフェンのマルチバンドおよびブロードバンド光吸収を得るためのこのようなマルチ共振器アプローチに関する報告はわずかしかありません。

この作業では、同様のマルチ共振器アプローチを採用することにより、メタマテリアルの一連の磁気双極子共振から生じる、可視波長範囲全体での単層グラフェンのマルチバンドおよび広帯域吸収増強を数値的に示します。メタマテリアルのユニットセルは、直径の異なる4つのAgナノディスクとSiO ₂ の間に挟まれたグラフェン単分子層で構成されています。 Ag基板上のスペーサー。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモンハイブリダイゼーションは、4つの独立した磁気双極子モードを形成し、単層グラフェンの4バンド吸収増強をもたらします。磁気双極子モードがAgナノディスクの直径を変更することによってスペクトル的にオーバーラップするように調整されると、広帯域吸収の強化が達成されます。単層グラフェンの吸収帯の位置は、SiO ₂ の厚さを変えることによっても制御できます。 スペーサーまたはAgナノディスク間の距離。

メソッド/実験

光周波数でのグラフェンのマルチバンドおよび広帯域吸収増強のために設計されたメタマテリアルを図1に模式的に示します。メタマテリアルのユニットセルは、直径の異なる4つのAgナノディスクとSiO _{2 Ag基板上のスペーサー。有限差分時間領域（FDTD）法（www.eastfdtd.com）に基づく商用ソフトウェアパッケージ「EastFDTDバージョン5.0」を使用して、反射スペクトルと吸収スペクトル、および電磁界の分布を計算します。数値計算では、SiO 2 の屈折率 は1.45であり、Agの周波数依存比誘電率は実験データから取得されます[66]。乱雑位相近似では、複素表面抵抗率σ グラフェンのは、バンド内項σの合計です。 イントラ バンド間項σ inter [67、68]、次のように表されます：}

4つのAgナノディスクとSiO ₂ の間に挟まれたグラフェン単分子層で構成される、光周波数でのグラフェンのマルチバンドおよび広帯域吸収増強のためのメタマテリアルの概略図 Ag基板上のスペーサー。幾何学的パラメータ p _x および p _y x に沿った配列期間です および y それぞれ方向; t はSiO ₂ の厚さです スペーサー; d ₁ 、 d ₂ 、 d ₃ 、および d ₄ 4つのAgナノディスクの直径です（ d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ）; h Agナノディスクの高さです。 E _in 、 H _in 、および K _in x に沿った、入射光の電場、磁場、波数ベクトルです。 、 y 、および z それぞれ軸

ここでω は入射光の周波数です。 e は電子電荷、ħ プランク定数、 E が減少します _f はフェルミエネルギー（または化学ポテンシャル）、τ 電子フォノンの緩和時間 k _B ボルツマン定数、 T はK単位の温度で、 i 虚数単位です。グラフェンの異方性比誘電率テンソルはεです。 _g

ここで、ε ₀ は真空の誘電率であり、 t _g はグラフェンシートの厚さです。

結果と考察

図2は、法線入射でのグラフェン、Ag、および総メタマテリアルの計算された吸収スペクトルを示しています。共鳴波長がλである4つの吸収ピークをはっきりと見ることができます。 ₁ =722.9 nm、λ ₂ =655.7 nm、λ ₃ =545.5 nm、およびλ ₄ =468.8nm。 4つの吸収ピークで、グラフェンの光吸収はそれぞれ65.7、61.2、68.4、および64.5％に達する可能性があります。光周波数での吸収効率がわずか2.3％である浮遊単層グラフェンと比較して[16、17]、設計されたメタマテリアルの単層グラフェンは、26倍以上の吸収増強を示します。また、図2では、吸収された光がAgではなく主にグラフェンで放散されていることがはっきりとわかります。さらに、3番目のピークでの総吸収は98.5％を超え、太陽電池などの多くの潜在的な用途がある多くの報告されているメタマテリアル電磁波完全吸収体[69,70,71,72,73,74,75]と非常によく似ています[76 、77,78,79,80,81]。

450〜800 nmの波長範囲における、単層グラフェン（赤い円）、Ag（緑の三角形）、および全メタマテリアル（黒い四角）の法線入射吸収スペクトル。幾何学的および物理的パラメータ： p _x = p _y =400 nm、 d ₁ =140 nm、 d ₂ =110 nm、 d ₃ =80 nm、 d ₄ =50 nm、 h =50 nm、 t =30 nm、 E _f =0.50 eV、τ =0.50 ps、 T =300 K、 t _g =0.35 nm

上記の4つの吸収ピークの物理的起源を見つけるために、図1および2を参照してください。 3と4は、λの共鳴波長での電界と磁界の分布をプロットしています。 ₁ 、λ ₂ 、λ ₃ 、およびλ ₄ 。 λの共振波長で ₁ 、電界は主に、直径 d の最初のAgナノディスクの左端と右端の近くに集中します。 ₁ （図3aを参照）、磁場はSiO ₂ 内に高度に閉じ込められています。 最初のAgナノディスクの下の領域（図4aを参照）。このような場の分布は、磁気双極子モードの励起に対応します[82,83,84,85,86]。これは、最初のAgナノディスクとAg基板の間の近接場プラズモンハイブリダイゼーションから始まります。 λの共振波長で ₂ 、λ ₃ 、およびλ ₄ 、電磁界は同じ分布特性を持っていますが、直径が d の2番目、3番目、4番目のAgナノディスクの近くに局在しています。 ₂ 、 d ₃ 、および d ₄ 、 それぞれ。つまり、4つの独立した磁気双極子モードの励起により、図2に4つの吸収ピークが現れます。

（ a ）-（ d ）対応する正規化された電界強度（ E / E _in ）図2でラベル付けされたλ、λ、λ、およびλの共鳴波長のSiOスペーサーの中心を横切るxoz平面上。赤い矢印は電界方向を表し、色は電界強度を示します

図3と同じですが、正規化された磁場強度（ H / H _in ） ²

設計されたメタマテリアルでは、個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモンハイブリダイゼーションにより、4つの独立した磁気双極子モードが形成され、450〜800 nmの可視波長範囲で単層グラフェンのマルチバンド吸収が強化され、平均吸収が得られます。効率が50％を超えています（図2を参照してください）。各磁気双極子モードの共鳴波長は、対応するAgナノディスクの直径を変更することで便利に調整できます。図2の吸収ピークが互いに近づくようにAgナノディスクの直径を変えると、単層グラフェンの広い高吸収帯が形成されます。これを実証するために、図5aは、直径 d の場合の単層グラフェンの法線入射吸収スペクトルを示しています。 ₁ 、 d ₂ 、 d ₃ 、および d ₄ 4つのAgナノディスクのうち、それぞれ110、90、70、50nmに相当します。この場合、450〜650 nmの波長範囲での広帯域吸収の向上は、50％（73％）を超える最低（最高）吸収効率で、重なり合った吸収ピークのスペクトル設計によって達成されます。図5b、cに示すように、Agナノディスクの直径を徐々に大きくするために、この広い高吸収帯は赤方偏移します。

（ a ）-（ d ）4つのAgナノディスクの直径を持つ450〜800 nmの波長範囲での単層グラフェンの対応する正規入射吸収スペクトルは変化しますが、他のパラメーターは図2と同じです

Agナノディスクの直径に加えて、厚さ t を変更することにより、単層グラフェンの吸収帯の位置を調整できます。 SiO ₂ の スペーサー。図6は、 t の単層グラフェンの法線入射吸収スペクトルを示しています。 25nmから45nmに増加します。 t の増加に伴い 、単層グラフェンの吸収帯は明らかなブルーシフトを示します。これは、個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモンハイブリダイゼーションが弱くなり、磁気双極子モードがブルーシフトされるためです[83]。

（ a ）-（ d ）SiO ₂ の厚さを持つ単層グラフェンの対応する正規入射吸収スペクトル スペーサーは5nm刻みで25nmから40nmに増加しました。 Agナノディスクの直径はd ₁ です。 =140 nm、d ₂ =120 nm、d ₃ =100 nm、d ₄ =80 nm、その他のパラメータは図2と同じです

上記の計算では、4つのAgナノディスクの座標点は（± p _x / 4、± p _y / 4）なので、中心距離 l 最近傍のAgナノディスク間の距離は200nmです。 l を変えることによって 、単層グラフェンの吸収帯の位置を調整することもできます。図7は、 l の単層グラフェンの法線入射吸収スペクトルを示しています。 220nmから160nmに減少します。 l が減少すると 、Agナノディスク間のプラズモン相互作用により、単層グラフェンの吸収帯はわずかに赤方偏移しています。

図6と同じですが、最近傍のAgナノディスク間の中心距離lを220nmから160nmに減らします

結論

この作業では、メタマテリアルの複数の磁気双極子共鳴からの光周波数での単層グラフェンのマルチバンドおよび広帯域吸収増強を数値的に調査しました。メタマテリアルのユニットセルは、直径の異なる4つのAgナノディスクとSiO ₂ の間に挟まれたグラフェン単分子層で構成されています。 Ag基板上のスペーサー。個々のAgナノディスクとAg基板間の近接場プラズモンハイブリダイゼーションは、4つの独立した磁気双極子モードを形成し、可視波長範囲での単層グラフェンのマルチバンド吸収増強をもたらします。磁気双極子モードがAgナノディスクの直径を変更することによってスペクトル的にオーバーラップするように調整されると、広帯域吸収の強化が達成されます。単層グラフェンの吸収帯の位置も、SiO ₂ の厚さを変えることで制御できます。 スペーサーまたはAgナノディスク間の距離。数値結果は、光検出器などのオプトエレクトロニクスデバイスに応用できる可能性があります。

略語

1D：

一次元

2D：

二次元

FDTD：

有限差分時間領域