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グラフェンナノプレートレットへのグラファイトの液相剥離に及ぼすチップ超音波パラメータの影響

要約

グラフェンナノプレートレット(GNP)は、高出力チップ超音波処理を介して溶媒中でグラファイトを剥離することによって生成できます。 GNPを形成するためのグラファイト剥離に対するチップ超音波パラメータの影響を理解するために、3つの典型的なフレーク状グラファイトサンプルを、60、100、200、または300 Wの電力で10、30、60、90、 120、または180分。 GNP分散液の濃度、生成されたGNPのサイズおよび欠陥密度、ならびに様々な先端超音波処理パラメータの下で生成されたGNP分散液の沈降挙動が決定された。結果は、GNP分散液の濃度が超音波処理エネルギー入力の平方根(超音波処理パワーと時間の積)に比例することを示しました。サイズと I D / G さまざまなチップ超音波処理パワーおよび時間で生成されたGNPの値(ラマンスペクトルによって決定)は、それぞれ〜1〜〜3μmおよび〜0.1〜〜0.3の範囲であり、生成されたすべてのGNPが高品質であることを示しています。 GNP分散液の沈降挙動は、分散液が良好に安定しており、各GNP分散液の濃度が96時間の沈降後の初期濃度の約70%であることを示しました。さらに、TEM画像と電子線回折パターンを使用して、生成されたGNPが数層であることを確認しました。この研究は、グラファイトをGNPに剥離する際に適切なチップ超音波処理パラメーターを選択するための重要な意味を持っています。

背景

グラフェンは、ヤング率が〜1.0 Tpaと非常に高く、熱伝導率が〜5000 W /(m・K)、透過率が97.7%と高く、固有移動度が〜200,000 cm 2 /(V・s)、およびガス透過に対する非常に高い耐性[1,2,3]。これらの優れた特性により、グラフェンは、センサー、電子デバイス、高度なポリマーナノコンポジット、エネルギー貯蔵、太陽電池、スマートコーティング、超高速レーザー、触媒作用、生物学的標識など、多くのアプリケーションに大きな可能性を秘めています[2、4、5、6]。独自の特性と潜在的な用途により、研究者は過去数年間でグラフェンを製造するための有望な方法を模索しています。

これまで、マイクロメカニカル劈開[7]、酸化グラフェンの還元[8、9]、化学蒸着(CVD)[10]、液相剥離(LPE)など、グラフェンを製造するための一連の方法が開発されてきました。 [11、12、13、14]。マイクロメカニカル劈開は、高品質の大面積GNPを調製するために使用できますが、生産量が少なく、スループットが低いという欠点があります。酸化グラフェンの還元は、GNPの生成に広く使用されています。ただし、還元プロセスではすべての酸素官能基が除去されるわけではありません。したがって、酸化グラフェンの還元によって生成されたGNPは、依然として高い欠陥密度を保持しており、その特性が低下します。 CVDは、単層または数層のグラフェンを高品質で大量生産するための有望な方法です。ただし、この方法では高温や真空などの過酷な化学反応条件が必要となるため、コストが高くなり、安全上の問題が発生する可能性があります。 LPEは、Coleman etalによって最初に実行されました。 [11]バスソニケーターを使用して有機溶媒中でグラファイトを超音波処理する。 LPEは、その低コスト、シンプルさ、および大規模生産の可能性のために、多くの研究者から大きな注目を集めており、GNPを生産するための有望な方法になっています。

一般に、LPEプロセスには3つのステップが含まれます[15]。つまり、適切な溶媒にグラファイトを分散させ、さまざまな手法でグラファイトをGNPに剥離し、GNPを精製します。多くの研究者は、有望な溶媒をスクリーニングし、潜在的な剥離技術を開発するために努力してきました。溶媒スクリーニングに関しては、これまでに60を超える溶媒が使用されており、さまざまな有機溶媒[16]、低沸点溶媒[17、18]、界面活性剤溶液[12、19]、イオン性液体[20]、ポリマー溶液[21]、および両親媒性生体分子溶液[22]。さらに、良溶媒を予測するために、表面張力理論[11]とハンセン溶解度パラメーター[16]を使用して、グラファイトの剥離のメカニズムを調査しました。

剥離技術に関しては、超音波処理[23,24,25,26]、高せん断混合[27、28]、ボールミル粉砕[29]、および高圧均質化[30]がLPEで採用されています。これらの方法の中で、超音波処理はLPEで広く使用されており、バス超音波処理とチップ超音波処理の2つのカテゴリがあります。バス超音波処理は、グラファイトを剥離するための便利で低コストの方法です[31]。ただし、エネルギー入力が低く、剥離効率が低いため、バス超音波処理を使用したLPEは、GNPのスケールアップ生産の可能性がほとんどありません。最近、一部の研究者は、高出力チップ超音波処理[32,33,34]またはチップ超音波処理とせん断混合[35]を組み合わせることにより、GNPの生成速度を大幅に上げることができることを実証し、容器の形状、初期グラファイト濃度の影響を調査しました。 、液体量、およびGNPの収量に関する界面活性剤[33]。さらに、Gao etal。超臨界CO 2 でグラファイトを剥離することによりGNPを生成する方法を提示しました / H 2 O媒体は、圧力反応器とチップソニケーターを結合し、システム圧力、超音波処理能力、超臨界CO 2 の比率の影響を調査しました。 / H 2 グラフェンの収率に関するOなど[36]。さらに、いくつかの研究は、GNPの剥離効率と品質が、入力パワー、超音波処理時間、プローブ直径、超音波処理周波数などの超音波処理パラメーターによって影響を受ける可能性があることを提案しました[14]。ただし、生成されたGNPの品質に対するチップ超音波処理パラメータの影響を理解するための体系的な研究はほとんど行われていません。

この研究は、GNPへのグラファイトの剥離に対するチップ超音波処理力と時間の影響を決定することを目的としています。まず、表面張力の異なる一連のエタノール/水溶媒混合物を使用して、3種類のフレーク状グラファイトサンプルを分散させました。分散液媒体として、GNP濃度が最も高い溶媒混合物を選択しました。次に、異なるチップ超音波処理能力と時間の下で生成された、濃度、サイズ、欠陥密度、および沈降挙動を含むGNPの品質が決定されました。この研究は、グラファイトをGNPに剥離する際に適切なチップ超音波処理パラメーターを選択するための重要な意味を持っています。

メソッド/実験

分散液媒体の選択

表面熱力学によると、ギブズの自由エネルギーの変化(Δ G )グラファイト剥離の前後は、GNPの分散を予測するために使用できます。一般的に、Δ G グラファイト片をGNPに剥離するために、次のように表すことができます

$$ \ Delta G =2N {\ gamma} ^ {\ mathrm {GL}}-2 {\ gamma} ^ {\ mathrm {GL}} =2 \ left(N-1 \ right){\ gamma} ^ { \ mathrm {GL}} $$(1)

ここで N 分散後のGNPの数とγ GL はGNPと液体媒体の間の界面自由エネルギーです。結合規則によれば、γ GL GNPの表面張力から計算できます(γ GV )および液体媒体の表面張力(γ LV )、これは次のように表すことができます

$$ {\ gamma} ^ {\ mathrm {GL}} ={\ gamma} ^ {\ mathrm {GV}} + {\ gamma} ^ {\ mathrm {LV}}-2 \ sqrt {\ gamma ^ {\ mathrm {GV}} {\ gamma} ^ {\ mathrm {LV}}} ={\ left(\ sqrt {\ gamma ^ {\ mathrm {GV}}}-\ sqrt {\ gamma ^ {\ mathrm {LV} }} \ right)} ^ 2 $$(2)

式によると。 (1)と(2)、γ GV 明らかに一定ですγ LV いくつかの以前の研究[11、16]によって示されているGNPの分散に影響を与えます。また、γ GV γに等しい LV 、Δ G は最小であり、これは、GNPを液体培地に分散させることが好ましいことを示しています。

ここでは、適切な分散液媒体を選択するために、エタノールと超純水を事前定義された比率で混合することにより、さまざまな表面張力を持つ一連の二成分溶媒混合物を調製しました。これらの溶媒混合物の表面張力(22〜50 mJ / m 2 の範囲) )は、表面張力計(K100、KrüssGmbH、ドイツ)を使用して20°Cで測定しました。この研究では、サイズが〜10μm(G10、Xiamen Knano GNPs Technology Co. Ltd.、中国)、〜30μm(G30、Chengdu Organic Chemicals Co. Ltd.、中国)の3つの市販のフレーク状グラファイトサンプル、および〜100μm(G100; Xiamen Knano GNPs Technology Co. Ltd.、中国)を使用しました。実験中、フレーク状のグラファイトサンプル(4 mg)を一連のエタノール/水溶媒混合物(40 mL)に加え、チップソニケーター(Scientz-950E、Scientz Biotechnology Co. Ltd.、中国)を使用して剥離しました。超音波処理装置の先端の直径は6mmでした。得られたGNP分散液を、1000 rpmで30分間遠心分離し(TGL-10 K、Shanghai Anting Scientific Instrument、中国)、凝集物を除去しました。異なる表面張力を持つ一連の溶媒混合物中のGNPの濃度は、紫外可視(UV-Vis)分光光度計(Epoch、BioTek、Winooski、VT、USA)を使用して各分散液の光学密度(OD)を評価することによって測定されました。以下の実験では、GNP濃度が最も高い溶媒混合物を分散液媒体として選択しました。

さまざまなチップ超音波処理パラメータでのグラファイト剥離

グラファイトのGNPへの剥離挙動に対するチップ超音波処理のパワーと時間の影響を理解するために、フレーク状のグラファイトサンプルを60、100、200、または300Wのパワーで10、30、60、90、 120、または180分。各剥離実験では、フレーク状のグラファイト(4 mg)を選択した分散液媒体(40 mL)に添加し、チップソニケーターで超音波処理しました。超音波処理中、恒温水槽を備えた温度制御システムにより、分散液が20°Cに維持されました。分散液を1000rpmで30分間遠心分離し、凝集したグラファイトフレークを沈殿させました。最後に、上清を収集して、さまざまなチップ超音波処理能力と時間で生成されたGNPの特性を特徴付けました。

生成されたGNPの特性評価

さまざまなチップ超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPの品質を評価するために、GNP分散液の濃度、GNPのサイズ、欠陥密度、層、および選択した分散液媒体におけるGNPの沈降挙動をさまざまな特性で評価しました。メソッド。具体的には、GNPのサイズは、10 kVで走査型電子顕微鏡(SEM; Nova NanoSEM 430、FEI、米国オレゴン州ヒルズボロ)で観察されました。 SEMサンプルは、GNP分散液をSi基板にピペッティングすることによって準備されました。 GNPの欠陥密度は、514 nmレーザーを使用したラマン分光法(LabRAM HR800、Horiba Jobin-Yvon、フランス)によって特徴付けられました。ラマン分光法のサンプルは、GNPフィルムをスライドガラス上に堆積させることによって準備されました。分散液中のGNPの濃度は、UV-Vis分光光度計(Epoch、BioTek、Winooski、VT、USA)を使用して600nmでの各分散液のODを評価することによって測定されました。選択した分散液媒体中のGNPの沈降挙動は、同じUV-Vis分光光度計を使用して経時的なGNP濃度の変化を測定することによって推定されました。生成されたGNPの層は、200 kVで透過型電子顕微鏡(TEM; Tecnai F30、FEI、米国オレゴン州ヒルズボロ)によって決定されました。 TEM分析用のサンプルは、各GNP分散液を穴あきカーボンメッシュグリッドにピペッティングすることによって準備されました。

結果と考察

表面張力の異なる液体媒体でグラファイトをGNPに剥離する

図1は、表面張力が22〜50 mJ / m 2 のエタノールと超純水の溶媒混合物中のGNPの濃度を示しています。 。詳細には、溶媒混合物の表面張力の関数としてのGNP分散液のODと質量濃度を図1aに示します。さらに、GNP分散液の質量濃度とODの関係は、追加ファイル1に示されています。図1bは、エタノールの体積分率と溶媒混合物の表面張力の関係を示しています。結果は、GNP分散液の濃度が溶媒混合物の表面張力に強く依存することを示した。 3つのフレーク状グラファイトサンプルはすべて、表面張力が約30 mJ / m 2 のエタノール(45 vol%)-水(55 vol%)混合物に最も効果的に分散しました。 、これは以前の文献[17]とよく一致していました。したがって、表面張力が30 mJ / m 2 のエタノール/水混合物 フレーク状のグラファイトサンプルを剥離するための分散液媒体として選択されました。

a エタノール-水溶媒混合物の表面張力の関数として、G10、G30、およびG100フレーク状グラファイトサンプルを剥離することによって生成されたグラフェン分散液の光学密度と質量濃度。 b 溶媒混合物の表面張力と水(オレンジ)およびエタノール(青)の体積分率との関係

さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNP分散の濃度

さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNP分散液の濃度は、UV-Vis分光法によって決定されました。図2(a1)、(b1)、および(c1)は、表面張力が30 mJ / m 2 の水とエタノールの混合物で生成されたGNPのODと質量濃度を示しています。 超音波処理パワーと時間の関数として。結果は、GNP分散液の濃度が超音波処理パワーと時間の両方で増加することを示しました。 G100は、表面張力が30 mJ / m 2 のエタノールと水の混合物では剥離されなかったことに注意してください。 60および100Wの超音波処理出力で。具体的には、同じ超音波処理時間で、GNP分散液の濃度は超音波処理出力とともに増加しました。さらに、同じ超音波処理パワーで、GNP分散液の濃度は、最初は急速に増加し、その後、超音波処理時間が長くなるにつれてゆっくりと増加しました。超音波処理時間が120分に達すると、GNP分散液の濃度はほとんど変化しませんでした。これらの結果は、GNP分散液の最大濃度が特定の超音波処理時間後に得られ、その後はそれ以上の超音波処理が効果的ではなかったことを示しています。さらに、結果は、300 Wの超音波処理出力で生成されたGNP分散液の濃度が、60、100、および200Wの超音波処理出力で生成された分散液の濃度よりもはるかに高いことを示しました。

異なる超音波処理能力と時間を使用して(a1)G10、(b1)G30、および(c1)G100を剥離することによって生成されたGNP分散液の濃度。超音波エネルギー入力の関数としての(a2)G10、(b2)G30、および(c2)G100の剥離によって生成されたGNP分散液の濃度

GNP分散の濃度に対するチップ超音波処理パワーと時間の影響を評価するために、エネルギー入力間の関係、つまり E 、(超音波処理時間に超音波処理力を掛けたもの)およびGNP分散液の濃度を測定した。図2(a2)、(b2)、および(c2)は、GNP分散の濃度とエネルギー入力の関係が\({C} _g ={aE} ^ {\ raisebox {1ex} {)で記述できることを示しています。 $ 1 $} \!\ left / \!\ raisebox {-1ex} {$ 2 $} \ right。} \)、ここで C g はGNP分散の濃度であり、 a は、実験データをフィッティングすることによって決定されるパラメータです。 a G10、G30、およびG100を剥離して得られたGNP分散液の値は、1.612×10 − 4 です。 、4.175×10 − 4 、および1.061×10 − 4 mg /(mL・kJ ½ )、 それぞれ。これらの結果は、エネルギー入力の増加に伴い、GNP分散液の濃度が最初は急速に増加し、次にゆっくりと増加することを示しました。これは、バス超音波処理によるグラファイトのGNPへの剥離に関するColeman [23]およびBracamonte [37]の以前の調査結果とよく一致しました。 。

さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPのサイズ

図3は、さまざまなチップ超音波処理能力と時間を使用してG10、G30、およびG100フレーク状グラファイトサンプルを剥離することによって生成されたGNPのサイズを示しています。図3(a1)、(b1)、および(c1)は、さまざまなチップ超音波処理能力と時間を使用してG10、G30、およびG100を剥離することによって生成されたGNPの平均サイズを示しています。 GNPの平均サイズは、各サンプルについて約100のGNPを分析することによって決定されました。結果は、超音波処理パワーと時間の増加に伴い、生成されたGNPのサイズがわずかに減少することを示しました。フレーク状グラファイトの初期サイズに関係なく、さまざまなチップ超音波処理時間と出力を使用して生成されたGNPのサイズは、〜1〜〜3μmの範囲でした。 G100は60および100Wの超音波処理能力で剥離されなかったため、図3(c1)は、200および300Wの超音波処理電力で剥離されたGNPのサイズのみを示しています。

(a1)G10、(b1)G30、および(c1)G100フレークグラファイトサンプルを剥離するためにさまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPの平均サイズ。フレーク状グラファイトサンプルのSEM画像(a2)G10、(b2)G30、および(c2)G100。 (a3)60分、(a4)120分、および(a5)180分の間300Wの超音波出力でG10を剥離することによって生成されたGNPのSEM画像。 (b3)60分、(b4)120分、および(b5)180分にわたって300Wの超音波出力でG30を剥離することによって生成されたGNPのSEM画像。 (c3)60分、(c4)120分、(c5)180分の間300Wの超音波処理力でG100を剥離することによって生成されたGNPのSEM画像

生成されたGNPのサイズに対する超音波処理の影響を説明するために、これら3つのグラファイトサンプルのSEM画像と、300Wの超音波処理力でさまざまな期間の剥離によって得られたGNPを図3に示します。 60、120、および180分間の60、100、および200 Wの先端超音波処理電力は、追加ファイル1に示されています。具体的には、図3(a2)、(b2)、および(c2)は、グラファイトフレーク、すなわち、それぞれG10、G30、およびG100。画像は、G10、G30、およびG100がすべて何層もの厚さであり、サイズがそれぞれ約10、30、および100μmであることを示しています。図3(a3)、(a4)、および(a5)は、エタノールと水の混合物中でG10を300 Wの先端超音波処理力で60分、120分、180分剥離することによって生成されたGNPのSEM画像を示しています。超音波処理時間が60分である場合、生成されたGNPは、120分または180分の超音波処理で得られたものよりも少し厚かったことがわかります。後者の2回の超音波処理では、ほぼ同じ厚さのGNPが得られました。図3(b3)、(b4)、および(b5)は、それぞれ60分、120分、および180分にわたって300Wの先端超音波処理力でG30を剥離することによって生成されたGNPのSEM画像を示しています。一方、図3(c3)、(c4)、(c5)は、G100を先端超音波処理力300 Wで60分、120分、180分剥離して生成したGNPのSEM画像を示しています。これらの結果はすべて、超音波処理能力と時間の増加に伴い、生成されたGNPの厚さが減少したことを示しています。

全体として、結果は、超音波処理能力と時間の増加に伴い、生成されたGNPのサイズがわずかに減少することを示しました。ただし、フレーク状グラファイトの初期サイズに関係なく、さまざまなチップ超音波処理時間と出力を使用して生成されたGNPは、サイズが〜1〜〜3μmの範囲でした。

さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPの欠陥密度

さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPの欠陥密度は、ラマン分光法によって決定されました。一般的に、 D の強度の比率 1350cmのバンド − 1 G のそれに 1580cmのバンド − 1 D / G )は、GNPの欠陥密度を特徴づけるために使用されます[33]。小さい I D / G 値は、GNPの欠陥密度が低いことを示します。 D / G さまざまな超音波処理能力と時間を使用して剥離されたGNPの値は、図4(a1)、(b1)、および(c1)にヒストグラムとして示されています。さらに、60、100、200、または300 Wの電力で60、120、または180分間剥離された最初のグラファイトフレークとGNPの典型的なラマンスペクトルが追加ファイル1に示されています。 I > D / G GNPの値は、チップの超音波処理時間と出力の増加に伴ってわずかに上昇しました。それにもかかわらず、 I D / G さまざまなチップ超音波処理パワーと時間を使用して生成されたGNPの値は、〜0.1から〜0.3の範囲であり、生成されたすべてのGNPの欠陥密度が低く、高品質であることを示しています。さらに、追加ファイル1:図S5、S6、およびS7は、超音波処理能力と時間の増加に伴い、 G GNPのバンドが広くなりました。つまり、GNPのほとんどの欠陥は、基底面の欠陥ではなく、エッジの欠陥でした。

D / G (a1)G10、(b1)G30、および(c1)G100からのさまざまな超音波処理パワーと時間を使用して生成されたGNPの値。 D / G 超音波エネルギー入力の関数としての(a2)G10、(b2)G30、および(c2)G100の剥離によって生成されたGNPの値

生成されたGNPの欠陥密度に対するチップ超音波処理パワーと時間の影響を完全に理解するために、剥離中のエネルギー入力が考慮されました。図4(a2)、(b2)、および(c2)は、 I 間の関係を示しています。 D / G チップ超音波処理中の値とエネルギー入力。明らかに、フレーク状のグラファイトサンプルの初期サイズに関係なく、 I D / G 生成されたすべてのGNPのうち、エネルギー入力に比例して増加しました。高品質のGNPを生成するには、超音波処理のパワーと時間を減らす必要があることが示されました。さらに、結果は I D / G G30の剥離によって生成されたGNPの値は、G10およびG100の剥離によって生成されたGNPの値よりもはるかに低かった。これは、元のグラファイトサンプルの品質の違いが原因である可能性があります。

液体媒体中のGNPの沈降挙動

液体媒体中のGNPの沈降挙動は、グラフェン分散液の安定性を表しています。図5は、沈降時間の関数としてGNP分散液のODを決定することによって推定された、300 Wの超音波処理出力で30、60、120、および180分間生成された液体媒体におけるGNPの沈降挙動を示しています。 60、100、および200 Wの超音波処理出力で30、60、120、および180分間生成されたGNP分散液の沈降曲線は、追加ファイル1にあります。結果は、異なる超音波処理を使用して生成されたGNP分散液の濃度を示しています。電力と時間はすべて、最初の12時間で急速に減少し、その後横ばいになりました。 96時間の沈降後、300 Wの超音波出力で60、120、および180分間G10を剥離することによって生成されたGNP分散液の濃度は、それぞれ初期濃度の61.8%、70.1%、および70.5%でした。 G30の場合、96時間の沈降後、300 Wの超音波処理電力を60、120、および180分間使用して生成されたGNP分散液の濃度は、対応するGNP分散液の初期濃度の62.5%、71.2%、および71.2%でした。 、 それぞれ。一方、300 Wの超音波処理能力を60、120、180分間使用してG100から生成されたGNP分散液を96時間沈降させた後、分散液の濃度は初期値の65.9%、71.6%、72.3%でした。それぞれ。

a の剥離によって生成されたGNP分散液の沈降曲線 G10、 b G30、および c 300Wの超音波処理能力でのG100

これらの結果は、さまざまな超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNP分散液の濃度が、最初の12時間ですべて急速に減少し、その後横ばいになったことを示しています。 96時間の沈降後、GNP分散液の濃度は初期値の約70%でした。さらに、さまざまな超音波処理能力で120分間生成された液体媒体中のGNP分散液の安定性は、さまざまな超音波処理能力で180分間生成されたものとほぼ同じでした。

適切なチップ超音波処理パラメーターを選択するための影響

さまざまなチップ超音波処理能力と時間を使用して剥離されたGNPの品質に基づいて、フレーク状グラファイトの初期サイズに関係なく、GNPのサイズは〜1〜〜3μmの範囲であることがわかります。その間、 D / G さまざまなチップ超音波処理能力と時間を使用して生成されたGNPの値は、すべてのGNPが高品質であることを示しました。さらに、300 Wの超音波処理出力で生成されたGNP分散液の濃度は、60、100、および200 Wの超音波処理出力で生成された分散液の濃度よりもはるかに高かった。さらに、GNP分散液の沈降曲線は安定性を示したさまざまな超音波処理能力で120分間生成されたGNP分散液の割合は、さまざまな超音波処理能力で180分間生成された分散液のそれとほぼ同じでした。上記のすべての要因を考慮すると、グラファイトを剥離してGNPを形成するための適切なチップ超音波処理パラメータは、300Wで120分間の超音波処理電力である可能性があります。

さらに、GNPの厚さは、一般的にその品質の重要な指標です。したがって、300 Wで120分間の超音波処理によって生成されたGNPの厚さは、TEMによってさらに決定されました。図6a〜cは、G10、G30、およびG100をそれぞれ300 Wの超音波処理出力で120分間剥離することによって生成されたGNPの明視野TEM画像を示しています。 300 Wの超音波出力で120分間生成された単層または数層のGNPの存在を特定するために、GNPの電子回折パターンを入射角0°で測定しました。具体的には、図6dは、図6bのGNPの電子回折パターンを示しています。これには、GNPの典型的な結晶構造と一致する6回対称のパターンが含まれています。また、この六角形のパターンでは、{1100}ポイントの強度が{2110}ポイントの強度よりも強くなっています。強度{1100}と{2110}の強度の比率を調べるには( I {1100} / {2110} )、図6dに示すように、一部のポイントは線で囲まれています。図6eは、内側のピークが外側のピークよりも強く、 I {1100} / {2110} 約1.30です。以前の作品は、 {1100} / {2110} <1、GNPはABスタッキングを備えた多層である必要がありますが、 I {1100} / {2110} > 1、GNPは単層である必要があります[38]。したがって、結果は、単層または数層のGNPが、300Wの超音波処理電力を120分間使用して生成されたことを示しています。

a を剥離して生成されたGNPのTEM画像 G10、 b G30、および c G100フレーク状グラファイトサンプルを300Wの超音波処理出力で120分間。 d b の白い円の位置からとった電子線回折パターン 。 e d の線に沿った回折強度

結論

グラファイトのGNPへの剥離に対するチップ超音波処理力と時間の影響は、GNP分散液の濃度、生成されたGNPのサイズと欠陥密度、およびGNP分散液の沈降挙動を分析することによって決定されました。結果は、GNP分散液の濃度が超音波処理パワーと時間の積、つまり超音波処理エネルギー入力に関連していることを示しました。 GNP分散の濃度と超音波処理エネルギー入力の関係は、\({C} _g ={aE} ^ {\ raisebox {1ex} {$ 1 $} \!\ left / \!\ raisebox {-1ex } {$ 2 $} \ right。} \)。超音波処理パワーと時間の増加に伴い、生成されたGNPのサイズは減少しましたが、GNPの欠陥密度はわずかに増加しました。 GNP分散液の沈降曲線は、96時間の沈降後、すべてのGNP分散液の濃度が初期値の約70%であることを示しました。 TEM画像は、300Wの超音波処理電力で120分間剥離したGNPが数層であることを示していました。この研究は、グラファイトをGNPに剥離する際に適切なチップ超音波処理パラメーターを選択するための重要な意味を持っています。

略語

CVD:

化学蒸着

GNPS:

グラフェンナノプレートレット

LPE:

液相剥離

OD:

光学密度

SEM:

走査型電子顕微鏡

TEM:

透過型電子顕微鏡


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