グラフェンをロードしたメタマテリアル吸収体の結合共振強化変調

背景

プラズモンメタマテリアル（PM）吸収体は、深いサブ波長スケールで金属ナノ構造を処理します。完全な吸収を実現し、特定の波長で調整することができ、発光体/検出器、センサー、光熱療法、光学機械的相互作用、ハイパースペクトルイメージングなどのさまざまなアプリケーションにつながります[1,2,3,4,5,6,7 ]。 PM吸収体は、調整可能な特性を備えた新しい機能デバイスを設計するための有望なプラットフォームも提供します。液晶、半導体、相変化材料などの部品を導入することにより、光応答を電気的、光学的、または熱的に変調することができ[8、9、10、11、12、13]、新しいタイプの変調器、スイッチが可能になります、およびマルチスペクトル検出器。

最近では、グラフェンは、その高速変調機能とプラズモン材料としての調整可能性のためにかなりの注目を集めています[14、15、16、17、18、19、20]。具体的には、グラフェンの導電率はフェルミ準位（ E ）に依存します。 _F ）これは、数ナノ秒以内のバイアス電圧によって継続的に調整でき、近赤外および中赤外領域で高い変調率を可能にします[17、19、20、21、22、23、24]。ただし、単一のグラフェン層は原子的に厚いだけなので、入射光とプラズモン共鳴の間の相互作用は非常に弱いです。そして、この相互作用は、バンド間遷移のパウリブロッキングのために中赤外線領域でさらに弱くなります[22]。その結果、波長調整範囲と変調深度はかなり制限されます。波長シフトは一般に共振波長の10％未満であり[21、22、25、26、27、28]、これは光通信や広帯域スペクトル検出の実際のアプリケーションにとって依然として課題です。したがって、効率的な電気光学変調を実現するには、グラフェンと光の相互作用を大幅に強化する必要があります。以前の研究ではいくつかの進歩が見られました。ナノアンテナやスプリットリング共振器などの複雑なナノ構造の設計に基づいて[19、21、22、25、27、28]、グラフェンと光の相互作用の強化が理論的および実験的に実証されています。しかし、これらの設計は通常、複雑であるか偏光に依存しており、動作周波数の範囲は比較的狭く、調整可能性は依然として制限されています。

この研究では、変調範囲が9〜14μmのグラフェン負荷吸収体を提案しました。これは、生化学的センシングや熱画像などのアプリケーションで非常に興味深いものです[5、29、30、31]。十字型のスロット内の結合共鳴は、電場を4次増強し、グラフェンと光の相互作用を強力に強化し、中心波長を最大25％シフトさせます。さらに、電圧と幾何学的パラメータによって制御されるグラフェン誘起変調を十分に説明および予測する単純なLC回路モデルを提案します。このように広範囲の調整可能性は、多くのアプリケーションで有望です。

メソッド

図1aに示すように、パターン化された金属パッチは、誘電体スペーサーによって分離された金属基板上にΛ=8μmの周期で配置されます。パッチとスペーサーの間にグラフェンの単層が挟まれています。基板は非常に厚く、反射鏡として機能します。スペーサー層の厚さは t です。 _d =520nmであり、金属パッチのそれは t です。 _m =100nm。図1bは、1つのユニットセルの上面図を示しています。偏光の独立性をサポートするために、2つのサブユニットが対角対称に配置されています。十字型のスロットが各正方形のパッチにエッチングされ、4つの小さな同一のパッチに分割されます。 S の小さな同一物のサイズ ₁ および S ₂ l ₁ =1.5μmおよび l ₂ =1.7μm、それぞれ。両方のサブユニットのスロット幅は a です。 =20nm。私たちの研究では、金属材料は金（Au）として選択され、その光学特性は\（\ varepsilon \ left（\ omega \ right）=1-{\ omega} _p ^ 2 / \ leftのドルーデモデルによって記述されます。 （\ omega \ left（\ omega + \ tau \ right）\ right）\）with ω _p =1.369×10 ¹⁶ Hzおよびτ =1.224×10 ¹⁴ Hz [32]。誘電体スペーサーは硫化亜鉛（ZnS）で構成されており、その光学屈折率は n =2.2中赤外線領域での損失はごくわずかです[33]。

a 提案されたグラフェンをロードしたメタマテリアルの概略図。各サブユニットの十字型のスロットにより、偏光に依存することなく、グラフェンと光の相互作用を大幅に強化できます。 b 1つの期間の構造の上面図。 2つのサブユニットが異なるパッチサイズで斜めに配置されています

有限差分時間領域（FDTD; Lumerical FDTD Solutions）法を使用して、反射スペクトルと電磁界分布を計算します。シミュレーションは、 x の周期境界条件で実行されます。 および y z の方向と完全一致層条件 方向。単一のグラフェン層は、表面伝導性アプローチによって2次元構造としてモデル化されます[34]。グラフェン層の表面抵抗率σ _g 、バンド間項σを含む _inter およびバンド内項σ _イントラ 、久保公式[35]で計算できます。

ここで e およびξ は電子の電荷とエネルギー、ℏは還元プランク定数、ωです。 は角周波数です。\（{f} _d \ equiv 1 / \ left（{e} ^ {\ left（\ xi- {E} _F \ right）/ {k} _BT} +1 \ right）\）はフェルミディラック分布への T は絶対温度、Γ は散乱率、 k _B はボルツマン定数であり、 E _F フェルミ準位です。私たちの計算では、 T =300 K、およびΓ =10 meV [28]。グラフェン層の近くのメッシュサイズは0.25nmで、スロットでは2.5nmです。グラフェンの実効誘電率は次のように表すことができます

ここで、ε ₀ は真空の誘電率であり、 t _g はグラフェン層の厚さです。式（1）および（2）は、グラフェンの光学定数が E で変化することを示しています。 _F 。この変化により、吸収周波数の調整が可能になります。吸収周波数の範囲は、ナノ構造の結合共振によって大幅に拡大され、デバイスの印加電圧が大幅に低下します。

結果と考察

図2aは、 x の吸収スペクトルを示しています。 -偏波（φ =0）法線入射で。フェルミ準位が E の場合 _F =0eV、波長λで2つの吸収ピークが観察されます =12.4μmと13.3μm。 12.1から13.5μmの範囲の入射光は、ナノ構造によってほとんど吸収されます。 E として _F 増加すると、共振はより短い波長に向かって移動します。 E で _F =0.2 eV、吸収ピークは11.8μmと12.46μmにシフトし、それぞれ4.8％と6％の相対シフトを示します。一方、ピーク2の吸光度は低下します。これは、より高い E でのメタマテリアルと空気の間のインピーダンス不整合に起因します。 _F [28]。ここで、フェルミ準位が増加し続けるにつれて、ピーク2がピーク1よりも速くブルーシフトするのは興味深いことです。この観察された動作は、後で回路モデルによって説明されます。

異なる E での垂直入射での吸収スペクトル _F φで =0、 E の増加に伴うピークの大きな青方偏移を示しています _F （ a ）、および異なるφ E で _F =0.2eV、偏光に依存しないことを示します（ b ）。偏光角φ 図1aのように定義されます

変調は、パラメータ M によって定量化できます。 =Δλ / λ ₀ 、ここでλ ₀ は E での共振波長です _F =0eVおよびΔλ E の変化による波長シフトです _F 。図2aは M を示しています ₁ =20.1％および M ₂ = E の場合、ピーク1とピーク2でそれぞれ25.5％ _F 0.6eVに達します。共鳴の変調範囲は、以前の作品[19、21、22、25、26、27、28]と比較してはるかに広いです。低い E でのこのような大きな変調 _F 多くのアプリケーションにとって非常に望ましいです。別の計算では、スペーサーの厚さが減少するにつれて吸収ピークがブルーシフトすることが示されています（追加ファイル1）。したがって、厚みを最適化して、適切な変調の開始点を設定できます。さらに、提案されたメタマテリアルの光学応答は、図2bに示すように偏光に依存しません。偏光角φの場合、吸収スペクトルは変化しません。 デザインの対称性により、0から90°まで変化します。

完全な吸収のメカニズムは、共鳴での場の分布によって明確に示されています。図1に示すよく知られた金属-絶縁体-金属（MIM）構造[3、32、36、37、38]により、局所的なSPPが刺激され、各パッチにコンパクトな磁気共鳴が形成されます。図3aおよびbは、正規化された磁場| H | ² を示しています。 E のグラフェン層 _F λの共振波長で=0.2 eV ₁ =11.8μmおよびλ ₂ =12.46μm、それぞれ。 SPPは強くローカライズされているため、2つのサブユニットが独立して機能します。ただし、各サブユニット内の分割スロットの幅が狭いため、4つの同一の共振は実際には互いに結合されています。そして、この結合は、図3cおよびdに示すように、スロット内の電界を大幅に増加させます。 E のみ y のフィールド -入射光が x にあるため、方向スロットはここで明らかです。 分極。 E の強度 共鳴結合によって増強される磁場は、入射光の磁場よりも4桁大きい E _inc 。対照的に、以前の作業で変調に使用された最も強化されたフィールドは、パッチエッジにあります。図3eとfは、それぞれ図3cとdの白い線に沿ったスロットとエッジ間の強調の鋭い比較を示しています。

E でのグラフェン層の電界分布 _F 法線入射でのx偏光の場合は=0.2 eVであり、結合共鳴によってスロットが大幅に向上していることを示しています。 a、b 正規化された磁場| H | ² λで ₁ =11.8μm（ a ）およびλ ₂ =12.46μm（ b ）; c 、 d | E / E _inc の対応するフィールド分布 | ² ; e 、 f | E / E _inc | ² c に示されている白い破線に沿って および d 、 それぞれ。スロット内の強度とパッチエッジの強度の間に鋭いコントラストが見られ、以前の作品よりもはるかに広いチューニング範囲のヒントを与えています

このようなフィールド分布は、私たちの提案で変調が非常に優れている理由をよく説明しています。摂動論に基づいて、グラフェンによって引き起こされる共鳴のシフトは、Δωとして評価することができます。 =− iσ _g ∫ _S | E _s | ² dS / W ₀ [22]。ここでは、| E _s | ² はグラフェン層の電界の強さ、 W ₀ は蓄積されたエネルギーであり、 S グラフェンで覆われた領域を示します。共鳴のスペクトルシフト（Re（Δω ））σの虚数部によって決定されます _g 、これは中赤外線領域の実際の部分よりもはるかに大きい[22、28]。図3c–fに明確に示されているように、狭いスロット内の電界の増強は、エッジの電界の10倍以上です。その結果、積分値は主に大幅に強化された E によってもたらされます。 パッチスロットのフィールドは、強化された E のみを所有する以前のケースよりもはるかに大きなピークのシフトにつながります 金属エッジのフィールド[21、22、25、27、28]。

フィールド分布と上記の議論に従って、LC回路モデルがチューニング動作を研究するために提案されます。図4aに示すように、 L _i および C _i （ i =1、2）は、それぞれパッチ S のインダクタンスと静電容量です。 _i 図1b。スロット幅が a の場合 は非常に大きく、グラフェン層がないため、スロットとグラフェンによって引き起こされる影響は無視できます。次に、 L _i および C _i 吸収スペクトルで得られた共鳴波長とのフィッティングによる個別の計算によって決定することができます[37、39、40]。結果は L ₁ =0.07pHおよび C ₁ =サブユニット S の場合は350aF ₁ 、 L ₂ =0.075pHおよび C ₂ =サブユニット S の場合は380aF ₂ 。各サブユニット内のスロット誘導結合効果は、シャント容量 C で説明できます。 _c 、スロット幅の増加に伴って減少することがわかります a 。私たちの場合、 C _c a の場合は290aFです =20 nmであり、 a が10nm増加するごとに、200 aF、180 aF、および135aFになります。 。共振波長は、回路のインピーダンスをゼロにすることによって得られます。つまり、\（{\ lambda} _i ^ 0 =2 \ pi {c} _0 \ sqrt {L_i {\ mathrm {C}} _​​ i ^ 0} \）。ここで、 c ₀ は真空中の光速、「 i 」はサブユニット S を指します _i 、および\（{C} _i ^ 0 ={C} _i + {C} _c \）。

a LC回路モデルには、個別のパッチ（ L ）からの寄与が含まれます _i および C _i ）、スロット（ C _c ）、およびグラフェン（ L _g ）。 b FDTDシミュレーションと比較したLCモデルによって計算された共振。 c 、 d E での単一パッチの共鳴シフト _F =0.4 eV、 c の幾何学的パラメータを変更 スロット幅（ l =1.5μm）および d パッチサイズ（ a =20 nm）

二次元グラフェン層は基本的にインダクターとして機能します。図3に示すように、グラフェン層の主な寄与は、電界が強まるスロット位置にあります。スロット幅は、動作波長およびグラフェンプラズモンの波長よりもはるかに小さいため、準静的近似が有効です。電圧 V そして現在の I スロット全体は V で評価できます = aE および私 =2 l _i t _g （σ _g − iωε ₀ ） E 、ここで E はグラフェン層の電界です。したがって、インダクタンス L を導入できます。 _g =− 1 / ω Im（V / I）[41]は、グラフェン層の寄与を説明しており、

このインダクタは、図4aに示す並列要素として機能します。その結果、1つのパッチの合計インダクタンスは\（1 / {L} _i ^ {\ prime} =1 / {L} _i + 1 / {L} _ {\ mathrm {g}} \）によって得られます。グラフェン層を含む各サブユニットの最終的な共鳴波長は次のようになります

各サブユニットは独立して機能するため、メタマテリアルの合計インピーダンスは、2つのサブユニットのインピーダンスの並列接続から取得できます。

このLCモデルは、 E の増加に伴う共鳴の青方偏移を予測します。 _F 。式から推定。 （1）と（2）では、| Re（εの値が大きくなります。 _g ）|より高い E のグラフェンの場合 _F 、これにより L が小さくなります _g 式で。 （3）。インダクタが並列接続されているため、最終的なインダクタ\（{L} _i ^ {\ prime} \）は小さくなり、式（1）の共振波長は短くなります。 （4）。計算結果は図4bにまとめられており、FDTDシミュレーションによって得られた共振波長との良好な一致を示しています。 LCモデルは、各パッチのエッジでの弱いフィールドの寄与を無視しているため、わずかな偏差が見られます（図3c–f）。 LCモデルは、幾何学的パラメーターが共鳴の青方偏移にどのように影響するかも示しています。微分方程式（4）、\（\ partial {\ lambda} _i ^ {\ prime} / \ partial {L} _i ^ {\ prime} \ propto 1 / \ sqrt {L_i ^ {\ prime}} \）があります。このブルーシフトの感度を上げるために、\（\ sqrt {L_i ^ {\ prime}} \）の値を小さくすることが望ましいことは明らかです。インダクタが並列に接続されているため、 L _i が固定されている場合、総インダクタンスの値が小さい\（{L} _i ^ {\ prime} \）は、グラフェンのインダクタンスの値が小さいことを意味します L _g 。チューニング範囲を広げるために、スロット幅 a 小さく、パッチサイズを l にする必要があります 式によると、大きくなります。 （3）。図4cは、 E での共鳴の青方偏移を示しています。 _F =0.4 eVは、 S 内のスロット幅の場合、約6％から15％に増加します。 ₁ 50から20nmに減少します。一方、スロット幅を a に固定すると =20 nm、図4dに示すように、パッチサイズが1.5から1.8μmに変化すると、共振は15から22％に増加します。 FDTDシミュレーションとの良好な一致は、そのような単純な回路モデルが関連するメタマテリアルデバイスを研究するための効率的な方法であることを示しています。

結論

結論として、広い範囲の変調を備えた、偏光に依存しない広帯域メタマテリアル吸収体を設計しました。 E の場合、両方の共振で、チューニング範囲は中心波長の最大20.1％と25.5％に達します。 _F 0から0.6eVに増加します。このような大きな変調は、各金属パッチの十字型スロット内の結合共鳴によって大幅に強化されたグラフェンと光の相互作用に起因します。この効果は、LCモデルにグラフェンが導入されたインダクタによってよく説明されています。このような単純なモデルは、さまざまな幾何学的パラメーターの下での変調動作を予測し、結果はFDTDシミュレーションとよく一致します。私たちの提案は、光通信、センシング、熱画像などの潜在的なアプリケーションに有益です。

略語

E _F ：

フェルミ準位

FDTD：

有限-異なる時間領域

MIM：

金属-絶縁体-金属

PM：

プラズモンメタマテリアル

ZnS：

硫化亜鉛