室温でCo₂FeAl/PMN-PTヘテロ構造における電界制御による不揮発性磁気制御を実現

概要

半金属ホイスラー合金Co₂FeAlをPb(Mg₁/₃Nb₂/₃)O₃–PbTiO₃（PMN-PT）圧電基板上に堆積させたヘテロ構造において、室温で電界誘起による不揮発的な磁気特性変化を実証しました。[100]および[01-1]結晶軸方向にパルス電界を印加することで、電界除去後も持続する2つの安定した巨大残留磁化状態を達成。この効果はPMN-PT層で生成される巨大な圧電歪みに起因し、磁気電気メモリデバイスへの実用的道筋を示しています。

背景

高速・低消費電力・不揮発性情報ストレージの需要増大により、強磁性/強誘電体（FM/FE）ヘテロ構造における磁気電気（ME）結合への関心が高まっています。ME結合は主に圧電歪み、電荷、交換バイアスの3機構によって生じます。特に圧電歪み効果では、印加電界が強誘電体層に歪みを生じさせ、隣接する強磁性体の磁気異方性を変調します。PMN-PTは大きなd₃₃圧電係数を持つため強誘電体コンポーネントとして広く採用され、その歪みが磁性膜に効率的に伝達されます。Co₂FeAl（CFA）は半金属ホイスラー合金として、低減衰、高スピン分極、1000 K以上のキュリー温度を備え、スピントロニクス応用に理想的です。これまで電界誘起歪みによるFM/FE二層構造での磁気易軸回転は報告されていましたが、室温での不揮発性・可逆的磁化制御の明確な実証は困難でした。本研究では、CFA/PMN-PT（011）ヘテロ構造が電界除去後も2つの異なる残留磁化状態を保持することを示し、メモリ技術に適した不揮発動作の実現を示しました。

方法

ヘテロ構造は、（011）配向PMN-PT基板上にDCマグネトロンスパッタリングで成膜した40 nm厚のCFA膜で構成。成膜条件：600°C、Ar圧力0.1 Pa（10 SCCM）、ベース圧力2×10⁻⁵ Pa。白金電極（上面10 nm、下面50 nm）を2 mmターゲットから堆積。導電性接着剤でCuワイヤを電極に接続。振動試料型磁力計（VSM、MicroSense EV9）で直流電圧（Keithley 2410）を圧電層に印加しながら静磁気特性を測定。磁区イメージは磁気力顕微鏡（MFM、Asylum Research MFP-3D、軟磁性チップ、試料面に垂直磁化）で取得。すべての測定は室温で実施。

結果と考察

CFA/PMN-PTヘテロ構造の模式図を図1aに、面内座標系を図1bに示します。有効な電界誘起歪み場（Hσ）は磁気異方性場（Hk）に直交。[100]方向を0°、[01-1]を90°と定義（図1b参照）。PMN-PTの分極-電界ループ（P-E、1 Hz）と歪み-電界曲線（S-E）を強誘電体ゲージと歪みゲージで測定（図1c）、飽和分極≈25 µC/cm²、保持電界≈100 V（2.5 kV/cm）を確認。1000 Oe磁界除去後のMFM像（図1d）はストライプ磁区パターンを示し、強い垂直磁気異方性を示唆。[100]および[01-1]方向での電界±0および±5 kV/cm印加下のヒステリシスループ（図2a）は明確な面内異方性を確認。残留分極状態（-0 kV/cm）では易軸が[100]方向にあり、+5 kV/cmで基板を分極させると90°回転（図2b）。+0 kV/cm状態では異方性が消失（図2c）、-5 kV/cmで再び[100]方向に出現（図2d）。回転VSM測定（図2e）では、相対残留磁化（Mr/Ms）が方位角に対して正弦波的に変化し、電界変化に伴い易軸が90°回転することを示しました。残留磁化の電界依存性を、脱磁後の試料で電界を+10から-10 kV/cmへスイープして検証（図3a,c）。得られたバタフライ型Mr/Ms曲線は歪み-E挙動を反映し、歪みが磁化制御を支配することを確認。残留分極状態（±0 kV/cm）での残留磁化は±10 kV/cm後のものと異なり、PMN-PT基板の固有残留応力を反映。不揮発制御を実証するため、±5または±10 kV/cmのパルス電界を、まず1200 Oeで飽和磁化させた後ゼロ磁界状態で印加（図4）。得られたMr/Ms値（A-Hと標記）は、[100]および[01-1]両方向でパルス除去後も持続する4つの明確な安定状態を示し、この多状態挙動は圧電歪み媒介制御が多値磁気電気メモリデバイスへの可能性を秘めていることを示しています。

結論

CFA/PMN-PTヘテロ構造が、室温で電界誘起による磁気異方性および残留磁化の不揮発的変調を示すことを実証しました。MFMで観察されたストライプ磁区構造と±5 kV/cmでの易軸90°回転は、圧電歪み媒介制御を確認するものです。さらに、パルス電界により4つの安定した残留状態が生成され、多レベル磁気電気メモリデバイスへの道筋を提示しています。

略語

CFA

Co₂FeAl

DC

直流

FM/FE

強磁性/強誘電体

ME

磁気電気

MFM

磁気力顕微鏡

PMN-PT

Pb(Mg₁/₃Nb₂/₃)O₃–30%PbTiO₃

VSM

振動試料型磁力計