GaAs/AlGaAs 2DEGにおける光制御スピンホール効果：外因性逆スピンホール応答の証拠

要旨

GaAs/AlGaAs二次元電子ガス（2DEG）において、円偏光誘起逆スピンホール効果（PISHE）を観測。理論モデルへのフィッティングにより光誘起PISHE電流からスピン横力を決定。PISHE電流を異なる光パワーと光スポットプロファイルで測定、全結果が理論計算と良好一致。また77-300 K温度範囲でPISHE電流測定。PISHE電流の温度依存性は外因性機構が支配的役割を果たすことを示し、試料結晶方位への弱い依存性からさらに確認された。

背景

スピントロニクスは情報技術応用と凝縮系電子スピン物理の根本問題解明の可能性で注目集める[1-4]。スピンホール効果（SHE）とそのオンザガー逆過程である逆スピンホール効果（ISHE）は、スピン軌道結合（SOC）を介して電荷電流とスピン電流相互変換を電気的に可能にするためスピントロニクスで重要[2,5-8]。SHEとISHEは強いSOCを持つPt、Ta、Py、IrMn等重元素金属薄膜[9-14]やBi₂Se₃、SnTe等トポロジカル絶縁体で広く研究。半導体でもGaAs、ZnO、Si、Ge、GaN/AlGaN、GaAs/AlGaAs 2DEGで観測[15-20]。

半導体でのスピン-電荷電流変換はスピントロニクスとエレクトロニクス統合への道を開くため重要[5]。光誘起ISHE（PISHE）は最近、半導体ISHE調査の効果的実験ツールとして台頭：円偏光ガウシアン分布で半導体にスピン電流導入、ISHEで電荷電流生成[2,19-22]。PISHE電流は室温観測可能、磁場と強磁性体なしで半導体ISHE調査に便利[20]。さらにPISHEは新型スピンフォトニクスデバイス設計への道を開く[22]。PISHE電流はGaN/AlGaN、GaAs/AlGaAs、MgZnO/ZnOヘテロ構造で観測[2,19,20]。しかしPISHE電流の光パワーと光プロファイル依存性は未解明。

ISHEには内因性と外因性2機構存在。内因性は完全秩序物質バンド構造のみ依存[7,23,24]、ラシュバ[25-27]またはドレッセルハウスSOC[26]由来。外因性はスピン軌道結合系での不純物による非対称モット歪み散乱またはサイドジャンプ散乱[16,24,28,29]。内因性/外因性機構研究多数だが多くは理論、実験的区別研究は稀[16,27,30-32]、実験的区別が極めて困難なため。

本論文ではGaAs/AlGaAs 2DEGにおけるPISHE電流を調査。PISHE電流が温度上昇とともに増加、外因性機構主導を示唆。試料結晶方位への弱い依存性でさらに確認。また光パワーと光プロファイル依存性を調査、理論モデルと極めて良好一致。

手法

実験は分子ビームエピタキシー（MBE）で半絶縁GaAs基板上に成長した(001)配向変調ドープGaAs/AlGaAs 2DEG試料で実施。室温電子密度5.18×10¹¹ cm⁻²、ホール移動度3.97×10³ cm² V⁻¹ s⁻¹。2DEG移動度は成長中導入バックグラウンドドーピング（10¹⁵-10¹⁶ cm⁻³オーダー）でやや低い。試料を[110]と[1-10]方向に劈開、10×10 mm²正方形に。[110]と[100]方向それぞれ8 mm間隔で2対オーミックコンタクトをインジウム蒸着、窒素雰囲気420℃アニールで形成。

波長1064 nmダイオード励起固体レーザーを放射源使用。レーザービームはチョッパー、偏光子、1/4波長板通過後試料に垂直入射。偏光子と回転1/4波長板で光ヘリシティP_c=sin2φを左回り（σ⁻、P_c=-1）から右回り（σ⁺、P_c=+1）へ連続変更、φは入射光偏光方向と1/4波長板光軸角度。試料上光スポットはガウシアンプロファイル。[100]（または[110]）方向2コンタクト間電流をプリアンプとロックインアンプ（チョッパー基準周波数229 Hz）で取得。図1aにPISHE電流測定セットアップ図示。

PISHE電流取得法と300 K測定。 a 左回り円偏光（σ⁺）または右回り（σ⁻）垂直入射下スピン分極電子運動図解。赤矢印：電子流、青矢印：電子スピン方向、黒矢印：電子作用スピン横力。 b PISHE電流測定ジオメトリ。 c 300 K光スポット位置Aで垂直入射時、位相角φ関数光電流。実線（黒）：式(1)フィット曲線、破線（赤）：PISHE電流、青/緑点線：L₁、L₂成分、一点鎖線：背景電流J₁。 d 300 K光スポット位置依存PISHE電流

パワー依存測定では減衰器で試料照射光パワー250-40 mW変更。光スポットプロファイル変更には異焦点距離光学レンズ採用。温度依存測定では光学クライオスタットで試料マウント、77-300 K温度変化可能。

ラシュバ/ドレッセルハウスSOC相対比取得のため、円光電気効果（CPGE）誘起光電流を異なる結晶方位で測定：CPGE電流を[110]と[100]方向コンタクトでそれぞれ収集、入射光面を2コンタクト接続線に垂直。CPGE測定セットアップはPISHE測定と類似だが、光を[110]または[100]方向2コンタクト接続線中点に斜め入射、入射角-40°-40°範囲。CPGE電流を特定入射角で、2コンタクト沿い収集光偏光状態依存光電流Jを以下式[33]フィットで抽出：J=J_CPGE sin2φ+L₁₁ sin4φ+L₂₂ cos4φ+J₁₁。J_CPGEはCPGE電流、L₁₁とL₂₂は線偏光誘起光電流、J₁₁は光起電力効果或いはデンバー効果由来背景電流[33]。

結果と考察

ガウシアンプロファイル円偏光照射下、吸収非飽和領域で空間ガウシアン分布スピン分極キャリア生成。結果として半径方向流れる拡散スピン電流出現。ISHE効果でスピン分極キャリアが接線方向「スピン横力」受け、軸方向横電荷電流、すなわち渦電流（PISHE電流と命名）生成[8,20]（図1a）。光偏光状態を左回り（σ⁺）から右回り（σ⁻）へ変化させると電子スピン分極がスピンアップからスピンダウンへ変化、スピン横力とPISHE電流反転。1/4波長板回転0-180°、すなわちφ角0-180°変化で偏光状態：垂直線偏光（0°）→左回り円偏光（45°）→垂直線偏光（90°）→右回り円偏光（135°）→垂直線偏光（180°）と順次変化（図1c上部参照）。したがってφ角45-135°変化でPISHE反転、PISHE∝sin2φ示唆。φ=0,90,180°で線偏光。線偏光も光運動量配列効果[34]（L₁）、異方性光吸収[35,36]（L₂）で光電流誘起。L₁とL₂はそれぞれsin4φ、cos4φ比例。さらに偏光状態非依存背景光電流J₁（光起電力/デンバー効果由来）存在。φ角依存性差異により、実験測定光偏光状態依存光電流Jを以下式[8,33]フィットでPISHE電流抽出：

J_PISHEは左回り円偏光励起PISHE電流、L₁とL₂は線偏光誘起光電流、J₁背景電流[19]。試料に大きな光学異方性存在のためL₂項をフィット式(1)に含める。光学異方性は異方性界面構造[37]、原子偏析[38]、残留応力[39]由来可能性。

PISHE空間分布取得のため、レーザースポットを2コンタクト垂直二等分線に沿い左から右へスイープ（図1a参照）。各スポット位置で1/4波長板0-360°回転、式(1)を実験測定JにフィットしPISHE電流取得。図1bにレーザースポット固定x=-0.5 mm（点A、図1a参照）時φ関数光電流典型結果。300 K測定、[110]方向2コンタクト間収集。試料上光スポット直径約1.4 mm、ガウシアンプロファイル、パワー250 mW。図1b円は実験データ、実線は式(1)フィット結果。1/4波長板回転で光電流周期的変動。光電流はPISHE電流、線偏光誘起光電流、背景電流合計、φ依存性異なるため。破線：PISHE電流、一点鎖線：背景電流。青/緑点線：L₁、L₂成分。PISHE電流は線偏光誘起光電流よりはるか小さいことが分かる。

取得PISHE電流のスポット依存性を図1cに示す。レーザースポットを2コンタクト左から右へ移動させるとPISHE電流方向反転。スポットが2コンタクト中点焦点時PISHE電流ほぼゼロ。この現象は光誘起逆スピンホール効果誘起渦電流モデル[20]で定量説明可能。具体的に、ガウシアンプロファイルG(r)=1/(√(2π)σ)exp(-r²/(2σ²))レーザー放射下、半径方向流れるスピン電流j_r=τ_sD∇_rG(r)誘起。Dスピン拡散係数、τ_sスピン緩和時間、r半径方向、σ光強度半値全幅（FWHM）関連分布分散。ISHE効果でスピン分極キャリアがスピン横力f(r)∝j_r×ẑ[20,40]受け、f(r)=-f₀r/σ³exp(-r²/(2σ²))表現可能。f₀材料系SOC関連スピン横力定数。渦電場\(\vec{E}\)は円形起電力（EMF）で決定、\(\varepsilon(r_0)=\frac{2\pi}{q}\int_0^{r_0}f(r)rdr\)、\(\oint\vec{E}(r_0)\cdot d\vec{l}=\varepsilon(r_0)\)。r₀光スポット半径、積分ループ光スポット周囲。したがって、

式(2)と[20]報告式の小差は本論文で正規化ガウシアン関数採用、[20]非正規化使用のため。本論文f₀は[20]報告f₀/σに相当。2コンタクト（a、b）間電流は、

V_ab（R_ab）コンタクトa、b間電圧（抵抗）、o光スポット原点、S三角領域abo示す。吸収飽和領域（試料吸収光強度一定、最大吸収達する）は式(3)積分から控除必要。当該領域では光生成キャリア勾配ゼロ、スピン電流とPISHE電流ゼロのため。

式(3)はコンタクトa、bが光スポット覆われる場合のみ成立、光スポット外では式(2)無効。したがって電流外部（J_f）と内部（J_e）関係J_f=J_eexp(-l/(A·L_s))[41]考慮し、式(3)を以下表現：

l光スポット端と2コンタクト接続線距離、L_s電子拡散長、A定数。式(2)と(4)で実験測定PISHE電流フィットし、スピン横力f₀と拡散長A·L_s取得。フィット結果を図1c実線で示す。実験データモデルで良好フィット。フィット採用実験パラメータ：σ=0.2 mm、L=4 mm、r₀=0.7 mm、R_ab=15.5 kΩ。電子スピン横力f₀/q=6.8×10⁻⁶ N·m/C（300 K）、A·L_s=2.8×10⁻⁴ m、吸収飽和領域半径0.34 mmフィット、吸収飽和強度I_cが最大強度I_m約1/5、すなわちI_c=1/5I_m示唆。

PISHE電流の光パワーと光プロファイル依存性調査のため、異なる光パワーと光プロファイルでPISHE測定実施。図2a,bに異なる光パワー、光スポット半径r₀=1.5 mm、σ=0.5 mmおよびr₀=1 mm、σ=0.3 mmでのPISHE電流スポット位置依存性。記号実験データ、実線式(2)(4)理論計算。図1c採用パラメータ（光スポットパラメータ除く）使用：f₀/q=6.8×10⁻⁶ N·m/C、A·L_s=2.8×10⁻⁴ m、R_ab=15.5 kΩ、I_c=1/5I_m。I_mは250 mW時最大光強度。PISHE電流強度は光パワー増加とともに増大、250 mWでは大きいFWHM（大きいσ）光スポットで大きいPISHE電流。大きいFWHM光スポットではPISHE曲線ピークが大きいx値（光スポット中心と2コンタクト中点距離）で出現。スピン電流とPISHE電流は光プロファイル勾配比例のため。異なる光スポットプロファイル誘起PISHE電流比較のため、図2a,b結果を図2cまとめ：PISHE電流ピーク値励起パワー依存性を異なる光スポットプロファイルで図2cまとめ、記号実験データ、実線理論計算。実験結果理論シミュレーションと極めて良好一致、モデル確認。

異なる光パワー下光スポット位置関数PISHE電流。 a, b ガウシアンプロファイル光スポットr₀=1.5 mm、σ=0.5 mmおよびr₀=1 mm、σ=0.3 mm励起PISHE電流。 c 異なる光スポットプロファイル下PISHE電流ピーク値励起パワー依存性、記号と実線はそれぞれ実験データと理論計算結果

図2c示すように、パワー増加でPISHE電流単調増加後徐々に飽和。PISHE電流飽和出現は高パワー吸収飽和存在による。最大光強度<吸収飽和強度時PISHE電流光パワー直線比例増加。最大光強度>吸収飽和強度時PISHE電流パワー増加で飽和傾向。光スポットサイズ影響はFWHM影響理解可能、光スポットサイズとFWHMは光パワーで相関。特定光パワーで最大光強度<吸収飽和強度時、小さいFWHM（小さい光スポットサイズ）プロファイルが大きいPISHE電流生成、小さいFWHM→大きいスピン電流；最大光強度>吸収飽和強度時、小さいFWHMプロファイルが小さいPISHE電流導く。図3明確示す：250 mW固定で異なる光プロファイル下PISHE電流スポット位置依存性まとめ。σ=0.2→0.5 mm増加でPISHE電流ピーク値単調減少。吸収飽和領域ではスピン電流なくPISHE電流生成せず、吸収飽和領域内光はPISHE電流無寄与。図3インセット異なるガウシアン光プロファイル光強度分布。破線：試料吸収飽和強度。破線と光強度曲線交点：吸収飽和領域半径r_s。r₀=1.5、σ=0.5 mm時影領域（半径r_s円内）光PISHE電流無寄与。250 mWで小さいFWHM（σ=0.2 mm）は非飽和領域大きいスピン電流生成するが、吸収飽和領域エネルギー浪費増大効果圧倒、結果σ=0.2 mmプロファイルPISHE値σ=0.3,0.5 mmより小さい。

250 mW固定異なるガウシアン光プロファイル下PISHE電流スポット位置依存性。インセット：異なるガウシアン光プロファイル光強度分布。破線：試料吸収飽和強度

PISHE支配機構調査ため、異温度PISHE測定実施。図4aに77,130,180,230 K測定PISHE電流スポット位置依存性。レーザースポットガウシアンプロファイルr₀=0.7 mm、σ=0.2 mm、パワー250 mW。四角記号実験データ、実線式(2)(4)フィット結果。全温度で実験データモデル良好フィット。フィットでスピン横力f₀/q取得（図4b）、異温度電子拡散長A·L_s。図4b破線目安。パラメータA決定ため、A·L_s温度依存性と先行研究電子拡散長L_s温度依存性[42]比較。本値A·L_sを[42]L_s値にフィットし、定数A=1.65×10²決定。図4c先行結果と極めて良好一致、手法検証。電子拡散長温度上昇で減少、主にフォノン散乱増強起因[43]。

GaAs/AlGaAs 2DEG PISHE電流、スピン横力、電子拡散長温度依存性。 a 異温度測定PISHE電流スポット位置依存性実験・モデル結果。実心四角：実験データ、実線：フィット結果。 b, c スピン横力、電子拡散長温度依存性。b破線目安、c実線[42]値

驚くべきことに2DEGスピン横力f₀/qが温度上昇とともに単調増加、Au/InPハイブリッド構造観測PISHE[44]と逆温度傾向。予期せぬ現象はPISHE機構関連可能性。半導体2DEG PISHEには内因性・外因性2機構。前者主バンド構造由来、後者不純物中SOC効果によるアップ/ダウンスピン非対称散乱由来[7,16]。C_2v点群対称性半導体2DEG内因性スピン横力はf₀=4m*²τ_sD/ħ²(α²+β²)[20,40]表現可能。ħ換算プランク定数、τ_sスピン緩和時間、Dスピン拡散係数、α（β）ラシュバ（ドレッセルハウス）定数、ラシュバ（ドレッセルハウス）SOC強度比例。GaAs/AlGaAs 2DEGでτ_s∝T⁻¹[45]。変調ドープ2DEGでラシュバSOC強度≫ドレッセルハウス、α≫β。D∝T⁻²[46,47]。α温度依存性+T、≫（約2桁）[48]。τ_s、D、α温度依存性考慮でf₀∝T⁻³、内因性機構スピン横力は温度上昇で減少予測。外因性機構スピン横力は電離不純物濃度依存、特に外因性サイドジャンプ散乱[49,50]。本試料バックグラウンドドーピング存在、不純物電離温度上昇で増加、温度上昇でスピンアップ/ダウン電子非対称散乱強化、スピン横力増大。実験観測f₀温度上昇増加より、PISHEは外因性機構主導、不純物主成長過程バックグラウンドドーピング導入と推論。

PISHE外因性主導さらに確認ため、異結晶方位収集PISHE電流空間分布測定。図5a,bに[110]、[100]結晶方位収集PISHE電流空間分布。キャリア移動度・密度結晶方位影響除去ため、[110]、[100]方向コンタクトそれぞれ0.3 Vバイアス時光電流J₀でPISHE電流正規化。室温、パワー60 mW、光スポット半径r₀=1.0 mm、σ=0.3 mm。記号実験データ、実線式(2)(4)フィット。[110]、[100]方位収集正規化PISHE電流に顕著差異なし。

異結晶方位収集正規化PISHE電流。PISHE電流0.3 Vバイアス光電流で正規化。実心記号実験データ、実線理論フィット。インセット対応測定ジオメトリ模式図

内因性機構では特定結晶方位PISHE電流は当該方位スピン分裂関連。GaAs/AlGaAs 2DEG異方性スピン分裂知識取得ため、室温CPGE電流結晶方位依存性測定：2コンタクト[110]（[100]）方向、入射光面[1-10]（[010]）方向時CPGE電流測定、結果図6四角（円）記号。CPGE測定時光スポット2コンタクト接続中点位置、PISHEゼロ位置[20]。CPGE電流も対応0.3 Vバイアス光電流正規化、キャリア移動度・密度結晶方位影響除去[51]。以下式で正規化角度依存CPGE電流フィット、異結晶方位SOC相対強度取得[21,27]：

$$ \begin{aligned} J^{\lambda}/J_{0}=\frac{A_{\lambda}\sin \theta \cos^{2} \theta}{n\left[\cos\theta+\left(n^{2}-\sin^{2} \theta\right)^{1/2}\right]\left[n^{2}\cos \theta +\left(n^{2}-\sin^{2}\theta\right)^{1/2}\right]}. \end{aligned} $$ (5)

異結晶方位収集正規化CPGE電流入射角依存性。CPGE電流0.3 Vバイアス光電流正規化。実心記号実験データ、実線式(5)フィット結果

θ入射角、nGaAs屈折率、A_{λSOC定数比例定数。フィット結果図6実線。入射光面[1-10]方向、CPGE電流[110]方向収集時対応AパラメータA[110]∝α+β[51-53]。入射光面[010]方向、CPGE電流[100]方向収集時A[100]∝α[51-53]。A[110]/A[100]比でラシュバ/ドレッセルハウスSOC相対比β/α=A[110]/A[100]-1=0.32取得、GaAs/AlGaAs 2DEGスピン分裂結晶異方性持つ[21]。したがって内因性PISHE寄与結晶軸感受性[16]。具体的に式(2)(4)でコンタクト[110]（[100]）方向時測定PISHE電流、PISHE渦電流性質から[110]（[100]）方向ほぼ平行逆スピンホール電流主導。内因性主導なら2方向PISHE電流差異生じるはず。顕著差異観測されず、GaAs/AlGaAs 2DEGで外因性機構主導示唆。}