AlGaN深紫外LEDの量子井戸幅最適化：温度依存性電気発光ピーク性能

要旨

量子井戸（QW）厚さがAlGaN深紫外LEDの電気発光（EL）性能に及ぼす影響を広い温度範囲で調査した。3.5 nm QWのデバイスは、室温（RT）で2 nmデバイスの6.8倍、5 Kで8.2倍の外部量子効率（EQE）向上を示した。逆に、3.5 nmデバイスはRTで5 nmデバイスの4.8倍優れていたが、5 Kでは1.6倍にとどまった。これらの傾向は、低温での非放射再結合減少と活性領域体積増大に起因する。シミュレーションにより、2 nm井戸は量子閉じ込めにより電子オーバーフローの最も浅い障壁を提供し、5 nm井戸は量子閉じ込めスターク効果（QCSE）の影響を最も受けることが明らかになった。したがって、3.5 nmデバイスが全温度で最高最大EQEを発揮する。温度低下に伴い、全デバイスでピークEQE到達に必要な電流が減少する。これは電子オーバーフロー増大と正孔濃度低下によるもの。これらの知見は、AlGaN深紫外LEDにおける分極場、電子オーバーフロー、温度の相互作用を明確にする。

背景

AlGaNベースの深紫外LEDは、固体照明、滅菌、生化学センシングの鍵コンポーネントとして台頭している。結晶品質、p型ドーピング、デバイスアーキテクチャの進歩（AlN高温アニール、サファイア基板AlN厚膜、ホモエピタキシーにおける欠陥エンジニアリングなど）が性能を着実に向上させてきた[1-9]。それでも高外部量子効率（EQE）達成は課題であり、ウルツ鉱窒化物固有の強い自発分極と圧電分極がバンド傾斜とキャリア分離を誘起するためである[10-17]。平山らの先行研究では、単一QW AlGaN LEDで1.5-1.7 nm QW幅が最も明るい光発光を示し、より薄い井戸はヘテロ界面での非放射再結合増大を被ることが示された[18]。これらの知見を踏まえ、3種類の異なるQW幅（2.0、3.5、5.0 nm）を持つDUV LEDを作製し、井戸幅と動作温度がEL特性をどう形作るかを系統的に検討した。

方法

全デバイスはc面サファイア上に有機金属化学気相成長法（MOCVD）で成長させた。1.0 μm AlNバッファに続き、0.5 μm非ドープAl₀.₆Ga₀.₄N層と1.0 μm n-Al₀.₆Ga₀.₄Nテンプレートを成長し、転位密度約6×10⁹ cm⁻²（TEM）を達成した。活性領域はAl₀.₄₉Ga₀.₅₁N/Al₀.₅₈Ga₀.₄₂N多重量子井戸（MQW）で、バリア厚5.0 nm。3試料：LED A（2.0 nm QW）、LED B（3.5 nm QW）、LED C（5.0 nm QW）を作製。標準リソグラフィで500 μm × 500 μm p-n接合を定義。反応性イオンエッチングでn-Al₀.₆Ga₀.₄Nオーミック層を露出。Ti/Al/Ni/Au（15/80/12/60 nm）コンタクトを電子ビーム蒸着し、N₂中900 °C、30秒でアニール。透明pコンタクトはNi/Au（6/12 nm）、空気中600 °C、3分でアニール；最終Ni/Au（5/60 nm）層でデバイス完成。ELスペクトルを5 KからRTで記録（ジョバン・イヴォン・シンフォニーUV強化液体窒素冷却CCD）。パルス注入（1 μsパルス、0.5%デューティサイクル）で自己発熱を抑制[19]。

結果と考察

図1aは、100 mA順バイアス下でのLED A、B、Cの室温ELスペクトルを示す。バンド間発光に正規化すると、ピーク波長は約261 nm（A）から約268 nm（C）へシフトし、QW幅増大に伴う赤方シフトを示す。LED Aに304 nm付近の弱い寄生ピークが見られ、電子オーバーフローを示唆する[20]。図1bはパルス電流に対する相対EQEをプロットし、LED BのピークEQEで正規化した。LED Bの最大EQEはRTでLED Aの6.8倍、LED Cの4.8倍を上回る。APSYSシミュレーションで基礎物理を解明。図2a-cは100 mA注入時のバンド図、基底状態エネルギー、キャリア波動関数を示す。内部電場がQWバンドプロファイルを傾斜させ、QW拡大に伴いQCSEが電子-正孔重なりを低減。基底状態エネルギーはLED A、B、Cでそれぞれ4.733、4.669、4.637 eVで、観測波長と一致。障壁高さは0.030 eV（A）から0.069 eV（C）へ上昇するが、LED Aは依然として電子オーバーフローに悩まされ、LED CはQCSEで効率制限される。したがって、3.5 nm井戸が閉じ込めと重なりをバランスさせ、最高EQEをもたらす。低温では相対EQE曲が顕著にシフト。図3aは5 KでLED Bの最大EQEがLED Aの8.2倍、LED Cの1.6倍高いことを示す。図3bは全デバイスでピークEQE到達電流が温度低下とともに減少することを明らかにする。冷却に伴う正孔濃度低下（p-AlGaN中のMgイオン化エネルギー由来）がキャリア可用性を減らす一方、電子オーバーフロー電流J_overflow = D (ΔE/kT)³ q B lはT低下とともに増大する[22]。結果、最適注入点が低電流側へシフト。5 Kでは非放射中心の凍結で内部効率が向上し、特に最大活性体積を持つLED Cが恩恵を受ける。これが5 KでのLED B/LED C EQE比がRTより小さい理由を説明し、LED B/LED A比が増大する理由にもなる。全体として、データはQW幅、分極場、温度がDUV LED性能を決定する上で重要な役割を果たすことを強調する。

a 100 mA下でのLED A、B、CのRT ELスペクトル。全スペクトルをバンド間発光で正規化。 b 相対EQE対パルス電流。

100 mAでの（a）LED A、（b）LED B、（c）LED Cのバンド構造、基底準位、キャリア波動関数。

a 5 Kでの相対EQE。 b LED Bの様々な温度での電流依存相対EQE。

100 mA注入時のLED B活性領域内正孔濃度（100 Kと300 K）。

J_overflow = D (ΔE/kT)³ q B l、ここでDは定数、ΔEはフェルミ準位からQWバンド端までの差、kはボルツマン定数、Tは温度、qは電子電荷、Bは二分子放射再結合係数、lはMQW厚。低TではT⁻³依存性によりJ_overflowが顕著に増大し、ピークEQE到達注入電流減少を説明する。これに正孔濃度低下が合わさり、温度全域での観測傾向を説明する。

結論

AlGaN深紫外LEDの電気発光に対するQW幅の影響を5 KからRTまで系統的に調査した。3.5 nm QWが最高最大EQEをもたらし、2 nmデバイスより6.8倍（RT）、8.2倍（5 K）高く、5 nmデバイスより4.8倍（RT）、1.6倍（5 K）高かった。これらの変動は、非放射再結合減少、活性体積増大、最適な電子-正孔重なりのバランスに起因する。温度依存測定により、ピークEQE到達電流が温度低下とともに減少することが判明し、これは電子オーバーフロー増大と正孔濃度抑制によるもの。これらの知見は、AlGaN深紫外LEDの効率最大化に向けたQW寸法と動作条件のエンジニアリングのための明確な枠組みを提供する。

略語

DUV LEDs

深紫外発光ダイオード

EL

電気発光

EQE

外部量子効率

MQW

多重量子井戸

PL

光発光

QCSE

量子閉じ込めスターク効果

QW

量子井戸

RT

室温