WSe₂コートマイクロファイバーにおける光透過の精密全光制御

概要

タングステンジセレニド（WSe₂）は、p-n接合、トランジスタ、ファイバーレーザー、スピントロニクス、太陽光発電など多用途な応用により注目を集めています。WSe₂の広い吸収帯域と熱光学効果を用いて、WSe₂コートマイクロファイバー（MF）における光の全光チューニングを実証しました。透過光パワー（TOP）は、外部励起ポンプレーザー（405、532、660 nm）で調整可能。405 nmポンプ光励起下での感度は0.30 dB/mW。532 nmポンプ光励起下で立ち上がり/立ち下がり時間約15.3/16.9 msを達成。理論シミュレーションによりTOPチューニングメカニズムを調査。本デバイスの利点は、容易な作製、全光制御、高感度、高速応答。提案する全光チューナブルデバイスは、全光回路、全光変調器、多次元チューナブル光デバイスなどへの応用が期待されます。

はじめに

オプトエレクトロニクス、フォトニクス、マイクロエレクトロニクスは現代通信システムにおいて不可欠です。マイクロ/ナノスケール光学部品で構成されるフォトニックデバイスは、小型化、高速応答、高感度の実現のために開発されてきました[1]。チューナブル全光デバイスは光通信と信号処理に応用可能。ファイバーにおける光制御光は報告されていますが、特に透過光パワー（TOP）感度と応答時間の性能向上は課題です。性能改善の有効な手法の一つは、二次元（2D）遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）を用いることで、これらはセンサ[2]、オプトエレクトロニクスデバイス[3]、トランジスタ[4]、飽和吸収体[5]、メモリデバイス[6]に広く利用されています。グラフェン装飾MF[7]、グラフェン被覆MF[8]、立体グラフェン-MF構造[9]で全光変調が実現。MFデバイスのチューニングは、液晶[10]、リチウムニオブ酸塩[11]、ポリマー[12]など異なる材料と接続することで達成されてきました。グラフェンで上下を覆った全光チューナブルマイクロファイバーノット共振器（MKR）も実現[13]。滑らかで損失のないMF表面をさまざまな2D材料でコーティングすることで、MFおよびMF共振器の光制御光機能が可能になります。WS₂コートMKRでの全光光制御光が、紫ポンプ下で透過電力変化率~0.4 dB/mW、応答時間~0.1 sで報告[14]。SnS₂コートMKRでも実現；紫光に対するTOP変化率~0.22 dB/mW、応答時間~3.2 ms[15]。還元グラフェン酸化物包覆MFのTOPが紫ポンプ光で~0.21 dB/mWの変化率で操作[16]。MoSe₂コートMFの全光制御光特性も調査；紫ポンプ光下でTOP感度~0.165 dB/mW、過渡応答立ち上がり時間~0.6 s[17]。MFデバイスにとってTOP感度と応答時間は重要特性。全光チューニングと光変調応用には、これらの更なる改善が必要です。

典型的なTMD材料としてのタングステンジセレニド（WSe₂）は大きな研究関心を集め、電子およびオプトエレクトロニクスの重要な構成要素となり得ます。WSe₂は高ゼーベック係数、超低熱伝導率、両極性を持ち、フレキシブルエレクトロニクスの魅力的候補[18, 19]。例えば、WSe₂の両極性を利用したp-n接合の電気的チューニング[20]。WSe₂単層トランジスタでの強い励起子充電効果を用いた二次高調波発生の電気的制御[21]。WSe₂は可視・近赤外域で大きな吸収係数を持ち、太陽光発電に活用[22]。硫化物と比較し、セレン化物は周囲環境でより安定で酸化耐性[23]。さらに、WSe₂は500 cm² V⁻¹ s⁻¹の高い固有正孔移動度を提供し、MoS₂より遥かに高い[24]。この特性を用い、単層WSe₂で高移動度p/n型電界効果トランジスタを報告[25]。単層WSe₂は強い光ルミネッセンスを伴う直接バンドギャップを示す[26]。WSe₂の非線形飽和吸収特性がファイバーレーザーの飽和吸収体に応用[27]。WSe₂はWSe₂ベースファイバーデバイスにおける光の全光制御に大きな潜在能力を示します。

光学MFは、数〜10 µm以上の直径を持つ光ファイバーテーパーです。MFは、熱を加えながらファイバーを単純な炎加熱テーパードローイングで製造。結果として双錐テーパーが形成され、導波光と周囲の相互作用プラットフォームおよび他のファイバー化コンポーネントへの接続を提供[28]。MFプロファイルは、製造プロセスでの引き速度と時間制御により、さまざまな用途に微調整可能。MFは大きなエバネッセント場、構成可能性、低光損失、強い光閉じ込め、優れた機械的柔軟性の利点[29]。MFの強い光閉じ込めは、小型フットプリント光回路と低閾値光非線形効果への有望なアプローチ。MFの強いエバネッセント場に基づき、導波光と周囲の強力で迅速な相互作用が得られます。この特性は、MFへのファイバーグレーティング刻写[30]、表面機能化MF[31]、マッハ・ツェンダー干渉計[32, 33]など、さまざまな構成での光センシングに活用。MFが提供する強い光-物質相互作用は、全光変調器、超高速ファイバーレーザー[34, 35]、チューニングと光制御光機能の実現にも応用されています。

本稿では、WSe₂の広い吸収帯域と熱光学効果を用いて、WSe₂コートMFにおける光の全光チューニングを実現します。全光チューニング実現のため、405、532、660 nm波長の外部ポンプ光を用いてMFを照射。外部ポンプ光とWSe₂の相互作用により実効指数変化を実現し、その後出力パワー変化を誘起。測定されたTOP感度は405 nmポンプ光励起下で0.30 dB/mW。外部ポンプレーザー誘起温度変化とデバイス応答を調査。理論シミュレーションによりTOPチューニングメカニズムを検証。

方法

WSe₂分散液の濃度は1 mg/mlで、液相剥離法で取得。WSe₂ナノシートの均一分布を得るため、約30分間の超音波処理を実施。WSe₂ナノシート特性評価のため、ラマンとUV-Vis吸収スペクトルを測定。488 nmレーザー励起によるWSe₂ナノシートのラマンスペクトルを図1aに示す。WSe₂ナノシートは252.2 cm⁻¹付近にE₂gとA₁gモードの縮退による単一の強い振動モードのみを表示。WSe₂フレークが4層未満の場合、5-11 cm⁻¹に追加ラマンピーク出現[36]。UV-Vis分光光度計（UV-2600, SHIMADZU）で測定したWSe₂ナノシートの吸収スペクトルを図1bに示す。300-700 nm波長域で吸収を持ち、400-700 nmでは波長とともに吸収減少。405、532、660 nmの3波長での吸収を図1bで比較。

MFは「フレームブラッシング」技術で製造。Corning Inc.の標準シングルモードファイバーを約0.2 mm/sの速度で炎加熱しながら引き伸ばしてMFを取得。WSe₂との全光制御実現には適切なMFウェストが必要。より小さいMFウェストは光とWSe₂の相互作用を強めるが、損失が大きいためTOPが検出不能になる可能性。図2aに、均一ウェスト領域で直径~9.5 µmの作製MFを示す。図2aインセットは、650 nmレーザーを入射側から導入したMFの顕微鏡像。図2bに示す通り、MFウェスト領域は長さ~6 mm、直径~9.5 µm。MF全長は~25 mm。

次のステップはWSe₂ナノシートのMFへの堆積。堆積前に、MFをガラス製バシン（20 mm × 5 mm × 1 mm、ガラスとUV接着剤（Loctite 352, Henkel Loctite Asia Pacific）製）に固定。その後、ピペットでWSe₂分散液をMFに滴下。堆積過程中のMFのTOPを1550 nm分布帰還（DFB）レーザーで監視。図3に示す通り、堆積前はTOP約-10 dBm。堆積5分後、TOPが急激に-43 dBmまで低下。その後14分後には-35 dBmまで上昇。TOPは-37 dBmで安定し、堆積完了を示唆。

WSe₂ナノシートコートMFの走査型電子顕微鏡（SEM）像を図4に示す。図4aに直径~9.5 µmのMF上に沈殿したWSe₂ナノシート、インセットに拡大像。図4bに断面図、インセットに堆積WSe₂ナノシート厚さ~150 nmを示す。

WSe₂膜の光吸収を調べるため、WSe₂コートMF内の光導波をCOMSOLで有限要素法シミュレーション。モデルでは、~9.5 µm MFに150 nm WSe₂層を巻き付け。MFとWSe₂ナノシートの屈折率をそれぞれ1.46と2.64 + 0.2i[37]に設定。計算ウィンドウ20 µm × 20 µm、メッシュサイズ50 nm。波長1550 nm固定。MFとWSe₂コートMFのモード場分布を計算。図5aに1550 nmでの2Dモード分布を示す。図5aに対応するWSe₂層付きMFモードの実効指数は1.4567-2.04×10⁻³ iで、WSe₂の吸収を示唆。図5aの白破線に沿った裸MFとWSe₂コートMFの径方向場分布を図5bにプロット。径方向場分布は~0 µmで同じピーク強度を持つ。図5b拡大像では、WSe₂コートMFの場分布が指数不連続性の結果として急激な変化を示す。

WSe₂コートMFにおける光の全光制御は、図6の実験セットアップで特性評価。1550 nm DFBレーザー（SOF-155-D DFB LASER SOURCE, ACCELINK）をデバイス入力に接続、出力を光パワーメータで監視。405、532、660 nmレーザーを外部ポンプとして使用。WSe₂コートMFをサンプルから~10 cm上方に配置したレーザーで照射。まず、この実験セットアップでWSe₂なしMFのTOPを測定。

結果と考察

図7a-cに、405、532、660 nmレーザーのさまざまなポンプパワーでの相対パワー変化を示す。図7aに示す通り、裸MFのTOP変化は405 nmレーザー照射下で0.03 dB未満。532 nmと660 nmレーザーでも同様の結果。それぞれ0.02 dBと0.03 dB未満のTOP変化。

次に、WSe₂ナノシートコートMFのTOPを異なるポンプパワーで測定。実験は405 nm（紫）レーザーパワー（LSR405NL, Lasever Inc.）を0-13.3 mWの範囲で実施。図8aにWSe₂ナノシートコートMFの405 nmレーザー照射下での相対パワー変化をプロット。TOPはポンプパワーとともに増加。405 nmレーザーパワーを0から13.3 mWに増加させるとTOP変化は4.2 dB。パワーを13.3から0 mWに減少させても4.2 dBの変化。TOPと405 nmレーザーパワーの関係を分析するため、図8aのさまざまなポンプパワーステップでのTOP平均値を抽出。ポンプ光パワーに対するTOP変化を図8bに示す。線形フィッティング曲線の傾きでポンプパワーに対するTOP変化感度を決定。紫パワー増加・減少両プロセスで0.30 dB/mWの感度を取得し、全光制御の優れた再現性と安定性を検証。532 nmと660 nmレーザーでもWSe₂ナノシートコートMFの全光制御を分析。図8cに532 nm（緑）レーザーパワーを0から13.3 mWに増加させた時のTOP変化を示す。TOPは緑レーザーパワーとともに変化。増加プロセス（0-13.3 mW）と減少プロセス（13.3-0 mW）ともに相対パワー変化3.2 dB。異なるポンプ光パワーでのTOP変化を図8dにプロット。感度は増加・減少両プロセスで0.23 dB/mW。660 nm（赤）レーザーポンプでも同様の結果。図8eに示す通り、赤レーザーパワーを0から17.0 mWに増加させるとTOPは2.9 dB増加、減少プロセスでも同じ変化。図8fから得られる赤レーザー照射下の感度は、増加（0-17.0 mW）と減少（17.0-0 mW）両プロセスで0.16 dB/mW。図8b、d、fの全光チューニングにおける線形性は異なる。増加プロセスでのR²値は、紫、緑、赤レーザーでそれぞれ0.907、0.976、0.984。減少プロセスでは0.915、0.977、0.991。ここでは紫レーザーがより良い感度を提供するが、赤レーザーの方が線形性が良い。しかし、MoSe₂コートMFでの全光制御では、980 nm光が405 nm光より優れた線形性と感度を示す[17]。したがって、異なるデバイス・異なるポンプレーザー下で線形性と感度に一貫した関係はない。線形性と感度は2D材料、堆積法、ファイバー構造、ポンプ光安定性に関連すると考えられる。

WSe₂コートMFの温度がレーザー照射下で変化することに注意。ポンプパワー変化時に熱電対で温度を記録。図9aにさまざまな紫ポンプパワーでの温度変化を示す。温度はポンプパワーとともに上昇。紫ポンプパワーを0から13.3 mWに増加させると21.6から28.1 ℃へ上昇。13.3から0 mWに減少させると28.1から22.0 ℃へ低下。緑と赤ポンプレーザーでも温度変化を監視。図9bに示す通り、緑レーザーパワーを0-13.3 mWで増減させるとそれぞれ6.7 ℃と6.1 ℃の温度変化。図9cに赤レーザーポンプ下の温度変化を示し、同様の傾向。赤ポンプパワーを0-17.0 mWで変化させると7.1 ℃と7.0 ℃の変化。ポンプパワー関数としての温度を図10にプロット。図10aで、温度変化の線形フィットから紫ポンプパワー増加・減少でそれぞれ0.46 ℃/mWと0.44 ℃/mWの感度。図10bで緑ポンプパワー増加・減少で0.44 ℃/mWと0.41 ℃/mW。赤ポンプパワー増加・減少で0.41 ℃/mW。結果はWSe₂が全光制御と熱光学チューニングのための効率的かつコンパクトなヒーターと見なせることを示唆[38]。環境温度がデバイス性能に及ぼす影響を調べるため、WSe₂ナノシートコートMFをセラミックホットプレート（CHP-250DF, AS ONE）上に置きTOP測定。図11aに示す通り、チャンバー温度を22から30 ℃に変更してもTOP変化は0.03 dB未満。このデバイスが環境温度に鈍感であることを検証。図11aで、チャンバー温度22-30 ℃変更時のTOP変化は0.03 dB未満。このデバイスは全光チューニング用に高温使用時でも比較的安定。図11bに示す通り、温度を70から100 ℃までゆっくり上昇させてもTOP変化は0.55 dB未満。

WSe₂ナノシートコートMFの過渡応答を図12の実験セットアップで測定。1550 nmレーザーをMF入力に接続。紫、緑、赤レーザー出力を信号発生器（AFG 3102, Tektronix）で変調。信号発生器出力は矩形波。フォトディテクタ（Model 1811, New Focus）とオシロスコープ（DS1052E, RIGOL）でMF出力を監視。図13a-cに紫、緑、赤レーザー照射下でのオシロスコープ監視応答を示す。図13aに示す通り、応答時間測定用の紫ポンプパワーは16.8、20.3、22.8 mW。立ち上がり/立ち下がり時間は紫レーザーでそれぞれ17.9、18.4 ms。緑レーザー照射ではポンプパワー8.3、13.7、20.0 mW（図13b）。立ち上がり/立ち下がり時間は緑レーザーでそれぞれ15.3、16.9 ms。図13cに示す通り、赤レーザー照射（ポンプパワー10.7、16.8、20.5 mW）では立ち上がり/立ち下がり時間16.9、18.3 ms。

TOPチューニング感度は紫、緑、赤ポンプレーザーで異なる。これは図1bに示す通り、短波長で吸収がはるかに強いため。WSe₂を用いたMFのTOP全光制御は、熱光学効果とWSe₂を含むMFでの光生成キャリアの組み合わせによる。外部ポンプ光とWSe₂の相互作用がWSe₂の実効指数変化を誘起。WSe₂ナノシートがポンプレーザー光を吸収。WSe₂付きMFの温度はポンプパワーとともに上昇（図9、10参照）。WSe₂の実部屈折率（n_r）は、WSe₂付きMF温度上昇で低下[39]。キャリア濃度増加（WSe₂ナノシート伝導率に関連）でもn_r低下[40]。結果として、WSe₂コートMF内の導波モード実効屈折率（n_eff）が外部レーザー照射で変化。光生成キャリアもWSe₂の指数変化とn_eff変化を導く[38]。したがって、外部ポンプレーザーでTOPを変更可能。有限要素法でシミュレーションを実施し、TOPチューニングメカニズムを調査。図14aに示す通り、n_eff実部はn_rとともに増加。n_rを2.44から2.64に変化させるとn_eff実部は1.4559から1.4567に増加[41, 42]。n_eff 1.4559でのモード電場分布を図14aインセットに示す。n_r変化で異なるモード電場分布が得られる。断面全体の電場分布を積分して出力電気エネルギーを計算。図14bに示す通り、n_rが2.44から2.64に増加すると出力電気エネルギーは1.76×10⁷ W/m²のレートで減少。したがって、出力パワーは外部ポンプパワーとともに増加。シミュレーション結果は実験結果とよく一致。WSe₂層数がデバイス性能に及ぼす影響を調べるため、COMSOLで有限要素法シミュレーションを実施。4層WSe₂ナノシート厚さは2.8 nm、対応するWSe₂屈折率は3.7 + 0.2i[43]。n_eff実部とn_rの線形フィットを図15aに示す。n_rを3.50から3.70に変化させるとn_eff実部が増加。n_eff 1.4550619でのモード電場分布を図15aインセットに示し、これは円対称。対照的に、図14aのモード電場分布は、光が150 nm WSe₂ナノシートで吸収されるため非対称。n_rが3.50から3.70に増加すると出力電気エネルギーは1.41×10⁴ W/m²のレートで減少（図15b）。150 nm WSe₂ナノシートの出力電気エネルギー変化レートは2.8 nm WSe₂ナノシートよりはるかに大きく、厚いWSe₂ナノシートが全光チューニングにより良い性能を提供することを示唆。

3D有限差分時間領域（FDTD）（Lumerical FDTD Solution）を用いて、WSe₂重ね合わせMFの出力パワーを計算。出力パワー計算用デバイス構成の概略を図16aに示す。モデルでは、WSe₂層厚さ、MF直径、MF屈折率をそれぞれ150 nm、9.5 µm、1.46に設定。MF長さを定性計算のため10 µmに設定。x、y、z方向に10 nmグリッド分解能。y=0 µmでのx-z平面断面カットの電場分布を図16bに示す。計算透過率を図17に示す。図17aに示す通り、MF透過率はn_rとともに減少し、変化傾向はCOMSOL結果と整合。n_r=2.44と2.64での損失はそれぞれ10.80と10.94 dB/mm。続いて、WSe₂ナノシート屈折率を2.64 + 0.2iで固定し、1530-1570 nm波長域でのMF透過率を計算。図17bに示す通り、透過率は波長とともに減少。波長1530-1570 nm変化で損失は10.58-10.85 dB/mmの範囲で変動。

光制御光デバイスの性能を、異なるポンプ光波長でのTOP感度と応答時間で比較し、表1にまとめる。ここで実証した全光制御光構造は、MF、MKR、側面研磨ファイバー（SPF）とさまざまな材料の組み合わせと比較してより高い感度を持つ。WSe₂コートMFは、WS₂組み合わせMKR、MoSe₂重ね合わせMF、液晶組み合わせSPF、WS₂被覆MFなどの全光チューニング構造より高速応答。WSe₂重ね合わせMFのより高いTOP感度とより速い応答時間には、さまざまな要因が寄与。第一に、WSe₂が可視光域の広い吸収帯域と熱光学効果を提供し全光チューニングを可能にする。第二に、MF構造が光-物質相互作用増強のために最適化されている。第三に、WSe₂ナノシートコーティング法が精密なナノシート厚さ制御と均一材料堆積を可能にする。

結論

外部ポンプ光とWSe₂の相互作用に基づき、WSe₂コートMFにおける光の全光チューニングを作製・実証しました。外部ポンプ光（405、532、660 nm）照射により、WSe₂の広い吸収帯域と熱光学効果が実効指数変化を約束し、その後出力パワー変化を実現。感度0.30 dB/mWと立ち下がり時間15.3 msを取得可能。シミュレーションによりTOPチューニングメカニズムを調査。単層薄膜、先進ナノ加工法、最適化MF寸法の使用により、WSe₂コートMFのTOP感度と応答時間は更なる改善が可能。本成果は、WSe₂の全光変調器、多次元チューナブル光デバイスなどへの現実的応用を促進すると期待されます。

データと材料の入手可能性

すべてのデータは制限なく完全に利用可能です。

略語

2D:

二次元

DFB:

分布帰還レーザー; SEM: 走査型電子顕微鏡

MF:

マイクロファイバー

MKR:

マイクロファイバーノット共振器

n_eff:

実効屈折率

n_r:

屈折率

SPF:

側面研磨ファイバー

TMDs:

遷移金属ダイカルコゲナイド

TOP:

透過光パワー