ナノダイヤモンドの窒素空孔中心の基底状態枯渇ナノスコピー

はじめに

ダイヤモンドの窒素空孔（\（{\ text {NV}} ^ {-} \））中心は、隣接する空孔を持つ置換窒素で構成されており、いくつかの科学技術分野で幅広い関心を集めています。将来の量子コンピューターの量子メモリ[1]、生細胞の生物医学的イメージング[3]およびニューロン活動[4]のアプリケーションを備えた非常に高感度の磁気計[2]、およびさまざまな超解像度イメージング法の原子スケールプローブとして誘導放出抑制（STED）顕微鏡法とそのスピンバリアント、基底状態枯渇（GSD）顕微鏡法のバリアント[5,6,7]、ナノメートルスピン局在化を伴う単一分子確率的局在顕微鏡法（SMLM）[8]など。特に、蛍光顕微鏡の回折限界を超える方法は、今日の生物医科学のパラダイムの変化を表しており[9]、ダイヤモンドの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）は、この分野で関連する役割を果たしています。新規ナノプローブ。ダイヤモンドの不活性、高い生体適合性、堅牢性、および高い量子収率での\（{\ text {NV}} ^ {-} \）光発光の光安定性により、生物医学およびバイオフォトニクス[10、11]および脳顕微鏡学[12]でも、ナノダイヤモンド（ND）として知られるナノ構造の形態[13、14]。 NDは、ホストバルクダイヤモンドと同様のNV蛍光特性を保持し、ライフサイエンスの超解像イメージングアプリケーションとの互換性が高いという利点があります[15]。ただし、現在大量生産されている蛍光NDの形状と材料の窒素ドーピングが不均一であるため、バルクダイヤモンドと比較してNVの特性が変化し、他の不純物がホストされることが多いため、NDを使用した超解像イメージングは​​一般にバルクダイヤモンドと比較して困難です。 。

より高純度のバルクダイヤモンドと比較して超解像法をNDに適用する際の制限は、NDの窒素の不均一性による\（{\ text {NV}} ^ {-} \）の光物理的特性の変動性に関連しています。濃度、チャージトラップ、およびその他の不純物濃度。

NDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心のナノスケールイメージングは​​、20 nmの解像度を達成するために> 650 mWの空乏ビームパワーを備えたSTED顕微鏡で実証されています[16、17]（最大バルクの解像度は、わずか3.7 GW / cm ² で達成されました。 [5]）;ただし、光毒性を低減するためのナノスケールの生体内細胞イメージングの例として、μWのオーダーの光学強度でナノスケールの解像度を達成するイメージングモダリティが必要です。 NDには、バルクプラットフォームでは不可能なセルラーラベリングを可能にするという利点があり、STEDまたはGSD顕微鏡よりも光毒性が低いSMLM [18]を使用した磁場の超解像イメージングに使用されています。 GSDを使用したバルクダイヤモンドの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）の以前の超解像イメージングは​​、中心を発光状態に励起する532nmの高強度ビームを使用して基底状態を枯渇させることによって達成されました。したがって、基底状態の枯渇は励起状態を介して発生します[7]。ただし、このアプローチでは、超解像を実現するために非常に高い光学強度も必要でした（数GW / cm ² 解像度<10nmを達成するため）およびポジティブ画像を達成するための画像再構成アルゴリズム[19]。低出力の超解像は、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）を中性電荷状態（\（{\ text {NV}} ^ {0）に変換するピコ秒パルスレーザーを使用して実現されました。 } \）バルクダイヤモンドの575 nmでゼロフォノン線を使用。これは、電荷状態変換（CSD）空乏ナノスコピーとして知られています[20、21]。ただし、12nmの分解能を達成するための空乏ビームの平均出力は1mWであり、メカニズムは材料に依存しているように見えます。つまり、電子グレードの化学蒸着で一般的に達成される超低窒素濃度（5 ppb [21]未満）です。バルクダイヤモンド。

バルクダイヤモンドの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心のGSDナノスコピーへの代替アプローチでは、元々のように、長寿命の準安定状態を介してはるかに低い電力を使用して基底状態を枯渇させるために準安定暗状態を使用しました参考文献で提案されています。 [22]そして最初に参考文献で示されました。 [23]有機色素Atto532を使用した哺乳類細胞。

GSDの原理は、2ビームアプローチによる蛍光マーカーの蛍光の非活性化です。最初のビームは、フルオロフォアを励起状態に励起する励起またはプローブビームであり、2番目のビームは、蛍光をオフにする抑制ビームです。蛍光の非活性化は、フルオロフォアの集団を準安定状態または長寿命の三重項状態に一時的に棚上げすることによって達成されます。一重項準安定状態と三重項状態の間の光学的遷移にはスピンフリップが必要であるため、光学的に抑制されます[23]。

参考文献で。 [24]、GSDは、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）を非寿命の長い準安定状態を生成して基底状態を枯渇させることにより蛍光状態を示し、青色レーザー（476 nm）を使用して暗い準安定状態を空にし、より高いエネルギー状態への遷移を引き起こしました。ここでは、638 nmのレーザーを使用して、効率的でなくても中心を励起し、準安定状態で保管します。 \（{\ text {NV}} ^ {-} \）は、青と赤の両方のレーザーで励起された場合にのみ発光を示しました。 16 nmの解像度は、5 mWの空乏レーザー出力で達成されました。これは、STEDまたは以前のGSDで使用されていたものよりもはるかに低い値です。この方法で考えられる制限の1つは、窒素含有量が少ないまたは多い、またはNDでさらに多い、さまざまなタイプのダイヤモンドからの準安定状態の特性に依存することであり、その適用性が制限されます。参考文献で。 [24]、バルクダイヤモンドはタイプIIaの光学グレードのダイヤモンドであり、500 ppmの窒素濃度に対応し、低窒素濃度（<5 ppb）に依存するCSDに関する最近の研究[21]よりもはるかに高くなっています。 。参考文献で報告された声明。 [21]参考文献の暗い状態。 [24]は、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）の中性電荷状態であり、高窒素濃度ではNV ^{− / 0} 電荷変換は抑制され[25]、NVは主に負の電荷状態にあります。さらに、暗状態の測定された寿命は非常に長く、電荷変換プロセスに起因するものではありません。実際、CSDは、市販の蛍光ND（高圧高温、HPHT、ダイヤモンドに由来）では、窒素濃度が高く、他の欠陥による電荷の不安定性、および材料管理。

GSDナノスコピーを確立するメカニズムも、NDではCSDが発生しなかったという仮説のため、NDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）センターではまだ報告されていません。

この論文では、GSDをNDで実行できることを示し、GSDおよびCSD法がダイヤモンド窒素濃度に依存していることを証明し、特定の超解像およびスピンセンシング法のためのND材料工学の必要性を促します。

この論文では、NDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心のGSDナノスコピーを、電子を長寿命の準安定状態で棚上げすることによって達成される同様のオン/オフ蛍光スイッチングメカニズムを使用して示します。 3ビームアプローチで、300μWを使用して励起状態を完全に使い果たし、最大の分解能を達成します。ここでは、以前に考えられていたように、NDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）のプロパティがこのメソッドの適用性を制限しないことを示します[24]。さらに、SMLM [26]とSTED顕微鏡[17]を使用して、以前に示したように、同じND内の2つの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心を区別することができました。

私たちの研究における基底状態の枯渇のメカニズムがCSDではなく暗黒の準安定状態によるものであることを実証するために、NV ^{-/ 0} に関連する最近の主要な結果を要約します。 電荷状態の変換。この点に関して、光誘起イオン化、NV ^{-/ 0} の再結合 電荷状態は徹底的に研究されており、励起波長に依存することがわかっています[27、28]。赤色（または青色）レーザー励起の電荷状態の切り替え、NVの切り替えに使用される赤色励起 ^- 中性電荷状態になります。低レーザー出力で発生するこの高速スイッチングは、化学蒸着によって成長したバルクダイヤモンドでのみ電荷状態枯渇ナノスコピー[21]および確率的光学再構成ナノスコピー[8]を実装するために使用されており、窒素濃度は十分に制御され、一般に非常に低い低温成長による。 NVの電荷状態変換に基づく励起波長によるこのスイッチングダイナミクスは、NDでは観察されませんでした[18、26、29]。点滅は、製造プロセス中の機械的損傷（通常、HPHT高窒素のクラッシュ）によって生成された電荷トラップによるものでした。濃度マイクロダイヤモンド）または酸化に関連する他の効果[26、29、30、31]または他のアクセプター不純物との近接[18、32]、したがってNV ^{-/ 0} とは関係ありません 電荷変換。 NV ^- 電荷変換は、ダイヤモンド格子内の電子供与体不純物の濃度にも強く依存します。つまり、高濃度の供与体不純物（窒素）濃度では、負の状態から中性電荷状態への変換が抑制されます[25]。実際、NVの電荷状態を安定させるためにダイヤモンドのドナーとアクセプターを使用することが提案されています[33]。これらの研究のほとんどはバルクダイヤモンドで行われ、最近の研究[34]のみが、低温でのNDの成長により窒素の取り込みが少なくなることを示しました。そのため、NDは赤の強い電荷状態スイッチングを備えた純粋なバルクダイヤモンドとして動作します（または青）レーザー励起、窒素不純物を多く含む高温成長は、この電荷変換を大幅に抑制します。

私たちのNDでは、NV ^{− / 0} は観察されていません。 レーザー波長励起による電荷変換。暗状態は、以前に行われたように[24]、表面による点滅がなく、ここで使用されるNDのサイズが大きい（〜100 nm）ことも考慮して、実際に準安定状態に起因すると考えられます。より重要なことに、それらの高い窒素濃度に加えて、電荷状態。ここで調査したNDは、少なくとも500ppmの窒素濃度が不均一なHPHTマイクロダイヤモンドから商業的に得られたものです。参考文献の準安定状態。 [24]は、150秒という非常に長い寿命によっても証明されています。

\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心は、三重項基底状態と励起状態の間の遷移に対応する637 nm [35]にゼロフォノン線を持っているため、一般に532または561nmを使用して最も励起されます。状態、主にスピン保存遷移。さらに、一重項準安定状態が存在し[36]、その上を中心が非放射性崩壊を介して通過します。 NDでの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）の光遷移寿命は約22 ns [37]であり、12 ns [35]のバルクダイヤモンドのそれと比較して長くなっています。

594 nmの励起（プローブ）ビームは基底状態から励起状態への遷移を促進し、638 nmの空乏ビームは一時的に\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の電子を棚上げします。非放射性項間交差を介した励起状態から準安定状態への変換（図1a）。プローブとして594nmを使用することは、緑色（通常は532または561 nm）と比較した場合、暗状態の母集団の変化が最小限であることによって正当化されます[24]。この方法は、項間交差を効果的に飽和させ、基底状態を空にし、594 nmでプローブしたときに、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の励起状態への励起とそれに続く蛍光の放出を防ぎます。最後に、488 nmの青色レーザーが励起状態を再生成し、その後の基底状態への高速（ns）減衰を抑制します[38]。

a 594 nm（黄色）のプローブビーム、638 nm（赤）の空乏ビーム、および488 nm（488 nm）のリセットビームを使用したNDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）のGSDの原理青い）。 NVセンターのGS基底状態、ES励起状態、MS準安定状態。ナノダイヤモンドのNVセンターの図。 b 実験装置の概略図。このシステムは、488 nm、594 nm、および638nmの波長で動作する3つのレーザーを備えた自家製の共焦点顕微鏡で構成されています。渦位相板は、638 nmの空乏ビームをドーナツビームに空間的に設計して、回折限界領域の周囲でのみ空乏を確保します。 c 各レーザーのパルス到達時間を測定することによる音響光学変調器の特性評価。 d GSDナノスコピーで使用されるパルスシーケンスの概略図。検出ウィンドウは594nmのプローブビームに同期され、関連する蛍光のみを収集します。 594 nmのプローブビームのパルス長は20μsに最適化されています。これは、パルス長が短いと平均時間が長くなり、パルス長が長くなると超解像イメージングの効率が低下するためです。 488 nmのリセットビームは20μsで最適化されました。これは、パルスシーケンス全体の時間を短縮するためにできるだけ短くすることが望ましいが、それでも長寿命の準安定状態を効果的に空にすることが望ましいためです

STEDと同様に、超解像イメージングを実現するために、空乏ビームは横断面でドーナツビームに空間的に設計されます[24]。解像度 d GSDナノスコピーの式は式に従います。 [23]：

NA を使用 対物レンズの開口数を示し、\（I _ {{\ text {s}}} \）蛍光の半分が枯渇する飽和強度と\（I _ {{\ text {D}}} ^ {\ max} \）ゼロに隣接するピークの最大強度値。

空孔ビームの強度に応じて、NDの単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心に対して36nmの画像解像度を測定しました。さらに、72 nm離れた2つの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心が解決されました。私たちの研究は、バイオマーカーとして\（{\ text {NV}} ^ {-} \）センターを含むNDを使用した生細胞内の蛍光ナノスコピーに有望です。

実験方法

この実験では、公称100 nmのサイズの高圧高温（HPHT）NDの懸濁液[39、40]を使用し、酸洗浄してMilliQ溶液で希釈しました。 20 µlのNDs溶液（MilliQ水で1：200に希釈）を酸素プラズマアッシャーで洗浄したホウケイ酸カバースリップにドロップキャストし、空気中で乾燥させました[37]。 GSDナノスコピーの実験装置は、波長488nmと638nmの2つの連続波ダイオードレーザーと波長594nmの連続波ヘリウムネオン（HeNe）レーザーを備えた自家製の共焦点顕微鏡で構成されていました。各ビーム経路には、音響光学変調器（AOM）が設置されており、連続光ビームから光パルスを生成し、それらを相互に同期させます。 AOMを伝搬した後、空間フィルターが空間ビームプロファイルをクリーンアップしました。二次レンズは、さらなる伝搬のために各ビームをコリメートしました。まず、波長488nmと638nmのレーザービームを、532 nmのロングパスレーザーフラットダイクロイックミラー（Semrock- LPD01 532R）を使用して空間的にオーバーラップさせました。二次ダイクロイックミラー（Semrock- R405 / 488/543/638）は、488nmと638nmの波長を反射し、594 nmの波長を透過させることにより、3つのビームすべてを空間的にオーバーラップさせました。波長638nmの空乏ビームの空間ビームプロファイルは、位相板を使用してドーナツビームに設計されました。さらに、空乏ビームの円偏光を確保するために、対物レンズの前に1/4波長板を配置しました。 NDを画像化するために、高開口数（NA =1.4）の油浸対物レンズが使用されました。二色性（Semrock- LP02-671RU-25）は、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の蛍光を励起波長から分離し、単一光子アバランシェダイオード（SPCM-AQRH）にリダイレクトしました。 -14FC）ピンホールとして機能するシングルモードファイバを介した検出器。光学装置の概略図を図1bに示します。

平均サイズ40nmの金ナノ粒子をガラス製カバースリップにドロップキャストし、画像化して、空乏ビームの空間プロファイルを調査しました。高強度のリングとその中心に極小値を持つドーナツ型の点像分布関数が観察されます（図1bの挿入図）。

まず、各レーザーパルスの時間応答を調査しました。 AOMは、マルチチャネルパルスジェネレータ（PulseBlasterESR-PRO）を使用してLabVIEWを介して制御されます。このジェネレータは、各レーザービームの個々の時間特性と、3つのビーム間のタイミングを制御します。レーザーごとに光路長が異なるため、同時に生成される光パルスは、検出器への到達時間がわずかにオフセットされます。これにより、サブマイクロ秒のタイムスケールで3つのレーザービームすべてを時間的に制御できます。

励起ビームの立ち上がり時間と立ち下がり時間は60nsでした（図1c）。 594nmと638nmの波長の光パルスは、488nmの波長のパルスに対して85nsと155nsの間隔で到着しました。各レーザーパルスは、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心、ND内の他の不純物、ガラスカバースリップ内の欠陥など、いくつかの異なる光源から発生する蛍光を生成します。励起ビームによって生成された蛍光のみがGSDイメージングに関連します。他のレーザーパルスからの蛍光は、蛍光画像のノイズに寄与します。そのため、プローブビーム以外のレーザーパルスによって発生する蛍光を除去するためにタイムゲーティングが導入されています。これは、プローブビームのパルス到着時間で検出をゲーティングし、他の蛍光源を効果的にフィルターで除去し、イメージングの信号対雑音比を高めることで実現されます。

GSDナノスコピーと検出ウィンドウの一般的なパルスシーケンスを図1dに示します。 \（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の蛍光をオフにすることは、波長638nmの空乏パルスで電子を長寿命状態に棚上げすることによって達成されました。サブ回折領域の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の励起は、波長594 nmのパルスによって提供され、波長488 nmのパルスは\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心が励起状態に戻ります。高い信号対雑音比を確保するために、パルスシーケンスを500〜1000回繰り返しました。パルス長は、プローブビーム（594 nm）とリセットビーム（488 nm）で10〜20μsの範囲でした。枯渇ビームの最適なパルス長は〜300μsであることがわかりました（図2d）。ビームパルス持続時間の最適化は、参考文献に基づいています。 [24];ただし、最終的な解像度を向上させるには、より体系的な最適化を実行する必要があります。分解能は、準安定状態の寿命によって制限される抑制ビームパルスの持続時間に依存すると予想されます。

a 488nmおよび638nmの励起に基づく単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の蛍光。両方のレーザーが同時に\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心を励起すると、検出される蛍光が増加します。 b 枯渇力に対する蛍光依存性。パルスシーケンスの図は挿入図に示されています。蛍光は、594nmのプローブレーザーがオンになっている場合にのみ検出されます。 c 2次相関関数<0.5ゼロ遅延時間を示す\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心のアンチバンチング曲線

結果と考察

オン/オフ切り替えメカニズムは、波長638nmおよび488nmのレーザー光源の下で\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心を励起することによって調査されました（図2a）。 \（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の蛍光発光の増加は、2つのビームが空間的に重なっている場合にのみ検出されました。この放出挙動は、波長638 nmのビームが長寿命状態の電子を優先的に棚上げし、488 nmのビームが自然放出を可能にしたと仮定して理解されました（図1a）。 \（{\ text {NV}} ^ {-} \）の長寿命状態の寿命は、中心が短いと仮定しました（NDの唯一の測定値は参考文献[38]から33〜127 nsですが、一重項状態は遷移は、バルクダイヤモンドの準安定状態の寿命（150秒で測定）[24]よりも300 ns [41]）、励起状態の寿命[37]よりもはるかに長くなります。

単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心は、ドーナツ形状の蛍光を効果的に消光するために枯渇ビームに必要なパワーを研究するために、バンチング防止（図2c）測定を使用して選択されました[42] 。単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心がオン状態かオフ状態かを調べるために、594nmの波長のビームが追加されました。図2bは、選択した\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の空孔ビームの強度に対する蛍光依存性を示しています。蛍光の急激な低下が観察された。 151.2μWの空孔電力で、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）センターは効果的にオフになりました。

ここでは、私たちの知る限り初めて、単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の超解像イメージングのためにNDに適用されるGSDナノスコピーを示します。

GSDを介して超解像を実現するために、集束励起ビームで覆われるすべてのエミッターは、中心を彼の長い暗い状態に住んでいた。得られた解像度は、中心が「オン」になっている焦点面のプロファイルによって定量化でき、式（1）に従ってスケーリングされます。 （1）、ここで\（I_ {s} \）は、関与する状態の寿命と、光スイッチオフ遷移の抑制断面積に反比例します[43、44]。

図3aは、ND内の単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の超解像蛍光画像を示しています（図2c）。半値全幅（FWHM）は、x方向で57 nm、y方向で42 nmです（図3c）。

a GSDナノスコピーに基づく超解像\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の蛍光画像。滞留時間は10ミリ秒と2nmのピクセルサイズです。 b 枯渇力の関数としての横方向の解像度。実験と理論の不一致は、バルクダイヤモンドと比較した場合のホスト材料の欠陥とNDの局所環境の変化が原因である可能性が最も高いです。理論は、バルクダイヤモンドのNVセンターに基づいています。 c 画像の断面プロファイルは、x軸とy軸に沿っており、FWHMの解像度はそれぞれ57nmと42nmです。実線は最適なものを表します

空乏力と分解能の関係を図3bに示します。理論曲線は式（1）に基づいています。 （1）。実験データの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心蛍光を抑制するために必要な追加の電力は、NDホストのローカル環境と、バルクと比較して短い準安定状態の寿命[38]に起因していました。 。参考文献にある間、42nmの最大解像度は2.2mWで達成されることに注意してください。 [24] 12nmの分解能は16mWで達成され、12 MW / cm ² のピーク強度に対応します。 枯渇ビームのために。

さらに、GSDナノスコピーを適用して、2つの近接した\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心のナノスケールイメージングを実証しました。図4aは、\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の共焦点画像を示しています。 GSDナノスコピーでは、2つの単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心がナノスケールの解像度で画像化されます（図4b）。 2つの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心間の中心間距離は72 nmです（図4c）。 2つの解決された\（{\ text {NV}} ^ {-} \）のFWHMは、 y の中心にあります -方向はそれぞれ36nm（図4d）と38 nm（図4e）です。 NDの主軸と解決された\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の間の不整合は、共焦点画像スキャン中の機械的ドリフトに起因すると考えられます。

a 500×500nm（滞留時間2msおよび1nmピクセルサイズ）および b の共焦点蛍光マップ 超解像画像300×300nmの白い正方形（滞留時間24msおよび1nmピクセルサイズ） b 2つの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）センターの。個々の共焦点スポットは、2つの別々の薄暗い蛍光スポットに超解像されます。 c X軸に沿った断面図は、2つのNV中心の中心間距離の位置に対応する2つのピーク間の72nmの分離を示しています。 d \（{\ text {NV}} ^ {-} \）1および\（{\ text {NV}} ^ {-に対応する、測定されたFWHM解像度が36nmおよび38nmのY軸に沿った断面} \）2 in b 、それぞれ

結論

この作業では、ナノダイヤモンドの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心の準安定状態を使用して、GSDナノスコピーを実装し、\（{\ text {NV}} ^ {の超解像イメージングを示しました。 -} \）センター。 36 nmのFWHMを持つ単一の\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心が解決されます。枯渇ビームの強度に対する解像度のスケーリングも示され、2.2mWの枯渇パワーで最大の超解像が達成されます。さらに、72 nm離れた2つの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心が解決されました。この結果は、近接した\（{\ text {NV}} ^ {-} \）中心間の双極子結合を調査する可能性を開きます[45]。\（{\ text { NV}} ^ {-} \）スピン特性[6、18、46、47、48]、およびND [50]に拡張されたバルクダイヤモンド[49]に基づく他の多機能センシングアプリケーション。

この論文では、ダイヤモンドの窒素濃度が、高窒素ドープダイヤモンドと低窒素ドープダイヤモンドでそれぞれ達成される超解像のGSDメカニズムとCSDメカニズムに基づいていることも示しました。そのため、特定の方法のために設計されたNDが続く必要があります。窒素濃度が低いため、CSDはスピンセンシングにより簡単に適用できることが理解されます。ただし、NV ⁰ 電荷状態はCSDの量子センシング特性を制限しますが、窒素以外のドナーを使用して\（{\ text {NV}} ^ {-} \）の電荷状態を安定させると、スピン量子に適用されるGSDの感度がはるかに高くなります。センシング。

NDの\（{\ text {NV}} ^ {-} \）センターのGSDナノスコピーは、バルクダイヤモンドと比較して光強度に低電力（〜300μW）を使用し、生物学的サンプルにより適しています。 GSDの分解能は、最適な窒素ドーピングを決定することによって[34]、NDの準安定状態の寿命における\（{\ text {NV}} ^ {-} \）に対する表面パッシベーションおよびその他の不純物の影響を研究することによって改善できます。光発光不純物の少ないNDのエンジニアリング。

スピンセンシングに関しては、HPHTおよび高窒素含有量のマイクロダイヤモンドに由来する現在市販されているNDの高窒素濃度が、光検出磁気共鳴コントラストの低下によるスピン感度を制限しています[34]。そのため、デコヒーレンスを導入せずに\（{\ text {NV}} ^ {-} \）電荷状態を安定させるために、他のドーパントを検討する必要があります[50、51]。

最後に、この方法をマイクロ波励起[18、52、53、54]と組み合わせると、現在のNDの材料特性をこのアプリケーション用にさらに適切に設計できれば、ライフサイエンスにおける超解像光学磁気イメージングの代替アプローチを提供できます。

データと資料の可用性

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて対応する著者から入手できます。

略語

ND：

ナノダイヤモンド

NV：

窒素空孔

STED：

誘導放出抑制

GSD：

基底状態の枯渇

CSD：

電荷状態の枯渇

FWHM：

半値全幅

HPHT：

高圧および高温

AOM：

音響光学変調器