非対称コンタクトフォームを備えた多層MoTe2フォトトランジスタからの顕著な光起電力応答

背景

グラフェンおよび同様の2次元（2D）材料は、弱い層間引力を持つ強く結合した層のスタックとしてバルクの形で存在し、それ自体を個々の原子的に薄い層に剥離することを可能にします。新素材アプリケーションのそれと同様に[1,2,3,4,5,6,7,8,9]。そのうち、一般式MX ₂ の半導体遷移金属ジカルコゲナイド（TMD） ここで、MはグループVI（M =Mo、W）の遷移金属を表し、Xはカルコゲン元素（S、Se、Te）を表し、かなりのバンドギャップを示します[2、3、10、11]。さらに、これらの2D TMDフレークは柔軟性があり、隣接する層間のダングリングボンドがありません[12、13]。これらの独自の特性により、TMDは、サブ10 nmの次世代電界効果トランジスタ（FET）などの電子および光電子デバイス[2、3、4、14、15、16、17]を構築する有望な候補になります[18]。 、オンチップ発光ダイオード[19、20、21]、およびVan der Waalsヘテロ構造デバイス[4、5]。

2H型二テル化モリブデン（2H-MoTe ₂ ）は、典型的な2D TMDの1つであり、バルク形式で0.83 eVの間接バンドギャップ[22]を持ち、単分子層に薄くすると1.1eVの直接バンドギャップを持ちます[23]。 2H-MoTe ₂ スピントロニクス[24]、FET [25,26,27]、光検出器[28,29,30,31,32]、および太陽電池[33]でのアプリケーションが検討されています。ほとんどの2D材料と同様に、電気金属は2H-MoTe ₂ と接触します 高性能の電子および光電子デバイスを実現する上で重要な役割を果たします。適切な接触材料を使用して、p型およびn型の接触ドーピングとオーム接触を実現できることが証明されており[34、35、36、37、38、39、40]、これらを使用して次のことが可能になります。光起電力光検出器[37、38]やダイオード[37]などの機能デバイスを構築します。これまで、さまざまな電極材料を比較することによる金属-半導体接触の評価と研究に研究の焦点が集中していましたが、金属-半導体接触形態を詳細に比較することには十分な注意が払われていませんでした。たとえば、同じ接触材料と非対称接触断面。

この研究では、空気中で安定なp型多層MoTe ₂ を製造します。 MoTe ₂ 間の接触断面積が非対称のフォトトランジスタ -ソースとMoTe ₂ -電極をドレインし、さまざまなゲートおよびソースドレイン電圧での走査光電流を使用してその光応答を調査します。この調査は、空間ポテンシャルプロファイルを明らかにし、デバイス内の接触の影響を分析するのに役立ちます。実験データは、デバイスが短絡状態および光起電力応答でゼロ以外の正味光電流を有することを示しています。光電流マップをスキャンすると、短絡状態またはソース-ドレイン電圧（ V ）が小さい場合に、接点界面の近くで強い光電流が生成されることがわかります。 _sd ）バイアス。これは、電極/ MoTe ₂ の近くに電位ステップが形成されていることを示します。 MoTe ₂ のドーピングによる界面 金属接点による。バイアス電圧 V の場合 _sd 潜在的なステップ V を上回ります _sd 光励起された電子正孔対と光電流（ I ）の分離を支配します _PC =私 _sd − I _暗い ）ピークはデバイスチャネルの中央に表示されます。これは、MoTe ₂ 間の非対称接触断面積を示しています。 -ソースとMoTe ₂ -ドレイン電極は、ゼロ以外の正味電流と光起電力応答を形成する理由です。この発見は、低消費電力の光起電力光検出器を構築するのに役立ちます。最後に、MoTe ₂ の時間分解および波長依存光電流をテストします。 フォトトランジスタ、サブミリ秒の応答時間を取得し、そのスペクトル範囲を1550nmの赤外線端まで拡張できることを確認します。

結果と考察

2つのバックゲート多層MoTe ₂ を製造します フォトトランジスタ（D1およびD2）とそれらの光応答を測定します。デバイスは光学顕微鏡と対応するMoTe ₂ によって識別されます 厚さと品質は、原子間力顕微鏡（AFM）とラマンスペクトルを使用して特徴付けられます。すべての測定は周囲条件で行われます。図1aは、D1の光学画像（左）とAFM画像（右）を示しています（D2は追加ファイル1に示されています：図S1。次のデータは、特に指定がない限りD1から収集され、D2からのデータは追加ファイルに示されています。 1）。このデバイスは、ソース電極、ドレイン電極、および多層MoTe ₂ のチャネルサンプルで構成されています。 SiO ₂ / p ⁺ -Si基板。 SiO ₂ 厚さ300nmのフィルムは誘電体であり、p ⁺ -Siはバックゲート電極として機能します。 D1の詳細は、AFMを使用して特徴付けられます。これは、多層MoTe ₂ ソース電極とドレイン電極にまたがっています。チャネル長は10μmです。 MoTe ₂ チャネル内のサンプルの厚さは約23nm（高さプロファイルは追加ファイル1：図S2に示されています）、幅はMoTe ₂ -ソースとMoTe ₂ -ドレインコンタクトの断面積は、それぞれ6.5および4.8μmです。図1bは、MoTe ₂ のラマンスペクトルを示しています。 サンプル。 A _1g の特性ラマン活性モード （172 cm ^-1 ）、E ¹ _2g （233 cm ^-1 ）、およびB ¹ _2g （289 cm ^-1 ）がはっきりと観察され、MoTe ₂ の品質が良好であることを確認しています。 チャネル内。

a 多層MoTe ₂ の光学画像とAFM画像 フォトトランジスタ。スケールバーは5μmです。 b 多層MoTe ₂ のラマンスペクトル 514nmのレーザー励起を備えたフォトトランジスタ。 c 伝達特性と d 多層MoTe ₂ の出力特性 フォトトランジスタ

電気的測定は、多層のMoTe ₂ フォトトランジスタは、図1cに示すようにp型であり、負のゲート電圧でオン状態になり、正のゲート電圧でオフ状態になります。現在のオンオフ比は6.8×10 ³ です。 ソース-ドレイン電圧 V の場合 _sd は1Vです。電界効果移動度（μ）は14.8 cm ² です。 / Vは、転送特性に応じて異なります。バイアス電圧 V の場合 _sd 1Vから100mVに減少し、オン電流とオフ電流の両方が減少し、オンオフ比は6.0×10 ³ を超えたままです。 、追加ファイル1：図S3（a）および（b）に示されているように。ゲート電圧が-20から20Vにスイープされ、その後-20 Vに戻ると、多層MoTe ₂ フォトトランジスタは、小さなヒステリシス（追加ファイル1：図S3（c）を参照）と空気安定性のあるp型コンダクタンスを示します。これは、単純な製造プロセスとポリマーを含まないMoTe ₂ の恩恵を受けています。 サンプル。他の多層MoTe ₂ も製造しています 追加ファイル1：図S4に示すように、それぞれ5、10、11、12、15.7、38nmの厚さのフォトトランジスタ。それらはすべて、空気安定性のあるp型コンダクタンスを示します。図1dは、多層MoTe ₂ の出力特性を示しています。 バックゲート電圧としてのトランジスタ（ V _bg ）は−20から4Vまで変化します。ご覧のとおり、特に V の低バイアス電圧では、応答は本質的に線形です。 _sd 、これは、AuとMoTe ₂ の間にショットキー障壁が低いことを示しています。 空中で。

図2は、多層MoTe ₂ の光応答を示しています 周囲条件で637nmの連続波レーザーで照射されたときのフォトトランジスタ。これは、AgilentB1500A半導体アナライザとLakeshoreプローブステーションを組み合わせて実行されます。レーザースポットのサイズは直径200μmを超えており、デバイスは均一な照度で覆われています。バックゲート依存および電力依存の光応答は、追加ファイル1：図S5に示されています。図2aに示すように、バックゲート電圧が0 Vの場合、ソース-ドレイン電流（ I _sd ）レーザー出力とともに増加します。 私 _sd 対 V _sd さまざまな照明パワーレベルでの曲線はすべて V で交わります _sd =0 V、これは| I の対数プロットで明確に観察されます _sd |図2aの挿入図に示されています。 V の場合 _bg =5 V、フォトトランジスタはオフ状態（図1cを参照）、電流は I _sd 図2bに示すように、照明レーザー出力とともに増加し、明確な非線形動作を示します。さらに、フォトトランジスタはゼロ以外の開回路電圧（ V ）を示します _OC ）および短絡電流（ I _SC ）多層MoTe ₂ からの光起電力応答の証拠であるレーザー照明を使用 フォトトランジスタ。図2cは、 V を示しています _OC および私 _SC 照明パワーの関数として。 V _OC 50 mV（照明電力が500μWを超える）で変化しないままであり、| I _SC |レーザー出力が0から4175μWに増加すると、0から1.6nAに増加します。電圧の方向を変えると、 V _OC および私 _SC 図2dに示すように、変更されません。 V _sd ソース電極に負荷された電圧と V を表します _ds はドレイン電極に負荷され、対応する電流は I で示されます _sd および私 _ds 、 それぞれ。図2dの挿入画像は、電圧と電流の方向を示しています。電圧がソース電極またはドレイン電極のどちらに負荷されているかにかかわらず、 V _OC ソース電圧および対応する I に対して50mV _SC ドレイン電極からソース電極に流れる680pAは、どちらも変化しません。これにより、多層MoTe ₂ の光起電力応答が確認されます。 フォトトランジスタ。

多層MoTe ₂ の光応答 周囲条件で637nmの波長のレーザーによって照らされたフォトトランジスター。 a 私 _sd 対 V _sd V での曲線 _bg 照明電力が増加すると=0V。 b 私 _sd 対 V _sd V での曲線 _bg =5 V（照明電力が増加すると）。 c V _OC および私 _SC 照明パワーの関数として。 d ソース電極とドレイン電極にそれぞれ負荷がかかったバイアス電圧の出力電流

光応答、特に光起電力応答のメカニズムを明らかにするために、空間電位プロファイルを取得し、空間的に分解された光応答を分析するのに役立つ走査型光電流顕微鏡（SPCM）研究を実行します。 SPCMは、周囲条件で自家製の走査光電流セットアップを使用して実行されます。光励起は、SuperKEXTREMEスーパーコンティニウム白色光レーザーによって提供されます。その波長範囲は400〜2400nmです。 SuperK SELECTマルチラインチューナブルフィルターを使用して波長を調整できるビームは、20倍の対物レンズを使用してデバイスに焦点を合わせます。検流計ミラー位置決めシステムを使用して、レーザービームでデバイスをスキャンし、光電流マップを取得します。反射光と光電流は、電流プリアンプとロックインアンプを使用して、チョッパー周波数1KHzで記録されます。

図3は、励起波長1200nmでのD1の走査光電流を示しています。レーザースポットの直径は、反射画像から得られた約4.4 µmです（追加ファイル1：図S7を参照）。図3aは、光学画像と電気的設定を示しています。 私 _PC 測定は、ソース電極が接地され、 I の短絡状態で行われます。 _PC ドレン電極から回収されます。ソース電極からドレイン電極に流れる電流は正です。図3bは、ゲート電圧（ V ）で収集された空間分解光電流画像を示しています。 _bg ）それぞれ− 5、0、5V。 I が短絡していることがわかります _PC MoTe ₂ 間の界面付近では、極性が逆になります。 と電極。 V の場合 _bg −5から0Vに変更されます。 I _PC パターンは変更されませんが、強度は低下します。 V _bg さらに5Vに上げられます。 私 _PC 極性を切り替えるだけでなく、最大の I の位置 _PC また、コンタクトインターフェイスからチャネルに移動します。図3cは、 I を示しています _PC V での図3bの黒い破線から取得したプロファイル _bg =− 5、0、5 V、それぞれ。 I _PC MoTe ₂ 間の界面近くに広い強度ピークがあります および V の電極 _bg =−5および0V、ピークはチャネルに移動します。チャネルは、接触インターフェースから約3 µm離れており、狭くなっています。

ゲート電圧の関数としてのD1の空間分解光電流画像。 a 電気的設定と一緒に光学画像。 b V での空間分解光電流画像 _bg =− 5、0、5 V、それぞれ。 c 私 _PC 図3bの黒い破線から収集されたプロファイル。 d V での対応する潜在的なプロファイル _bg =− 5、0、5 V、それぞれ。スケールバーはすべての図で5μmです

I の存在 _PC ピークは、短絡状態での潜在的なステップの存在を示します。 I によると _PC 分布については、図3dに示すように、デバイスチャネルに沿って対応する電位プロファイルをプロットします。 V で _bg =−5および0V、潜在的なステップはMoTe ₂ 間の接触インターフェースの近くにあります と電極、そしてそれらは V でチャネルに移動します _bg =5V。以前の研究[41]によると、Au電極接触はpドーピングを導入し、MoTe ₂ のフェルミ準位を固定します。 接触部分で。したがって、電位ステップは、電極/ MoTe ₂ の近くに形成されます。 チャネル内のフェルミ準位はゲート電圧によって変調されるため、インターフェース。 V で _bg =0 V、弱い I _PC 電極からMoTe ₂ に流れるが観察されます チャネル。これは、光励起された電子が近くの電極にドリフトし、正孔がMoTe ₂ に移動することを意味します。 チャネル。 V で _bg =− 5 V、MoTe ₂ の正孔密度 チャネルが強化され、電極/ MoTe ₂ の近くでより大きな電位ステップが誘導されます インターフェース。光励起された電子正孔対を効果的に分離でき、 I _PC 増加します。 V の場合 _bg =5 V、より多くの電子がMoTe ₂ に注入されます チャネル、および潜在的な井戸はチャネルで形成されます。電極の静電気のため、電位ステップは電極から離れてチャネルに現れます。光励起された電子はMoTe ₂ にドリフトします 近くの電極に向かってチャネルと穴。 私 _PC V と比較して方向が変わります _bg =−5および0V。

図4は、空間分解された I を示しています。 _PC 異なる V _sd V として _bg =0と5V、それぞれ。図4aは、光学画像と電気的設定を示しています。 V _sd ソース電極にロードされ、 I _PC ドレイン電極から収集されます。ソース電極からドレイン電極に流れる電流は正です。図4bは、 I を示しています _PC V の関数として _sd V で _bg =0V。 V の場合 _sd =0、− 0.01、0.01 V、強い I _PC MoTe ₂ の近くで発生します /電極がインターフェースし、 V としてチャネルの中心に向かって移動します _sd 0.1Vに増加します。 V でも同様の傾向が見られます。 _bg =5 V as V _sd 図4cに示すように増加します。図4dは、明確な I を示しています _PC V としてデバイスチャネルの中央にピークがあります _sd 0.5Vに増加します。 I _PC 図4aの黒い破線に沿って取られたプロファイルを図4e、fに示します。これは、 I を明確に示しています。 _PC V としての変動傾向 _sd 増加します。どちらも最大の I を示しています _PC 短絡状態または V が小さい場合に接点インターフェースの近くで生成されます _sd 偏った。バイアス電圧を上げると、光電流のピークがデバイスチャネルの中心に向かって移動します。

V の関数としてのD1の空間分解光電流画像 _sd 。 a 電気的設定と一緒に光学画像。 b V での空間分解光電流画像 _bg =0Vおよび V _sd =− 0.1、0.01、0、0.01、0.1 V、それぞれ。 c V での空間分解光電流画像 _bg =5Vおよび V _sd −0.1から0.1Vまで変化します。 d V での空間分解光電流画像 _bg =5Vおよび V _sd =0.5V。 e 私 _PC V でのプロファイル _bg =0Vおよび f 私 _PC V でのプロファイル _bg =図4aの破線に沿った5V。スケールバーはすべての図で5μmです

これらの発見に基づいて、電極/ MoTe ₂ の近くに形成された電位ステップがわかります。 MoTe ₂ のドーピングによる界面 金属接点により、短絡状態または小さな V での光励起された電子正孔対の分離を支配します。 _sd 偏った。したがって、 I _PC MoTe ₂ で -ソースはMoTe ₂ のソースよりも大きい -MoTe ₂ の接触インターフェースが大きいためドレイン -ソースであり、正味電流がゼロではないのに対し、ゼロ以外の正味電流は I よりも小さい _sd V で _bg =−5および0V（オン状態）、および V の場合よりも大きい _bg =5 V（オフ状態）。したがって、明確な I を観察します _SC V で _bg =5 V（図2bおよび追加ファイル1：図S6（b）–（f）に示すように）。したがって、両方の I _SC および対応する V _OC 潜在的なステップと非対称接触の結果です。さらに、追加ファイル1：図S1に示すように、D1と比較して、より非対称な接触断面を持つD2サンプルを作成します。 V で、同様の光起電力応答を示します _OC V の場合、最大150 mV _bg =5V、照明レーザーの波長は637nmです。照明波長が830、940、1064、および1312 nmに変化すると、D2は V で同様の光起電力応答を示します。 _bg =5 V（追加ファイル1：図S6を参照）。また、追加ファイル1：図S8に示すように、他の4つのデバイスも製造しています。これらのデバイスは、D1およびD2に示されているのと同様の動作を示しています。これらのデータは、多層MoTe ₂ の光起電力応答をさらに確認します。 フォトトランジスタは、MoTe ₂ 間の非対称接触断面積の結果です。 -ソースとMoTe ₂ -ドレイン電極。

最後に、多層MoTe ₂ の光応答時間とスペクトル範囲をテストします。 フォトトランジスタ。図5aは、 V での時間分解光電流を示しています。 _bg =5Vおよび V _sd =0と1V、それぞれ電流プリアンプとオシロスコープを使用して記録されます。励起レーザーは、波長637nmで幅2msの方形波です。 V で収集された電流 _sd =0と1Vは反対方向を示します。これは、図2bに示されているデータと一致しており、 V の違いによるものです。 _OC および V _sd 。光応答の立ち上がり時間と立ち下がり時間は、総光電流の10〜90％の時間として定義されます。ご覧のとおり、立ち上がり時間\（\ left（{\ tau} _ {\ mathrm {rise}} ^ 0 \ right）\）は20μsで、立ち下がり時間\（\ left（\ {\ tau} _ {\ mathrm {fall}} ^ 0 \ \ right）\）は V で127μsです _sd =0 V、立ち上がり時間\（\ left（{\ tau} _ {\ mathrm {rise}} ^ 1 \ right）\）は210μs、立ち下がり時間\（\ left（{\ tau} _ {\ mathrm {fall}} ^ 1 \ right）\）は V で302μsです _sd =1 V、どちらも V よりも大きい _sd =0V。これは、光電流生成のメカニズムが異なるためです。 V で _sd =0 V、潜在的なステップ支配の光電流は、電極/ MoTe ₂ の近くで生成されます インターフェース。 V で _sd =1 V、光電流はデバイスチャネルで生成され、光励起されたキャリアはチャネルを通過して電極に到達する必要があります。これは、電極/ MoTe ₂ 付近での生成よりも時間がかかります。 インターフェース。したがって、デバイスは V でより長い光応答時間を示します _sd = V の場合よりも1V _sd =0V。可視帯域での作業に加えて、多層MoTe ₂ フォトトランジスタは、近赤外帯域で光応答を示します。図5bは、その光応答を1200nmから1550nmに拡張できることを示しています。 SuperK EXTREMEスーパーコンティニウム白色光レーザーによって提供される光励起は、スポット径4.4μmの20倍の対物レンズを使用してデバイスのチャネル中心に焦点を合わせます。データは、多層MoTe ₂ フォトトランジスタは通信帯域で使用できます。

多層MoTe ₂ の光応答時間とスペクトル範囲 フォトトランジスタ。 a V での時間分解光電流 _bg =5Vおよび V _sd =0 V（黒い線）と1 V（赤い線）。 b さまざまな光励起波長での光応答

結論

要約すると、空気安定性のあるp型多層MoTe ₂ を製造しました。 非対称接触形態のフォトトランジスタ。その光応答は、さまざまなゲートおよびソース-ドレイン電圧での走査光電流を使用して調査されます。これは、空間電位プロファイルを明らかにするのに役立ちます。結果は、電極/ MoTe ₂ の近くに形成された電位ステップを示しています。 MoTe ₂ のドーピングによる界面 金属接点により、短絡状態または小さな V で光励起された電子正孔対を分離するのに重要な役割を果たします。 _sd 偏った。 MoTe ₂ の間に非対称の接触断面積を持つ電位ステップが存在する場合、正味電流はゼロではありません。 -ソースとMoTe ₂ -ドレイン電極。バイアス電圧 V の場合 _sd 潜在的なステップ、 V を超えて上昇する _sd 光励起された電子正孔対の分離を支配し、 I _PC ピークはデバイスチャネルの中央に表示されます。さらに、MoTe ₂ フォトトランジスタは、短絡状態で、バイアスの高い V よりも速い応答を示します。 _sd サブミリ秒以内で、そのスペクトル範囲を1550nmの赤外線端まで拡張できます。

メソッド/実験

バックゲート多層MoTe ₂ フォトトランジスタは次のように製造されます。まず、ソース、ドレイン、およびゲート電極が300nmのSiO ₂ 上にパターン化されます。 / p ⁺ -標準的なUVフォトリソグラフィー技術を使用したSi基板、続いて300nmのSiO ₂ の選択的エッチング ゲート電極の下と5nm / 100 nm Cr / Au膜の電子ビーム蒸着。第二に、多層MoTe ₂ サンプルは別の300nm SiO ₂ で調製されます / p ⁺ -mmサイズの半導体2H-MoTe ₂ の機械的剥離によるSi基板 TeCl ₄ を使用した化学蒸気輸送によって成長する単結晶 750〜700°Cの温度勾配で3日間の輸送剤として。最後に、準備された多層MoTe ₂ サンプルは、媒体としてポリビニルアルコール（PVA）を使用して、パターン化されたソース-ドレイン電極に転送されます。 PVAはH ₂ に溶解します Oおよびイソプロピルアルコールですすいだ。多層MoTe ₂ サンプルは光学顕微鏡で識別され、対応する厚さはSPA-300HV原子間力顕微鏡（AFM）を使用して特徴付けられます。ラマン信号は、100倍の対物レンズを使用した後方散乱構成で514nmの波長のレーザー励起を備えたLabRAMHRラマン分光計によって収集されます。

637 nmレーザー励起の電気的特性評価と光応答は、AgilentB1500A半導体アナライザとLakeshoreプローブステーションを組み合わせて実行されます。レーザーはファイバーを使用してデバイスに照射され、スポットサイズは200μmを超えています。時間分解光電流は、DL1211電流プリアンプとKeysightMSOX3024Tオシロスコープを使用して記録されます。空間分解光電流は、自家製のセットアップを使用して実行されます。励起レーザーは、波長を調整するためのSuperKSELECTマルチライン調整可能フィルターの付属品を備えたSuperKEXTREMEスーパーコンティニウム白色光レーザーによって提供されます。光は20倍の対物レンズを使用してデバイスに焦点を合わせ、SR570で切り刻まれます。反射光と光電流は、DL1211電流プリアンプとSR830ロックインアンプで記録されます。

略語

2D：

二次元

2H-MoTe ₂ ：

2H型二テル化モリブデン

AFM：

原子間力顕微鏡

FET：

電界効果トランジスタ

I _PC ：

光電流

I _SC ：

短絡電流

I _sd ：

ソース-ドレイン電流

PVA：

ポリビニルアルコール

TMD：

遷移金属ジカルコゲナイド

V _bg ：

バックゲート電圧

V _OC ：

開回路電圧

V _sd ：

ソース-ドレイン電圧

τ _秋 ：

立ち下がり時間

τ _上昇 ：

立ち上がり時間