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単一分子磁気トンネリング接合における制御可能なスピンスイッチング

要約

2つの通常の金属電極に結合された単一分子磁石(SMM)で構成される新しいタイプのスピン電流フィルターが提案されています。このトンネリング接合は、高度にスピン偏極した電流を生成でき、そのスピン偏極は、SMMに印加される磁場とゲート電圧によって切り替えることができることが示されています。 SMMトンネル接合におけるこのスピンスイッチングは、SMMの最も低い空軌道を介したスピン選択的単一電子共鳴トンネリングから生じます。電子電流スペクトルは、外部磁場がない場合でもスピン偏極します。これは、分子のスピン状態が基底状態の二重項\(| \ pm S \ rangle \)に到達したかどうかを判断するのに役立ちます。このデバイスは、現在の技術で実現でき、スピントロニクスや量子情報で実用化される可能性があります。

はじめに

材料科学の発展に伴い、ナノスケールの分子電子デバイスは、ナノスケールのデバイスやスピントロニクスへの応用の可能性に関して、近年広く研究されてきました[1,2,3]。サイズが小さく、消費電力が少ないため、負性微分抵抗を備えたトンネル接合[4]、整流器[5]、増幅器[6]、データストレージ[7]など、分子を利用した多くの基本的なデバイスが実証されています。従来の半導体デバイスとは異なり、単一分子からなる分子デバイスは、制御可能な分子スイッチとして機能するのに非常に適しているようです[8]。分子スケールのスイッチングは原子量子ポイントコンタクトで報告されていますが[9、10、11]、単一分子接合は、分子設計を通じてオン/オフコンダクタンス状態を調整する機能の追加の柔軟性を提供します。過去数十年間に個々の分子を流れる電流の測定に成功した後、光制御分子スイッチ[12]や機械制御単一分子スイッチ[13]など、さまざまな種類の分子スイッチが報告されています。デバイスを高コンダクタンス状態と低コンダクタンス状態の間でシフトします。ただし、これらのスイッチングスキームはすべて、電荷輸送コンダクタンスの調整のみを可能にし、スピン依存輸送機能は可能にしません。

近年、単一分子磁石(SMM)として知られる新しいタイプの分子材料が、分子ベースのスピントロニクスデバイスの基本コンポーネントとして適切な候補であることが実証されています[14]。他の分子とは対照的に、SMMは、比較的大きな正味のスピンモーメント(スピン数 S に対応)を持つ分子です。 )および重要な一軸磁気異方性[15]。低温では、SMMは2つの準安定スピン状態\(| \ pm S \ rangle \)[16]のいずれかにトラップされます。この双安定性により、SMMはメモリセルの適切な基盤となり[17、18]、SMMの他の物理的特性を調査するための多くの努力の動機となっています。これまで、SMMと通常の金属[19,20,21]または超伝導体[22]の界面との間の電子遷移が実験的に調査され、磁場と電気によるSMMとの間の情報の書き込みと読み取りの機能が調査されました。バイアスは、\(\ hbox {TbPc} _ {{2}} \)分子でも実証されています[23]。これらの研究に触発されて、SMMのトンネル電流のスピン偏極も磁場とゲート電圧によって切り替えることができると期待されています。ただし、このようなSMMトンネリングジャンクションに基づく制御可能なスイッチングスキームはまだ提案されていません。

メソッド

この手紙では、分子に適用される外部磁場を変更することにより、純粋なスピンアップとスピンダウンの電子電流を切り替えるために使用できる、SMMトンネル接合における新しいタイプのスピンスイッチング効果を紹介します。図1aに示すように、このナノ構造は2つの通常の金属電極に接続されたSMMで構成されています。 SMMのエネルギー準位はゲート電圧によって調整され、SMMのスピン磁化は外部磁場によって切り替えることができます。図1bから、このデバイスの磁場制御スピン注入には2段階のスキームが必要であることがわかります。まず、比較的大きな外部磁場を適用して、SMMのスピン配向を「書き込み」ます。 SMMのコアスピンは、磁場の方向に応じて、2つの準安定スピン状態\(\ pm \、S \)のいずれかに切り替えられます。そして、スピン注入プロセスは、磁場がない状態で2本のリード線にかかる電気バイアスを使用することで構成されます。 2本のリードの化学ポテンシャルとSMMの磁気異方性が異なるため、SMMの磁化に平行なスピンを持つ電子のみが接合部を流れることができ[14]、電流は高度に分極します。システムの総ハミルトニアンは[24、25]

と書かれています。 $$ \ begin {aligned} H&=\ varepsilon _ {0} \ sum _ {\ sigma} c _ {\ sigma} ^ {\ dag} c _ {\ sigma} + Uc _ {\ uparrow} ^ {\ dag} c_ { \ uparrow} c _ {\ downarrow} ^ {\ dag} c _ {\ downarrow}-{\ mathcal {D}}(S ^ {z})^ {2} -J {\ mathbf {s}} \ cdot {\ mathbf {S}} \ nonumber \\&\ quad- \ Delta B(s ^ {z} + S ^ {z})+ \ sum _ {k、\ sigma、\ alpha}(t _ {\ alpha} a_ { \ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} c _ {\ sigma} + t ^ {*} _ {\ alpha} c ^ {\ dag} _ {\ sigma} a _ {\ alpha k \ sigma})\ nonumber \ \&\ quad + \ sum _ {k、\ sigma、\ alpha} \ varepsilon _ {k \ sigma} a _ {\ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} a _ {\ alpha k \ sigma}。 \ end {aligned} $$(1)

ここで、\(\ varepsilon _ {0} \)は、SMMの最低空軌道(LUMO)のオンサイトエネルギーであり、SMMに印加されるゲート電圧によってシフトできます。 \(c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \)(\(c _ {\ sigma} \))は、パウリスピンインデックスとして\(\ sigma \)を使用した電子生成(消滅)演算子です。 U クーロン反発エネルギーを示します。 \({\ mathcal {D}} \)は、磁気の一軸異方性パラメータです。 J は、伝導電子のスピン間の交換相互作用です。\({\ mathbf {s}} =\ sum \ nolimits _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma} ^ {\ dag} \ sigma _ {\ sigma \ sigma ^ {\ prime}} c _ {\ sigma ^ {\ prime}} / 2 \)、LUMOレベルおよびローカルスピン\({\ mathbf {S}} \)。分子の容易軸はスピン空間のz軸であると想定しているため、\(\ Delta B(s ^ {z} + S ^ {z})\)は、印加された磁場に関連するゼーマン分裂を表します。この容易軸に沿って、 g 因子とボーア磁子\(\ mu _ {B} \)は\(\ Delta B \)に吸収されます。 \(a _ {\ alpha k \ sigma} ^ {\ dag} \)(\(a _ {\ alpha k \ sigma} \))は、運動量 k の電子の生成(消滅)演算子です。 、スピン\(\ sigma \)、およびエネルギー\(\ varepsilon _ {k \ sigma} \)を鉛\(\ alpha \)に入れます。 SMMと通常の金属リード間のトンネル結合強度(\(t _ {\ alpha} \)で表される)は、運動量 k とは無関係です。 スピン\(\ sigma \)。

分離されたSMMのハミルトニアン\(H _ {{\ mathrm {mol}}} \)、つまり式の最初の5つの項を対角化するのは簡単です。 (1)。 \({\ mathbf {S}} _ {T} ={\ mathbf {s}} + {\ mathbf {S}} \)を定義すると、固有値 m \(S_ {T} ^ {z} \)のは、交換関係\([S_ {T} ^ {z}、H _ {{\ mathrm {mol}}}] =0 \)により、良い量子数です。 。次の式で、\(| \ bullet \ rangle _ {L({\ mathrm {mol}})} \)はLUMO(SMM)のスピン状態を表します。 LUMOの電子数として\(n =0,1,2 \)を定義すると、固有エネルギーは次のように取得できます[26]:\(\ varepsilon _ {| 0、m \ rangle} =-{\固有状態のmathcal {D}} m ^ {2}-\ Delta Bm \)\(| 0、m \ rangle =| 0 \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol} }} \)、\(\ varepsilon _ {| 1、m \ rangle ^ {\ pm}} =\ varepsilon _0- \ Delta B m + J / 4-{\ mathcal {D}}(m ^ {2} +1/4)\ pm \ Delta \ varepsilon(m)\)固有状態の場合\(| 1、m \ rangle ^ {\ pm} =C_ {1} ^ {\ pm} | \ downarrow \ rangle _ {L } \ otimes | m + 1/2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} + C_ {2} ^ {\ pm} | \ uparrow \ rangle _ {L} \ otimes | m-1 / 2 \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \)、および\(\ varepsilon _ {| 2、m \ rangle} =2 \ varepsilon _0 + U-{\ mathcal {D}} m ^ {2}-\ Delta固有状態のBm \)\(| 2、m \ rangle =| \ uparrow \ downarrow \ rangle _ {L} \ otimes | m \ rangle _ {{\ mathrm {mol}}} \)。ここで、\(\ Delta \ varepsilon(m)=\ sqrt {{\ mathcal {D}}({\ mathcal {D}}-J)m ^ {2} +(J / 4)^ {2}(2S +1)^ {2}} \)、および\(C_ {1} ^ {\ pm} \)および\(C_ {2} ^ {\ pm} \)は、参考文献に記載されています。 [24]、効果的なクレブシュ-ゴルダン係数として機能します。

輸送プロセスは、SMMレベルを介した順次トンネリングによって支配されますが、弱い同時トンネリングと直接トンネリングは安全に無視できます。 SMMとリード間の弱い結合については、マスター方程式のアプローチが成り立ちます。 SMMを流れる総スピン-\(\ sigma \)電流は、\(I _ {\ sigma} =(I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma})/ 2 \)と書くことができます。ここで\( I_ {L \ sigma} \)(\(I_ {R \ sigma} \))は、スピン-\(\ sigma \)電流が左(右)からSMMに流れ、生成する

を表します。 $$ \ begin {aligned} I _ {\ alpha \ sigma} =-(e / h)\ sum _ {i、f}(n_ {i} -n_ {f})R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} P_ {f}、\ end {aligned} $$(2)

合計電流が\(I =\ sum _ {\ sigma}(I_ {L \ sigma} -I_ {R \ sigma})/ 2 \)に等しく、電流のスピン偏極係数が\(\ eta =\ frac {I _ {\ alpha \ uparrow} --I _ {\ alpha \ downarrow}} {I _ {\ alpha}} \ times 100 \%\)。式で。 (2)、\(R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} \)は、状態\(| i \ rangle \)と\(| f \ rangle \)の間の遷移率を示し、\( R _ {\ alpha \ sigma} ^ {f \ rightarrow i} =\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} [f(\ varepsilon _ {i}-\ varepsilon _ {f}-\ mu _ {\ alpha})\ langle i | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | f \ rangle ^ {2} + f(\ varepsilon _ {i}-\ varepsilon _ {f} + \ mu _ {\ alpha})\ langle f | c _ {\ sigma} ^ {\ dag} | i \ rangle ^ {2}] \)、ここで\(\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =2 \ pi D _ {\ alpha \ sigma} | t _ {\ alpha } | ^ {2} \)はリード\(\ alpha \)の線幅関数であり、\(D _ {\ alpha \ sigma} \)は\(E_ {F} \)での状態の密度です。 \(f _ {\ alpha} \)は、温度\(T _ {\ alpha} \)および化学ポテンシャル\(\ mu _ {\ alpha} \)での鉛\(\ alpha \)のフェルミ関数です。 \(P_ {i} \)は、状態\(| i \ rangle \)でSMMが見つかる確率を示します。 Timm [26]とShen [27]によって提案された数値的方法に従い、確率\(P_ {i(t)} \)と定常状態確率\(P_ {i(t \ rightarrow \ infty)の時間依存性)} \)は、一連の反応速度式を解くことによって取得できます\({\ mathrm {d}} P_ {i} / {\ mathrm {d}} t =\ sum _ {f} R_ {i、f} P_ {i} \)。

ここでは、\(\ hbox {Mn} _ {{12}} \)-Ac分子トンネル接合[19、28]、スピン数\(S =10 \)、\({\ mathcal { D}} =0.06 \)meV、\(J =0.1 \)meV、および\(U =25 \)meV。検討中の電極は通常の金属でできているため、線幅関数はスピンに依存しません。つまり、簡単にするために\(\ Gamma _ {\ alpha \ sigma} =\ Gamma _ {0} \)です。

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a 非磁性電極のペアに結合されたSMMで構成されるスピンフィルターまたはスピンメモリの概略図。 b 外部磁場によるトンネル電流のSMMの磁化とスピン偏極の切り替えの概略図

a b a のSMMの磁気ヒステリシスループ 異なる平衡温度と b 外部磁場\(\ Delta B \)が前後にスキャンされるときの異なるバイアス電圧。 c さまざまな平衡温度と d に対するトンネル電流のスピン偏極 スピン-外部磁場\(\ Delta B \)がスキャンバックされたときの\(T =0.5 \)Kでの\(\ sigma \)電流(\(e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)でスケーリング) \(V =1 \)mV

の固定バイアスの下で前後に

スピン-\(\ sigma \)currents \(I _ {\ uparrow(\ downarrow)} \)(\(e \ Gamma_ {0} / \ hbar \)でスケーリング)( a b a の外部磁場の存在下 \(\ Delta B =+ 2 \)meV、 b \(\ Delta B =-\、2 \)meV、 c d バイアス電圧の関数としての磁場がない場合

a c 分子状態確率の変動 a \(\ Delta B \)は\({-} \、5 \)meVから\({+} \、5 \)meVおよび c にスキャンされるため、 \(\ Delta B \)が\(+ \、5 \)meVから\({-} \、5 \)meVにスキャンされるため。 b \(\ Delta B \)が\({-} \)5 meVから\({+} \)5 meVに変化するときの、これらのスピン状態のZeeman図。 d \(P _ {| 0、+ S \ rangle} =1 \)および\(P_ {i} =0 \)<のように分子のスピン状態が最初に準備されたときのバイアス電圧の関数としての分子状態確率の変化/ P>

スピン-\(\ sigma \)currents \(I _ {\ uparrow(\ downarrow)} \) a b a の外部磁場の存在下で \(B =+ 2 \)meVまたは b \(B =-\、2 \)meVおよび c d 分子レベルの関数としての磁場がない場合\(\ varepsilon _ {0} \)

結果と考察

最初に、磁場\(\ Delta B \)を使用してSMMのスピン状態を「書き込む」方法を示します。図2では、SMMの磁化、電流のスピン偏極\(\ eta \)、およびスピン-\(\ sigma \)電流を、バイアスを使用して\(\ Delta B \)の関数としてプロットしています。接合部にかかる電圧。矢印は磁場の走査方向を示しており、走査プロセスはシステムが定常状態に緩和するのに十分遅いと想定されています。図2a–cでは、磁場\(\ Delta B \)を前後にスキャンすると、分子の磁化と電流のスピン偏極の両方がループ構造を示すことが示されています。説明を簡単にするために、\(\ Lambda _ {-} \)を使用して、SMMの磁化が\(+ S \ rightarrow -S \)と\(\ Lambda _ {+} \から切り替わるときの反転点を示します。 )\(-S \ rightarrow + S \)の反転点を示します。 SMMの磁化は、図2a、bに、さまざまな平衡温度とバイアス電圧に対する\(\ Delta B \)の関数としてプロットされています。 \(\ Delta B \)が正確に活性化エネルギーに達する前に、熱ゆらぎと電気的バイアスの両方が磁気逆転を活性化できることは明らかです。その結果、平衡温度またはバイアス電圧が増加すると磁気ヒステリシスループが縮小し、\(\ Lambda _ {+} \)と\(\ Lambda _ {-} \)の間の距離が減少します。ただし、磁気ヒステリシスループがどれだけ収縮しても、トンネル電流のスピン偏極係数は、\(\ Delta B \)が近い場合を除いて、常に\(\ eta =\ pm 100 \%\)の非常に高い値に達する可能性があります。 2つの反転ポイント\(\ Lambda _ {+} \)と\(\ Lambda _ {-} \)。さらに、小磁場領域における電流のスピン偏極\(\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \ )は、大磁場領域\(\ Delta B <<\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} \)または\(\ Delta B>> \ Delta B _ {\ Lambda _ { +}} \)。図2cに示すように、大磁場領域では、トンネル電流のスピン偏極係数\(\ eta \)は次のように要約できます。

このレジームでは、たとえば、図2c、dの点A(点B)で、特定の外部磁場\(\ Delta B \)は、分子の単一の決定論的磁化に対応し、\(100 \%\)スピンアップ(スピンダウン)電子電流が接合部を流れることができます。ただし、低磁場領域\(\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ Lambda _ {+}} \)では、SMMの元の磁化を維持できます。変更されず、\(+ S \)と\(-S \)の両方のスピン方向を保持できます。図2dでは、固定平衡温度\(T =1 \)Kおよび電圧\( V =1 \)mV。与えられた単一の\(\ Delta B \)が分子の2つの可能な磁化に対応することが明確に示されています。 \(I _ {\ sigma} ^ {+-} \)を使用して、\(\ Delta B \)が\(+ 5 \)meVから\( -5 \)meVおよび\(I _ {\ sigma} ^ {-+} \)は、磁場が反対方向にスキャンされたときの電流を示します(\(\ Delta B \)は-5meVから+5に変化しますmeV)の場合、\(+ S \)または\(-S \)でのSMMの両方のスピン方向は、低-\(\ Delta B \)領域(ポイントなど)で異なるスピン偏極特性を使用して読み取ることができます。図2c、d)のCとD。図2cでは、小磁場領域でのトンネル電流のスピン偏極係数\(\ eta \)\(\ Delta B _ {\ Lambda _ {-}} <\ Delta B <\ Delta B _ {\ラムダ_ {+}} \)は次のように要約できます

さらに重要なことに、図2dに示すように、\(\ Delta B =0 \)、つまりポイントCまたはDでのトンネル電流強度は、 \(V =1 \)mVの同じバイアス電圧。これは、このデバイスが外部磁場がない場合にスピン偏極電子電流をより簡単に生成することを意味し、スピンフィルターまたはスピンメモリデバイスとして適しています。

この分子接合のスピン注入能力を議論するために、一定のゲート電圧とより低い温度でのバイアス電圧の関数としてスピン-\(\ sigma \)電流をプロットします。図3a、bは、\(I _ {\ uparrow(\ downarrow)} \)- V を示しています。 \(\ Delta B =\ pm 2 \)meVの大きな磁場値での曲線(図2の点AとBの磁場に対応)、図3c、dは\がない場合の曲線を示しています(\ Delta B \)(図2のポイントCとDに対応)。どの磁場レジームを選択しても、スピンフィルタリング機能は明らかです。図3a(図3b)に示すように、スピンアップ(スピンダウン)電子のみが接合部を流れることができますが、他のスピン方向の電子電流は、SMMのスピン選択性によって完全にゼロに抑制されます。 \(+ S \)(\(-S \))方向。磁場\(\ Delta B \)が\(+ S \)および\(-S \)方向からゼロに減少した場合、図3c、dでも同様の結果が得られます。 \(\ Delta B \)がない場合、SMMは2つの双安定基底状態\(M =\ pm S \)のいずれかにトラップされる必要があります。このため、SMMの\(+ S \)と\(-S \)の両方のスピン方向は、\(\ Delta B =0 \)レジームで十分に保持できます。たとえば、\(\ Delta B \)を\(+ 5 \)meVからゼロまでスキャンすると、\(M =+ S \)が保存され、完全に偏極したスピンアップ電流が得られます(図3cを参照)。 )。さらに、バイアス電圧が増加すると、外部磁場がない場合の電子電流は、大きな磁場の場合よりも早く比較的高い電流プラトーに達する。図3b、dに示されているように、\(\ Delta B =0 \)meVと\(\ Delta B =-\、2 \)meVレジームの両方にスピンアップ電流はありませんが、\(I_ {\ downarrow} \)図3dの電流は、\(V \ approx 0.7 \)mVで最大\(0.5e \ Gamma _ {0} / \ hbar \)に達する可能性がありますが、図3c、少なくとも\(V> 1.5 \)mVのより大きなバイアス電圧が必要です。

図1および2の基礎となる物理学を明確にするため。 2と3では、分子状態の確率\(P _ {| 0、\ pm S \ rangle} \)、\(P _ {| 0、S-1 \ rangle} \)、\(P _ {| 0、- S + 1 \ rangle} \)、\(P _ {| \ uparrow、S + 1/2 \ rangle} \)、\(P _ {| \ downarrow、-S-1 / 2 \ rangle} \)、\(磁場をスキャンしたときの\(\ Delta B \)の関数としてのP _ {| 1、S-1 / 2 \ rangle} \)および\(P _ {| 1、-S + 1/2 \ rangle} \) \(T =0.5 \)Kの固定平衡温度と\(V =1 \)mVのバイアス電圧で前後に移動します。図4aでは、\(\ Delta B \)が\(-5 \)meVから\(+ 5 \)meVまでゆっくりとスキャンされ、システムが定常状態にリラックスできるようになっています。大磁場領域\(\ Delta B <-2 \)meVでは、\(P _ {| \ downarrow、-S-1 / 2 \ rangle} =1を除いて、すべての状態の確率はゼロに等しいことが示されています。 \)は、SMMのスピン状態が\(-S \)方向に固定され、1つのスピンダウン電子が外部磁場によって分子のLUMOレベルにトラップされることを意味します。クーロン反発エネルギーの値が比較的大きく(\(U =25 \)meV)、LUMOレベルにトラップされたスピンダウン電子の場合、スピンアップ電子はSMMレベルでは存在できず、電子電流はブロックされます。 。 \(\ Delta B \)が\(-2 \)meVから1 meVに増加すると、非ゼロの分子状態確率\(P _ {| 0、-S \ rangle} \)が現れ、電子電流は\(\ varepsilon _ {| 0、-S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ downarrow、-S-1 / 2 \ rangle} \)遷移。この\(\ Delta B \)ウィンドウでは、SMMのスピン状態を\(-S \)方向に保存できますが、スピンダウン電子はSMMをトンネリングできるため、純粋なスピンダウン分極電子電流が発生します。 。ただし、\(\ Delta B \)がさらに\([1 \、{\ text {meV}}、2 \、{\ text {meV}}] \)の範囲に拡大されると、非弾性トンネリングは次のように処理します。分子のスピンの磁気スイッチングが起こります。このレジームでは、SMMのほぼすべてのスピン状態が占有される可能性があり、2つの特別な状態の確率\(P _ {| 0、-S \ rangle} \)と\(P _ {| \ uparrow、 + S + 1/2 \ rangle} \)は、他のどの状態よりもはるかに大きいです。さらに興味深いことに、\(P _ {| 0、-S \ rangle} =P_ {| \ uparrow、+ S + 1/2 \ rangle} \)が点\(\ Lambda _ {+} \)に正確に対応する点)図2aで、分子の磁化が\(-S \)から\(+ S \)に反転し始めていることを示しています。 \(\ Delta B \)が2 meVを超えて増加し続けると、\(P _ {| \ uparrow、S + 1/2 \ rangle} \ rightarrow 1 \)を除いて、すべての状態の確率がゼロに減少します。これは、SMMがスピン状態は\(+ S \)方向に固定されており、トンネル電流は、分子のLUMOレベルをブロックする1つのスピンアップ電子によって「オフ」に切り替えられます。一方、磁場を\(+ 5 \)meVから\(-5 \)meVにスキャンすると(図4cを参照)、同様のプロセスが再び発生し、反転点\(\ Lambda _ {-} \)は、\(P _ {| 0、+ S \ rangle} =P_ {| \ downarrow、-S-1 / 2 \ rangle} \)の点に対応します。図4bに、これらのスピン状態のZeeman図を示します。 SMMの磁気異方性が大きいため、\(\ hbox {Mn} _ {{12}} \の量子数\(M =\ pm S \)(\(S =10 \)の基底状態ダブレット)-Ac)は、\(DS ^ {2} _ {z} \ approx 60 \)Kのエネルギー障壁によって励起状態から十分に分離されています。さらに、磁気スイッチングポイント\(\ Lambda _ {(+)-図4の} \)は1.3 meVにほぼ等しく、単一の磁性原子の反転点\(2S | {\ mathcal {D}} | \)に近いです。図4dでは、分子状態の確率を、\(T =0.5 \)Kの固定温度と\(\ Delta B =0 \)の磁場に対するバイアス電圧の関数としてプロットしています。 SMMが\(+ S \)スピン方向にトラップされていると仮定すると、図4dの電子トンネリングプロセスは2つの部分に分けることができます。(i)小バイアス領域では\(V <2.5 \ )mV、電子電流は\(\ varepsilon _ {| 0、+ S \ rangle} \ leftrightarrow \ varepsilon _ {| \ uparrow、S + 1/2 \ rangle} \)遷移によって支配され、スピンのみ-アップ電子は接合部をトンネリングできます。 (ii)バイアス電圧が大バイアス領域\(V> 2.5 \)mVに増加した場合。ただし、バイアスはスピン方向\(+ S \)と\(-Sの間のエネルギー障壁を克服するのに十分な大きさではありません。 \)、\(\ varepsilon _ {| 0、+ S-1 \ rangle} \)や\(\ varepsilon _ {| 1、+ Sなど、\(+ S \)方向のエネルギーが高いスピン状態-1/2 \ rangle} \)を占有できます。これにより、SMMを介したスピンダウン電子トンネリング用の追加のチャネルが導入されます。その結果、バイアス電圧が増加し続けると、トンネル電流は増加し続けますが、スピン偏極係数\(\ eta \)は減少します。

最後に、ゲート電圧(LUMOレベルのオンサイトエネルギー\( \ varepsilon _ {0} \))は、外部磁場がある場合とない場合で計算されます(図5を参照)。低温下では、100 \(\%\)のスピン偏極電子電流は、さまざまなゲート電圧ウィンドウによって「オン/オフ」に切り替えることができます。 \(\ Delta B =\ pm 2 \)meVが適用されると、純粋なスピン-\(\ sigma \)電流が\(0.8 \、{\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <2.8 \、{\ text {meV}} \)、一方\(I _ {\ uparrow} =I _ {\ downarrow} =0 \)このレジーム外。平衡温度として T 増加すると、\(I _ {\ sigma} \)のピークは低くなり、広がりますが、低温で見られる高いスピン偏極電流は維持されます(図5a、bを参照)。大磁場領域とは異なり、スピン-\(\ sigma \)電流は、\(-0.8 \、{\ text {meV}} <のゲート電圧ウィンドウで外部磁場なしで「オン」に切り替えられます。 \ varepsilon _ {0} <1.8 \、{\ text {meV}} \)、スピン偏極は2つの異なる結果を示します(図5c、dを参照)。 \(0.8 \、{\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <1.8 \、{\ text {meV}} \)、\(\ pm \、100 \%\)のゲート電圧ウィンドウスピン偏極した電子電流は、図2cのポイントCとDに対応するV \(=1 \)mVの小さなバイアスの下で生成できます。ただし、\(-0.8 \、{\ text {meV}} <\ varepsilon _ {0} <0.8 \、{\ text {meV}} \)のゲート電圧ウィンドウでは、状態間のエネルギーギャップ\( | 0、\ pm S \ rangle \)と\(| 1、\ pm S \ mp 0.5 \ rangle \)は非常に小さくなり、\(+ S \)(または\(- S \))バイアス電圧によってスピン方向に到達できます。したがって、スピンアップ電子とスピンダウン電子の両方がSMMをトンネリングできます。その結果、電流の総スピン偏極\(\ eta \)は、このゲート電圧領域で減少します。

結論

要約すると、スピンアップおよびスピンダウン電流スイッチング用の2つの「オン」状態と、現在の「オフ」状態を備えたスリーステートスイッチング効果を提案しました。このようなスピン偏極電流スイッチングは、SMM(たとえば、\(\ hbox {Mn} _ {{12}} \)-Ac)トンネル接合で実現でき、のLUMOを介したスピン選択的単一電子共鳴トンネリングから生じます。 SMM。このスリーステートスイッチング動作は、スピン軌道相互作用や磁気リードなしで、磁場とゲート電圧によって制御でき、将来のスピントロニクス回路のスピンフィルターやスピンメモリなどのスピントロニクスデバイスに適しています。

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データと資料の可用性

現在の調査で使用されたデータセットは、この記事の対応する著者から入手できます。

略語

SMM:

単分子磁石

LUMO:

最も低い空軌道

Mn 12 -Ac:

[Mn 12 O 12 (CH 3 CO 2 15 (H 2 O) 4 ]

TbPc 2

[(C 32 H 16 N 8 2 Tb III ]複雑


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