引張応力制御によるInGaN/GaN量子井戸LEDの発光効率向上：Si基板上での実証

概要

本研究では、Si基板上に成長したInGaN/GaN多重量子井戸（MQW）LEDの光ルミネッセンス（PL）特性を調査しました。n型GaN層への周期的Si δドーピング、またはInGaN/AlGaNスペーサー層の挿入という、異なる引張応力制御アーキテクチャを導入し、歪み媒介再結合メカニズムを探りました。PL測定の結果、引張応力が緩和された試料では外部量子効率が顕著に向上し、ベースライン構成の7倍となる17%に達しました。詳細な解析により、非放射再結合率が(2.5〜2.8)×10⁻² s⁻¹に低減（通常試料は(3.6〜4.7)×10⁻² s⁻¹）、放射再結合率も(5.7〜5.8)×10⁻³ s⁻¹に向上（通常試料は(9〜7)×10⁻⁴ s⁻¹、室温）することが判明。これらの改善は、MQW界面での浅い局在準位が抑制され、InGaN層内の深い放射中心が再結合プロセスを支配するようになったためと帰因されます。

背景

従来のサファイア基板ではなくSi基板上のInGaN/GaN MQW構造は、低コスト固体照明、ディスプレイパネル、シリコンフォトニクスへの応用が期待され注目されています[1-5]。主要な課題は、GaNとSiの間に56%の熱膨張係数ミスマッチがあり、GaN膜に大きな引張応力とクラックを誘発することです[6-9]。LEDやレーザーダイオードにはSiドープn型GaN層が不可欠ですが、これがさらなる引張応力を付加します。これらの問題緩和のため、適切な圧縮応力を持つ中間層[10-16]、δドーピングによる歪み緩和[17,18]、格子整合バッファ層[19,20]などが試みられてきました。n型GaN層への周期的Si δドーピングは、均一ドーピングGaNと比較してより平滑なGaN層、高い結晶性、低いクラック密度を実現し、主に引張応力緩和により達成されます[17]。δドープGaNの表面形態、転位密度、電気特性についてはサファイアやSi基板上で複数の研究があります[21-23]が、InGaN/GaN MQWにおける発光効率と歪み緩和の直接的相関を調べた研究は少なく、デバイス最適化に不可欠なリンクとなっています。歪みの間接測定として、機械的圧力を加えて圧電場を変調する手法が標準的です[24-27]。いずれの場合も、PLスペクトルは歪み関連デバイス性能評価に不可欠です。

本研究では、結晶Si基板上にInGaN/GaN MQW LED構造を堆積。均一Siドープn型GaN層と周期的Si δドープ層を比較。さらに、均一ドープn型GaN上に薄いAlGaN（圧縮）またはInGaN（引張）スペーサー層を挿入し、圧縮/引張応力の影響をさらに検証。温度依存定常状態（SS）PLと時間分解（TR）PLスペクトルにより、各試料の相対PL効率と再結合寿命を取得し、歪み制御再結合メカニズムを体系的に解析しました。

方法

図1に示すように、InGaN/GaN MQWのエピタキシャル成長は金属有機化学気相成長法（MOCVD）で、参考文献[17]のプロトコルに従って実施。Si(111)基板上の成長シーケンスは、100nm AlN核生成層、660nm線形勾配AlGaNバッファ、200nmノンドープGaNバッファで、それぞれ1060℃、1060℃、1020℃で成長。試料S1、S3、S4には1µm均一Siドープn型GaN層（約10¹⁸ cm⁻³）をバッファ上に堆積。S3とS4では、n型層後に20nm InGaNスペーサー（約10 at% In）または20nm AlGaNスペーサー（約20 at% Al）を挿入。試料S2は、20周期のSi δドーピングに続き50nmノンドープGaN、総厚1µm。その後、6周期のInGaN/GaN QWを800℃で成長、In組成約22 at%、平均井戸/障壁厚2.4nm/10nm。最後に220nm Mgドープp型GaN層を1020℃で成長。

SSPL測定にはZolix-750システムを使用、10mW 377nmパルスレーザー励起とANDOR Newton CCD（0.09nm分解能）。TRPL減衰曲線は時間相関単一光子計測システムで10-300Kの範囲で記録。

結果と考察

図2は、4つのMQW試料すべての10KにおけるSSPLスペクトルを示します。スペクトルはファブリ・ペロー干渉縞を示し、これはバッファ/Si界面での高反射率によるGaN-on-Si LEDの典型的特徴です[28-30]。ガウスPLピークに(1+A cos(4πnd/λ))を乗じた関数でデコンボリューションし、固有のPLピークを抽出。試料S1は531nmにシャープな緑色ピークを示し、約22 at% InGaNのバンドギャップと整合。Si δドープ試料S2は579nmに赤方偏移、InGaNスペーサー試料S3は517nmにわずかな青方偏移、AlGaNスペーサー試料S4は545nmに赤方偏移。これらのシフトは、MQW界面への引張応力が発光を青方偏移させ、歪み緩和機構（δドーピング、AlGaN挿入）が赤方偏移させることを確認。Si δドーピングの歪み緩和効果は、単一スペーサー層より顕著に強いことがわかりました。

再結合ダイナミクスを探るため、各試料のピーク波長で10-300KのTRPL減衰を測定。図3にS1の代表的温度での減衰曲線を示します。単一指数モデル（I(t)=I₀e⁻ᵗ/ᵗ）は簡略化ですが（多重再結合中心は多指数フィットが必要）、平均寿命τとして全体のPLダイナミクスを捉えます。S1-S4の寿命を図4aに、対応する再結合率k=1/τを図4bにプロット。引張応力緩和試料S2とS4は全温度域で低いk値を示し、全再結合が抑制されていることを示唆。また、kの温度依存性がこれら試料でより急峻で、高温での非放射再結合の優位性を反映。kと相対PL効率η（温度TでのPL強度を0Kでの強度で割った比）を組み合わせ、放射（kᵣ=kη）および非放射（kₙᵣ=k(1-η)）成分を抽出、S2での例を図5bに示します。

図5aは相対PL効率の温度依存性。S2とS4は最大17%の効率を達成し、通常構造S1の2.5%、InGaNスペーサーS3の1.6%を大きく上回ります。PL強度は放射再結合のみを反映するため、ηは直接kᵣ/kの割合を測定。全試料の抽出されたkᵣとkₙᵣを図6a、bにまとめます。300Kでは、S2とS4の非放射率は(2.5〜2.8)×10⁻² s⁻¹で、S1の3.6×10⁻² s⁻¹、S3の4.7×10⁻² s⁻¹より明確に低い。これは歪み緩和が欠陥媒介非放射経路を抑制することを確認。一方、S2とS4の放射率は高く温度安定（300Kで≈5.7〜5.8×10⁻³ s⁻¹）で、S1の9×10⁻⁴ s⁻¹、S3の7×10⁻⁴ s⁻¹と対照的。kᵣの安定性は、InGaN井戸内の深い放射中心が再結合を支配し、引張応力によって促進される浅い界面準位が歪み緩和構造で抑制されることを示しています。

結論

Si基板上InGaN/GaN MQWの温度依存SSPLとTRPL研究により、Si δドーピングまたはAlGaNスペーサーの導入が全再結合率を大幅に低減し、PL効率を通常構造の2.5%、InGaNスペーサーの1.6%に対し17%まで向上させることを実証。改善の主因は、転位とクラックの減少に起因する非放射率の低下、および引張応力緩和時にInGaN井戸内の深い放射中心が優位となることで実現される、より安定で高い放射率にあります。これらの知見は、δドーピングや組成スペーサーによる歪みエンジニアリングを通じて、Si上MQW LED性能を最適化する明確な道筋を提供します。

略語

IQE

内部量子効率

LD

レーザーダイオード

LED

発光ダイオード

MQW

多重量子井戸

PL

光ルミネッセンス

SSPL

定常状態光ルミネッセンス

TRPL

時間分解光ルミネッセンス