GaAs/AlAs超格子における点欠陥の第一原理解析：安定性、バンド構造、移動度

概要

先端半導体超格子は、航空宇宙、高エネルギー物理学、重力波検出、天文学、核関連分野などの重要な将来ハイテク応用で重要な役割を果たします。高照射環境などの極限条件下では、これらの半導体超格子は様々な欠陥を生成し、最終的にデバイス故障につながる可能性があります。しかし、GaAs/AlAsのような超格子において、点欠陥の相安定性とデバイス性能への影響は現在まで明確ではありません。本計算により、GaAs/AlAs超格子では反サイト欠陥が空孔欠陥や間隙欠陥よりもエネルギー的に有利であることが示されました。As_X（X = AlまたはGa）およびX_As欠陥は常にGaAs/AlAs超格子の金属化を誘導し、Ga_AlおよびAl_Ga反サイト欠陥は電子構造にわずかな影響しか与えません。間隙欠陥や空孔欠陥を持つGaAs/AlAs超格子では、バンドギャップの大幅な縮小や金属化が見られます。さらなる計算により、間隙欠陥と空孔欠陥は電子移動度を著しく低下させる一方、反サイト欠陥の影響は比較的小さいことが判明しました。これらの結果は、GaAs/AlAs超格子の放射線損傷効果の理解を深め、極限環境用途向けの高安定・高耐久半導体超格子ベース電子・光電子デバイスの設計指針を提供します。

背景

超格子（SL）は、2種類以上の異なる成分の薄い層が交互に積層した人工材料です。(GaAs)_n/(AlAs)_mは、数十年前に高電子移動度トランジスタ（HEMT）と量子カスケードレーザー（QCLs）が開発されて以来、最も重要なSLの一つです[1,2,3,4,5,6]。近年、薄膜エピタキシーとナノ加工技術の進歩により、(n + m)が2から10の範囲の(GaAs)_n/(AlAs)_mベースのSLとナノデバイスが、発光と光吸収、二光子吸収、ラマンおよび赤外スペクトルに関連する興味深い物理的特性を示し、オプトエレクトロニクス、センシング、LED、エネルギー、レーザー関連の民生・産業分野で有望な応用が見出されています[7,8,9,10,11,12]。一方、航空宇宙、高エネルギー物理学、重力波検出、天文学、宇宙旅行、核および国家安全保障関連などの他の重要なハイテク応用に向けて、半導体SLとデバイスはX線、中性子、電子、イオンなどの多様な放射線環境に曝され、不純物、空孔、間隙、反サイト、これらの複合体を含む欠陥が生成される可能性があります。半導体材料と関連物性は、これらの電子デバイスと集積回路の動作と機能において重要な役割を果たすため、わずかな欠陥でも光学的および輸送特性を劇的に変化させる可能性があり、特に多層系では顕著です[13]。

外来不純物や固有欠陥が半導体SLとその構成材料に与える影響は、過去数十年間広く研究されてきました。Zolloらは密度汎関数理論（DFT）法を用いてGaAsの点欠陥安定性を調べ、反サイト欠陥がより有利であることを発見しました[14]。KahalyらはDFT法でGaAs/AlAs SL構造を研究し、界面付近のヒ素空孔（V_As）欠陥が絶縁性砒化物間で準2次元電子ガス（2-DEG）を形成することを明らかにしました[7]。Spasovらは、GaAs/AlAs SLダイオードにおける窒素不純物のキャリア輸送と電子-正孔再結合への影響を研究しました[9]。N不純物が電子ミニバンドのエネルギーを変化させ、SLミニバンドを通じた電子拡散を阻害し、電子-正孔対の強い輻射再結合を引き起こす可能性を報告しています[9]。Wangらは、ab initio分子動力学（AIMD）法を用いて、GaAs/AlAs SL構造におけるZn不純物による相互拡散を研究しました[15]。彼らの結果は、Zn拡散がIII族元素によって助けられ、それらが間隙チャネルに放出され急速に拡散することで超格子が無秩序化することを示唆しています[15]。MitraとStarkは、空孔の存在がGaAs/AlAs SLにおけるGa/Al相互混合を促進し、提案された二原子環機構による拡散の結果であることを明らかにしました[16]。最近、GaAs/AlAs SLの放射線応答に関するAIMDシミュレーションが実施されました[17]。ここでは、各原子が格子サイトから永久的に変位するための最小エネルギーが決定され、欠陥生成経路が提供され、生成される欠陥タイプが特定されました。生成されたGa（またはAlまたはAs）フレンケル対とAs_Ga-Ga_As反サイト対が、GaAs/AlAs SLの状態密度分布とバンド構造に深い影響を与えることが明らかになりました[17]。

これまで、SL構造における点欠陥の安定性とキャリア移動度などの輸送特性は未解明のままでした。したがって、空孔、間隙、反サイト欠陥の存在がGaAs/AlAs SLの構造安定性と電気的特性にどう影響するかを調査することは極めて重要です。本研究では、単一Ga（またはAlまたはAs）空孔、単一Ga（またはAlまたはAs）間隙、単一Ga_As（またはAl_As、As_Ga、As_Al）反サイト欠陥の相安定性を研究しました。反サイト欠陥が空孔と間隙欠陥よりもエネルギー的に有利であることが示されました。これらの欠陥状態のバンド構造は、Hartree–Fock理論からの正確な交換の一部と、他の供給源（ab initioまたは経験的）からの交換相関エネルギーの残りを組み込んだハイブリッドDFT法により調べられました[18]。これは標準DFTよりも半導体材料の電子構造をより正確に記述すると期待されます。特に、電子移動度を予測しました。その結果、間隙欠陥と空孔欠陥は電子移動度を著しく低下させる一方、反サイト欠陥の影響は比較的小さいことが判明しました。この研究は、半導体超格子の放射線損傷効果の理解を深め、極限環境用途向けの高安定・高耐久半導体超格子ベース電子・光電子デバイスの設計指針を提供します。

方法

本研究では、構造緩和を標準DFTフレームワーク内で実施し、緩和構造に基づきハイブリッドDFT（Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）法[19]）でバンド構造を計算しました。すべての計算はVienna Ab Initio Simulation Package（VASP）[20]を用いて実行しました。イオンと電子の相互作用にはプロジェクタ拡張波疑似ポテンシャルを使用し、交換相関効果はCeperley-Alderパラメータ化による局所密度近似で処理しました[21]。全エネルギーと力の収束基準はそれぞれ10⁻⁴ eVと10⁻³ eV/Åです。AlAsとGaAs結晶の原点群は、図1aに示すように亜鉛鉱型のT_d群です。検討した点欠陥の模式図を図1bに示します。GaAs 2単位層とAlAs 2単位層が交互に積層したGaAs/AlAs SLを検討し、その幾何学的配置と検討した点欠陥を図2に示します。

図1. （a）XAs（X = GaまたはAl）の幾何学的構造の模式図；（b）XAs中の欠陥。V_X：X空孔（X = Ga、Al、またはAs）；X_int：X間隙；X_As：As格子サイトを占有するX；As_X：X格子サイトを占有するAs。黄色と紫色の球はそれぞれ空孔と間隙欠陥を表す

図2. （a）理想GaAs/AlAs超格子；（b）および（c）異なる点欠陥を持つGaAs/AlAs超格子の幾何学的構造模式図。X_Y：（X, Y = Ga、Al、またはAs）Y格子サイトを占有するX；V_X：X空孔；X_int：X間隙。黄色とカーマインの球はそれぞれ空孔と間隙欠陥を表す

結果と考察

GaAsとAlAsの基底状態特性

表1に示すように、バルクGaAsとAlAsの格子定数はそれぞれ5.61 Åと5.63 Åと決定され、実験値および他の理論値とよく一致します[22,23,24]。GaAsとAlAsの格子ミスマッチは小さく、GaAs/AlAs SLの格子定数は中間値の5.62 Åに設定されました。バルク modulusは\( B=\frac{1}{3}\left({C}_{11}+2{C}_{12}\right) \)で計算されます[25]。ここでC₁₁とC₁₂は弾性定数です。GaAsのバルク modulusは76.3 GPaで、AlAsの76.5 GPaに近い値です。これらの結果は理論および実験データと合理的に一致します[22, 26, 27]。

GaAs/AlAs超格子における欠陥生成エネルギー

GaAs/AlAs SLとバルク状態では、欠陥生成エネルギーを\( {E}_f={E}_{def}-{E}_{undef}+\sum \limits_i\Delta {n}_i{\mu}_i \)で計算します[28]。ここで、E_defは緩和後の欠陥含有シミュレーションセルの全エネルギー、E_undefは緩和済み理想超格子の全エネルギー、Δn_iは種i（i = Ga、Al、またはAs）の数の変化、μ_iは種iの化学ポテンシャルです[28]。

バルクXAs（X = AlまたはGa）では、AsとXの化学ポテンシャルは以下の制約に従います：\( {\mu}_X\le {\mu}_X^{bulk} \)、\( {\mu}_{As}\le {\mu}_{As}^{bulk} \)、\( {\mu}_{As}+{\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk} \)。ここで\( {\mu}_X^{bulk} \)、\( {\mu}_{As}^{bulk} \)、\( {\mu}_{XAs}^{bulk} \)はそれぞれバルクX、バルクAs、バルクXAsの全エネルギーに対応します。Xリッチ条件（\( {\mu}_X={\mu}_X^{bulk} \)、\( {\mu}_{As}={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_X^{bulk} \)）とAsリッチ条件（\( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \)、\( {\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \)）での欠陥生成エネルギーを表2にまとめました。GaAsでは、Asリッチ条件下でAs_Ga（Ga格子サイトを占有するAs）反サイト欠陥が最もエネルギー的に有利で、最小生成エネルギー1.57 eVを示しました。次に有利なのはGa_As（As格子サイトを占有するGa）反サイト欠陥で、生成エネルギー2.31 eVです。As間隙（As_int）は最大生成エネルギー5.20 eVを示し、他の点欠陥よりも形成が困難であることを示唆します。Gaリッチ条件下では、V_Ga、As_int、As_Ga欠陥の生成エネルギーが大きく、V_As、Ga_int、Ga_As欠陥の生成エネルギーがAsリッチ条件より小さくなります。明らかに、欠陥安定性は化学環境に依存します。AlAsでは、Asリッチ条件下のAs_intとAs_X（X = AlまたはGa）を除き、欠陥生成エネルギーは一般的にGaAsより大きくなります。As_AlとAl_As反サイト欠陥は、それぞれAsリッチ条件とAlリッチ条件下で最も有利な欠陥と決定されました。GaAsの場合と同様に、As_intもAlAsで不利です。バルクXAsにおけるAsリッチおよびXリッチ（X = GaまたはAl）条件下の欠陥生成エネルギーを図3にプロットしました。図3aは、As_GaとGa_As反サイト欠陥がそれぞれAsリッチとGaリッチ条件下でより有利であることを示します。As_Al反サイト欠陥がほとんどの場合で好ましいことがわかります（図3b参照）。Alリッチ条件下では、Al_As、V_As、As_Al欠陥の相安定性が近く、生成エネルギーはそれぞれ3.0、3.16、3.24 eVです。また、GaAsとAlAsの両方で、As_intの不利さが化学環境に依存しないことがわかります。ZolloらはGaAsについて第一原理計算を行い、DFT結果でAs_GaとGa_Asの生成エネルギーが空孔と間隙欠陥より小さいことを示し[14]、これは我々の結果と一致します。

図3. Asリッチ条件と陽イオンリッチ条件下の欠陥生成エネルギー。（a）GaAs、（b）AlAs、（c）GaAs/AlAs超格子。X_Y：（X, Y = Ga、Al、またはAs）Y格子サイトを占有するX；V_X：X空孔；X_int：X間隙

GaAs/AlAs SL構造でのE_fも、Asリッチ条件（\( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \)、\( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al As}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \)、\( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga As}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \)）と陽イオンリッチ条件（\( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al}^{bulk} \)、\( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga}^{bulk} \)、\( {\mu}_{As}=\left({\mu}_{SL}^{bulk}-{n}_{Al}\times {\mu}_{Al}^{bulk}-{n}_{Ga}\times {\mu}_{Ga}^{bulk}\right)/{n}_{As} \)）で計算しました。ここで、n_Al、n_Ga、n_Asはシミュレーションセル内のAl、Ga、As原子数を表します。表3に示すように、Al_Ga欠陥はAsリッチ条件で−0.62 eV、陽イオンリッチ条件で−0.27 eVの負の生成エネルギーを持ち、Al_Ga反サイト欠陥の形成が発熱過程であることを示します。Ga_Al欠陥についても、Asリッチ条件で−0.01 eV、陽イオンリッチ条件で0.29 eVと非常に小さな生成エネルギーです。明らかに、GaAs/AlAs SL構造におけるAl_GaとGa_Al反サイト欠陥の形成は、他の点欠陥よりもはるかに容易です。Asリッチ条件下では、第二に有利なAs_GaとAs_Alの生成エネルギーはそれぞれ1.67と1.74 eVです。間隙欠陥については、Asリッチおよび陽イオンリッチ条件下の両方で、相安定性はGa_int > Al_int > As_intの傾向に従います。GaAs/AlAs SL構造での欠陥生成エネルギーも図3cにプロットしました。バルクGaAsと比較して、GaAs/AlAs SLの点欠陥は一般的に形成が困難ですが、As_intの場合を除きます（図3a、c参照）。バルクGaAsでのAs_int生成エネルギーは、AsリッチとGaリッチ条件下でそれぞれ5.20と5.81 eVであり、GaAs/AlAs SLでの対応値5.01と5.76 eVよりわずかに大きくなります。図3bとcから、バルクAlAsとSL構造での点欠陥安定性に異なる特徴が見られます。Al_AsとAs_int欠陥はGaAs/AlAs SLでバルクAlAsよりエネルギー的に有利ですが、V_As欠陥はバルクAlAsの方がSL構造より好ましいです。AsリッチとAlリッチ条件下でのAl_intの生成エネルギーは、バルクAlAsとGaAs/AlAs SLで比較的同等です。同様に、V_Al欠陥もバルクAlAsとSL構造で比較的同等の有利さを示します。As_Al欠陥の場合、Asリッチ条件下ではSL構造で生成エネルギーが小さい（1.46 eV）一方、陽イオンリッチ条件下ではバルクAlAsで小さい（3.10 eV）ため、As_Alの安定性は化学環境に依存することが示唆されます。

バルクAlAs、GaAs、GaAs/AlAs SLの欠陥安定性を比較すると、反サイト欠陥が常に空孔と間隙より有利であり、特にGaAs/AlAs SLでのGa_AlとAl_Gaのケースで顕著です。また、Asリッチと陽イオンリッチ条件下の両方で、As_int欠陥がバルク状態とGaAs/AlAs SL構造の両方で最も形成困難であることも注目されます。

GaAs/AlAs超格子のバンド構造への点欠陥の影響

GaAs/AlAs超格子の原始状態

バルクGaAs、AlAs、GaAs/AlAs SLのバンドギャップを表4にまとめ、バンド構造を図4に示します。ハイブリッドDFT計算により、GaAsの直接バンドギャップは1.44 eVと決定され（図4a）、実験値1.52 eV[29]および他の計算値[24]とよく一致します。対照的に、標準DFTでは0.5 eVのバンドギャップを予測し、GaAsのバンドギャップを大幅に過小評価します。AlAsでは、バンド構造は間接遷移型で、ハイブリッドDFTバンドギャップは2.16 eV（図4b）であり、DFT結果より0.85 eV大きく、実験値2.22 eV[23]とよく一致します。図4cに示すように、GaAs/AlAs SLのバンドギャップは直接遷移型であり、Bottiらの研究と一致します。彼らは(GaAs)_m/(AlAs)_m SL（m ≥ 2）のバンドギャップがΓ点で直接遷移型であることを発見しました[3]。本計算では、GaAs/AlAs SLの直接バンドギャップはハイブリッドDFT法で2.06 eVと決定され、実験値2.10 eV[30]と一致します。

図4. （a）GaAs、（b）AlAs、（c）GaAs/AlAs超格子のバンド構造。左パネルはハイブリッドDFT値、右パネルはDFT結果

反サイト欠陥がGaAs/AlAs超格子のバンド構造に及ぼす影響

GaAs/AlAs SL構造では、Ga_AlとAl_Ga反サイト欠陥が他の点欠陥よりエネルギー的に有利です。図5aおよびbに示すように、Ga_AlとAl_Ga欠陥状態のバンド構造は原始状態と非常に似ており、バンドギャップはそれぞれ1.98と2.01 eVと決定されました。これは、AlとGaが類似の価電子構造（Al: 3s²3p¹、Ga: 4s²4p¹）を持ち、Ga_AlとAl_Ga反サイト欠陥の形成で余分な電子や正孔が導入されないためと考えられます。As_GaとAs_Al欠陥状態のバンド構造を図5cおよびdに示します。これら2つの欠陥はGaAs/AlAs SLのバンド構造を大幅に変更します。As_GaとAs_Al反サイト欠陥はともに余分な電子を導入し、n型ドーパントとして振る舞います。不純物準位は価電子帯から遠く、フェルミ準位を横切ることが図5cおよびdに示されています。これらの深い欠陥準位はキャリアの再結合中心として働く可能性があります。

図5. 異なる反サイト欠陥を持つ欠陥含有GaAs/AlAs超格子のバンド構造。（a）GaがAl格子サイトを占有；（b）AlがGa格子サイトを占有；（c）AsがGa格子サイトを占有；（d）AsがAl格子サイトを占有

図6は、Ga_AsとAl_As欠陥を持つ欠陥SLのバンド構造と部分状態密度（PDOS）を示します。図6aに示すように、Ga_As欠陥SLのバンド構造はスピン分裂の性質を持ちます。スピンダウンサブバンドでは、フェルミ準位がGa_As欠陥によって導入された欠陥準位を通過し、欠陥SLの半金属的性質を示唆します。半金属ギャップの定義[31]によれば、Ga_As欠陥状態のバンドギャップは約0.10 eVです。Ga_Asを持つ欠陥SLのPDOSでは、フェルミ準位付近のスピンダウンサブバンドが主にp部分波によって寄与されます。GaとAl原子の類似した価電子構造により、Al_As欠陥状態のスピンアップおよびスピンダウンバンド構造が決定され（図6b参照）、バンドギャップは0.15 eVと計算されました。全体として、Al_GaとGa_Al反サイト欠陥はGaAs/AlAs SLの電子構造に無視できる影響しか与えません。また、As_AlとAs_Ga欠陥を持つ欠陥SLは金属性を示し、Ga_AsとAl_As欠陥を持つ欠陥SLは半金属的です。

図6. （a）Ga_Asおよび（b）Al_As反サイト欠陥を持つ欠陥含有GaAs/AlAs超格子のバンド構造と部分状態密度。X_As（X = GaまたはAl）As格子サイトを占有するX

空孔欠陥がGaAs/AlAs超格子のバンド構造に及ぼす影響

異なる空孔を持つSL構造のバンド構造を図7に、対応するPDOSを図8にプロットしました。V_GaとV_Al欠陥を持つ欠陥SLでもバンド構造のスピン分裂が見られます（図7aおよびb参照）。原子が元の位置から除去されると、sp³軌道に関連する4つのダングリングボンドが残ります。構造緩和中、空孔周辺の最近接原子が空いた格子サイトに向かって等しく変位し、四角晶D_2d点群で定義されるサイト対称性が生じます。誘導された欠陥準位は価電子帯近くに現れ、GaAs/AlAs SLの禁制帯内に位置します。バンドギャップは、V_GaとV_Al欠陥を持つSLでそれぞれ0.47と0.44 eVと決定されました。欠陥SLのPDOS（図8aおよびb参照）から、III族空孔の主な影響はp状態にあることがわかります。図7cに示すように、V_As欠陥を持つ欠陥SLのバンド構造はスピンアップとスピンダウンに分裂し、欠陥準位が伝導帯近くに現れます。V_As欠陥はn型ドーパントとして振る舞うため、フェルミ準位が高エネルギー側にシフトし、欠陥準位端を横切ります。KahalyらはGaAs-AlAsヘテロ界面の電気的特性を調査し、界面のV_As欠陥が準2-DEGを生成することを発見しました[7]。これは我々の結果と一致します。我々の計算では、空孔欠陥がGaAs/AlAs SLのバンド構造に異なる影響を与えることが示されました：V_As欠陥はGaAs/AlAs SLの金属化を誘導し、V_GaとV_Al欠陥はSL構造のバンドギャップを著しく縮小させます。

図7. 空孔欠陥を持つ欠陥含有GaAs/AlAs超格子のバンド構造。（a）V_Ga、（b）V_Al、（c）V_As。V_X（X = Ga、Al、またはAs）X空孔

図8. 空孔欠陥を持つ欠陥含有GaAs/AlAs超格子の部分状態密度。（a）V_Ga、（b）V_Al、（c）V_As。V_X（X = Ga、Al、またはAs）X空孔

間隙欠陥がGaAs/AlAs超格子のバンド構造に及ぼす影響

図9に間隙欠陥を持つSL構造のバンド構造を示します。フェルミ準位が高エネルギー側にシフトし、伝導帯端を横切ることがわかります（図9aおよびb参照）。これは、III族間隙がドナー型欠陥であるためです。その結果、Ga_intとAl_intを持つ欠陥SLは金属的性質を示します。図9cに示すように、スピンアップとスピンダウンの両方のバンド構造で、不純物準位が伝導帯近くに現れ、フェルミ準位が不純物準位端を横切ることで、As_intを持つ欠陥GaAs/AlAs SLの金属化が示されます。明らかに、間隙欠陥はGaAs/AlAs SLの電子構造を大幅に変更し、一般的に欠陥SL構造の金属化を誘導します。

図9. 間隙欠陥を持つ欠陥含有GaAs/AlAs超格子のバンド構造。（a）Ga_int、（b）Al_int、（c）As_int。X_int（X = Ga、Al、またはAs）X間隙

GaAs/AlAs SLの反サイト、空孔、間隙欠陥を持つバンド構造と代表的PDOSを比較すると、Ga_AlとAl_Ga反サイト欠陥のケースを除き、欠陥が電子構造を大幅に変更することがわかります。さらに、バンドギャップ縮小や金属化が誘導され、これがGaAs/AlAs SLの性能に劇的な影響を与えるでしょう。

GaAs/AlAs超格子の電子移動度への点欠陥の影響

0 Kでの電子移動度はμ = eτ/m^∗から計算できます。ここでeは電子電荷、τは緩和時間、m^∗はキャリアの有効質量です[32]。電子有効質量はバンド構造の曲率から\( {m}^{\ast }={\mathrm{\hslash}}^2{\left(\frac{d^2\varepsilon }{dk^2}\right)}^{-1} \)で評価できます[32]。ここでℏは換算プランク定数、kは波数ベクトル、εは伝導帯底のエネルギーです。図4aおよびbから、GaAsでm^* = 0.057 m_e、AlAsでm^* = 0.19 m_eが得られ、GaAsの実験値0.057 m_e[33]とAlAsの0.124 m_e[34]とよく一致します（m_eは静止電子質量）。AlAsとGaAsの緩和時間はそれぞれ0.17と0.48 psと仮定しました[35]。0 KでのGaAsとAlAsの電子移動度はそれぞれ1.48 × 10⁴ cm²/Vsと1.57 × 10³ cm²/Vsと計算され、実験値のGaAs 0.94 × 10⁴ cm²/Vs[36]とAlAs 0.28 × 10³ cm²/Vs[37]と比較可能です。

表5に示すように、原始GaAs/AlAs SLのΓ点（\( {m}_{\Gamma}^{\ast } \)）での電子有効質量は0.113 m_eと決定され、緩和時間τは0.4 psと仮定しました[38]。理想GaAs/AlAs SLのΓ-X方向（ブリルアンゾーン内のΓ-X方向）に沿った電子移動度（μ_Γ−X）は0.623 × 10⁴ cm²/Vsと計算され、実験値1.0 × 10⁴ cm²/Vs[38]と比較可能です。反サイト欠陥を持つ欠陥SLでは、Ga_AsとAl_As欠陥のケースを除き、μ_Γ−Xの値は原始SLと比較可能です。Ga_AsとAl_As欠陥状態でのΓ-X方向電子移動度はそれぞれ0.263 × 10⁴ cm²/Vsと0.311 × 10⁴ cm²/Vsと決定され、原始状態よりはるかに小さくなります。Ga_int、Al_int、As_int欠陥も電子移動度を著しく低下させ、それぞれ0.225 × 10⁴、0.243 × 10⁴、0.315 × 10⁴ cm²/Vsの値を示します。反サイト欠陥と間隙欠陥と比較して、空孔欠陥が最も深刻な影響を与えます。V_GaとV_Al欠陥では、μ_Γ−Xの値は原始状態の約6分の1になります。V_As欠陥も電子移動度を著しく低下させ、0.127 × 10⁴ cm²/Vsを示します。Tanakaらは、電子照射がGaAs/AlGaAsヘテロ構造の電気的特性に及ぼす影響を調査し、5 × 10²⁰ cm⁻²以上の線量で電子移動度が低下することを発見しました[10]。特に、n-AlGaAs層ではなくGaAsチャネル領域での欠陥生成が移動度劣化の主原因と考えられています[10]。最近、電子が欠陥や不純物によって捕獲され、格子緩和を伴うメタスタブル状態を生成する可能性が示唆されています[39]。したがって、GaAs/AlAs SLの電子構造とキャリア移動度は点欠陥によって著しく影響を受けます。したがって、GaAs/AlAs SLの放射線耐性を向上させ、放射線環境下での電子性能を改善することが必要です。

結論

本研究では、ハイブリッド密度汎関数理論を用いて、GaAs/AlAs超格子（SL）の電気的特性に対する点欠陥の影響を調査しました。計算された欠陥生成エネルギーは、バルクGaAsとAlAsにおいて反サイト欠陥が最も有利であることを示しています。GaAs/AlAs SL構造では、反サイト欠陥が陽イオンリッチ条件とAsリッチ条件の両方で常に優勢であり、間隙欠陥は化学ポテンシャルの全範囲で形成が非常に困難です。異なる点欠陥がGaAs/AlAs SLの電子構造に様々な影響を与えることが示されました。As_X（X = AlまたはGa）とX_As反サイト欠陥は常に金属化を誘導しますが、X_As反サイトを持つ欠陥SLはスピン分裂を示します。空孔欠陥については、V_Asを持つ欠陥SLが金属性を示し、III族空孔欠陥が超格子のバンドギャップを著しく縮小させます。間隙欠陥を持つ欠陥GaAs/AlAs SLでも金属性が見られます。さらなるキャリア移動度計算により、間隙欠陥と空孔欠陥が電子移動度を著しく低下させる一方、反サイト欠陥の影響は比較的小さいことが示されました。

略語

2-DEG:

二次元電子ガス

AIMD:

Ab initio分子動力学

Al:

アルミニウム

AlAs:

砒化アルミニウム

As:

ヒ素

As_X :

X格子サイトを占有するAs

DFT:

密度汎関数理論

Ga:

ガリウム

GaAs:

砒化ガリウム

HEMT:

高電子移動度トランジスタ

HSE:

Heyd-Scuseria-Ernzerhof

LED:

発光ダイオード

N:

窒素

PDOS:

部分状態密度

QCLs:

量子カスケードレーザー

SL:

超格子

VASP:

Vienna Ab Initio Simulation Package

V_X (X = Ga, Al or As):

X空孔

X_As :

As格子サイトを占有するX

X_int :

X間隙

Zn:

亜鉛