グラフェンナノキャビティ導波路によるプラズモン誘起透明性の動的制御：オンチップフォトニクスへの応用

要旨

プラズモンバス導波路にU字型と長方形のナノキャビティを側面結合させたグラフェンベースのオンチッププラズモンナノ構造を提案し、有限要素法（FEM）でモデル化した。ナノキャビティおよびバス導波路の化学ポテンシャル、または長方形ナノキャビティの位置と幅などの幾何学的パラメータを変化させることで、プラズモン誘起透明性（PIT）窓を動的に制御可能であることを明らかにした。さらに、提案構造はPIT透過ピークにおいて333.3 nm/RIUの感度を持つプラズモン屈折率センサとして機能し、スローライト効果も実現される。本ナノ構造は、グラフェンベースのオンチップ集積ナノフォトニクスデバイス実現への新たな道を開く。

背景

プラズモン誘起透明性（PIT）は、広い吸収スペクトル内に鋭い透明窓を生成する電磁誘起透明性（EIT）に類似した現象であり[1]、スローライト[2,3]、光スイッチング[4]、光記憶[5]、高感度センシング[6,7]などへの応用が期待されて注目されている。表面プラズモンポラリトン（SPP）による強い局所場増強と古典的回折限界の克服[8,9]により、PITデバイスは超コンパクト化可能である。これまでに、共振器結合系[10-13]、フォトニック結晶構造[14,15]、メタマテリアル構造[16,17]など多様な設計でPIT効果が実現されてきた。しかし、これらの構造の多くは幾何学パラメータを変更しない限り調整不能であり、PIT窓の能動制御を大きく制限し、品質を低下させる。

グラフェンは、二次元ハニカム格子に配列した単層炭素原子からなり[18]、極限的な光閉じ込め[19-21]、動的調整可能性、比較的低い損失[22,23]など卓越した電気的・光学的特性を持つため、高効率オプトエレクトロニクスデバイスの開発に大きな可能性を秘めている。特に、グラフェンの表面伝導度は外部ゲート電圧や化学ドーピングにより化学ポテンシャルを介して動的に調整可能[24,25]であり、幾何学パラメータを固定したまま調整可能なPIT設計の有望な候補となる。これらの優れた特徴により、グラフェンベースのPITに関する幅広い研究が行われてきた：グラフェンリング共振器結合グラフェン導波路でのPIT現象[26,27]、グラフェンナノリボン導波路とグラフェン長方形共振器結合系でのPIT効果[28,29]など。Sunらは周期的にパターン化されたグラフェン二重層構造をテラヘルツ領域で研究し、多スペクトルPIT応答を達成した[30]。さらに、周期的に結合したグラフェンナノストリップでの調整可能なPIT効果が結合ローレンツ振動子モデルで解析された[31,32]。しかし、これまでの多くはグラフェン共振器が単層グラフェンやナノリボン導波路に結合した系、または垂直入射光を用いたグラフェンナノストリップ系に関するものであり、化学ポテンシャルが局所的に変化するグラフェンシートにおけるプラズモン誘起透明性現象や、オンチップ集積に圧倒的に有利な面内伝播についての研究はほとんどなかった。

以上の基礎研究に着想を得て、本論文では同一グラフェン単層上にプラズモンバス導波路とU字型および長方形のナノキャビティを側面結合させたグラフェンベースプラズモンナノ構造を提案する。商用ソフトCOMSOL Multiphysics（FEMベース）を用いて透過率と電磁応答をシミュレーションした。シミュレーション結果、提案構造でPIT現象が観測され、ナノキャビティおよびバス導波路の化学ポテンシャル変化によりPIT窓を効果的に制御できることが示された。また、結合モード理論（CMT）を導入し、PIT現象の透過特性を説明した。最後に、提案構造に基づくプラズモン屈折率センサを検討し、PIT透過ピークにおいて333.3 nm/RIUの感度を達成し、1 ps以上の群遅延を伴うスローライト効果も実現した。本ナノ構造は、グラフェン単層上での高密度プラズモンデバイス集積への新たな道を提示する。

実験方法

簡略化のため、提案構造を化学ポテンシャルの局所変化によりバス導波路とナノ共振器を形成した浮遊グラフェン単層としてモデル化した。Fig.1aにU字型ナノキャビティが直接プラズモンバス導波路に結合した系の概略図と幾何学パラメータを示す。U字型ナノキャビティ（化学ポテンシャルμ_c2）は、化学ポテンシャルμ_c1の同一グラフェンシートで囲まれる。バス導波路幅dは20 nm。U字型ナノキャビティの幅W_U=150 nm、高さL_U=120 nm。正確な3D計算は膨大な時間とメモリを要するため、多くの文献[33-35]で用いられる有効指数法を採用し、構造の屈折率をガイドモードの有効指数（伝播定数と自由空間波数の比）で置き換えた。本構造ではグラフェンシートを超薄膜とみなし、有効指数n_eff=β/k_0（k_0=2π/λ）で特徴づける。単層グラフェンが支持するガイドSPPモードの伝播定数βは以下で与えられる[36,37]。

a, b U字型ナノキャビティ結合導波路系の概略図・幾何学パラメータと対応するスペクトル透過率。bのインセットは波長2437 nmでの電場（E_y）分布。パラメータ：W=800 nm、L=620 nm、d=20 nm、W_U=150 nm、L_U=120 nm、L_1=220 nm、τ=1 ps、μ_c1=0.3 eV、μ_c2=0.9 eV。完全整合層（PML、幅50 nm）を計算領域の上下に配置し、境界反射を除去。

$$ \beta = k_0 \sqrt{1 - \left( \frac{2}{\sigma_g \sqrt{\mu_0 \mu_r / \varepsilon_0 \varepsilon_r}} \right)^2 } $$ (1)

ここでμ_0、ε_0は真空の透磁率・誘電率、μ_r、ε_rは相対透磁率・誘電率。グラフェンの表面伝導度σ_gはバンド間遷移σ_interとバンド内電子-光子散乱σ_intraで構成され、Kubo公式[38,39]で与えられる。

$$ \sigma_g = \sigma_{intra} + \sigma_{inter} $$ (2)

$$ \sigma_{intra} = \frac{-i e^2 k_B T}{\pi \hbar^2 (\omega - i/\tau)} \left[ \frac{\mu_c}{k_B T} + 2 \ln \left( 1 + \exp \left( -\frac{\mu_c}{k_B T} \right) \right) \right] $$ (3)

$$ \sigma_{inter} = \frac{-i e^2}{2 h} \ln \left[ \frac{2|\mu_c| - \hbar(\omega - i/\tau)}{2|\mu_c| + \hbar(\omega - i/\tau)} \right] $$ (4)

μ_cはグラフェンの化学ポテンシャル、ωはプラズモン角周波数、ħは換算プランク定数、eは電子電荷、k_Bはボルツマン定数、Tは温度、τは電子運動量緩和時間。化学ポテンシャルは化学ドーピングや電気ゲーティングで調整可能[25,26]。Mikhailovらはキャリア密度10^14 cm⁻²達成、250 K以下で1-2 eVの化学ポテンシャルを報告[40]。また、直流移動度10^5 cm² V⁻¹ s⁻¹の高品質浮遊グラフェンが得られ、τ>1.5 psに対応[41]。本論文で設定した緩和時間と化学ポテンシャルは数値研究の信頼性を確保するため十分保守的である。

結果と考察

Fig.1aの側面結合U字型ナノキャビティをSPP波が通過すると、エネルギーがナノキャビティに結合する。入射波とナノキャビティから漏れ出すパワーの破壊的干渉により、共振波長で深い透過谷が得られる[12,13]。Fig.1bにτ=1 ps、μ_c1=0.3 eV、μ_c2=0.9 eVでの透過スペクトルを示す。共振波長2437 nmで透過率0.1未満の顕著なディップが現れる。インセットの電場分布では、ほぼSPPがプラズモン導波路を伝播しないことが分かる。Fig.2aは緩和時間τ=0.6, 0.8, 1 psでの透過スペクトルで、τ増大に伴い透過コントラストが向上する。これは電子運動量緩和時間の増大に伴うプラズモンのオーム損失低減による[39]。Fig.2bはナノキャビティ化学ポテンシャルμ_c2を変化させた場合で、μ_c1=0.3 eV、τ=1 ps固定。ディップ位置がナノキャビティとバス導波路の化学ポテンシャルで動的に調整可能である。μ_c2=0.89, 0.895, 0.9 eVでディップ中心波長はそれぞれ2455, 2445, 2437 nmとなる。

Fig.1のU字型ナノキャビティ結合導波路系のスペクトル透過率：a τ=0.6, 0.8, 1 ps（μ_c1=0.3 eV、μ_c2=0.9 eV）；b μ_c2=0.89, 0.895, 0.9 eV（μ_c1=0.3 eV、τ=1 ps）。

CMT[12,42,43]によれば、共振周波数ω_0を持つ系のスペクトル透過率は以下で表せる。

$$ T = \frac{(\omega - \omega_0)^2 + (1/\tau_i)^2}{(\omega - \omega_0)^2 + (1/\tau_i + 1/\tau_e)^2} $$ (5)

ここで1/τ_iと1/τ_eはナノキャビティ内部損失の減衰率とバス導波路へのパワー漏出率。入射光周波数ω=ω_0で最小透過率T_min=(1/τ_i)²/(1/τ_i+1/τ_e)²が得られる。1/τ_e ≫ 1/τ_iなら透過ディップはほぼゼロとなり、シミュレーション結果とよく一致する。

PIT効果を得るため、Fig.1の構造に長方形ナノキャビティを追加した。Fig.3aにバス導波路にU字型と長方形ナノキャビティが側面結合したグラフェンベースプラズモンナノ構造の概略図を示す。二つのナノキャビティはバス導波路を介して強く結合する。U字型と長方形ナノキャビティに関連する二つの共振励起経路の破壊的干渉によりPIT現象が生じる[10,11]。Fig.3bに透過スペクトルを示す。Fig.1bの透過禁制帯内に鋭い透過ピーク（0.06から0.44へ上昇）が出現し、PIT窓の形成を示す。PIT窓の中心波長は2437 nmで、Fig.1bの透過ディップ中心と一致。U字型ナノキャビティの広い共振が青方と赤方にシフトした二つの共振モードに分裂する[12,13]。Fig.3c-eに2408, 2437, 2457 nmでの電場分布を示す。2437 nmではナノキャビティ内の電場分布がバス導波路内のものと同位相であり、入射光とナノキャビティから漏れ出す光がコヒーレントに増強される。一方、2408 nmと2457 nmでは逆位相となり、破壊的共振条件を満たして透過波が抑制される[12]。

a, b U字型および長方形ナノキャビティ結合導波路系の概略図・幾何学パラメータと対応するスペクトル透過率。c-e 2408, 2437, 2457 nmでの電場（E_y）分布。パラメータ：W=800 nm、L=620 nm、d=20 nm、W_U=150 nm、L_U=120 nm、L_1=220 nm、L_2=250 nm、L_r=50 nm、W_r=100 nm、τ=1 ps、μ_c1=0.3 eV、μ_c2=0.9 eV。

緩和時間τ=0.6, 0.8, 1 psでの透過スペクトルをFig.4aに示す。τ増大で透過コントラストが向上する。Fig.4bにPIT窓の動的調整性を示す。μ_c1=0.3 eV固定でμ_c2=0.89, 0.895, 0.9 eVとした場合、PIT窓の透過ピーク（波長2452, 2445, 2437 nm）が明確に青方シフトする。 thus, ナノキャビティとバス導波路の化学ポテンシャル変更により動的に調整可能なPIT効果が実現された。

Fig.3のU字型および長方形ナノキャビティ結合導波路系のスペクトル透過率：a τ=0.6, 0.8, 1 ps；b μ_c2=0.89, 0.895, 0.9 eV。

幾何学パラメータがPIT現象に与える影響を調べるため、長方形ナノキャビティの位置を変更した。Fig.5aにL_2を変化させた場合の透過スペクトルを示す。L_2増大の一定範囲で透過ピークが高くなる（0.44→0.52）かつPIT窓が広がる。これは二つのナノキャビティ間結合強度の増強による[11,28]。また、長方形ナノキャビティ幅W_rを減らすと透過ピークが上昇（0.44→0.48）することもFig.5bで確認された。これはPIT窓を調整する別の手段を提供する。PIT窓の品質因子（Q因子）はλ_0/Δλで定義される（λ_0は透過ピーク波長、Δλは半値全幅FWHM）。本構造ではFWHM 30 nm未満、Q因子約80を達成し、既報のグラフェンベースPIT[28,29]よりはるかに狭く高い。

Fig.3の系のスペクトル透過率：a L_2=250, 252, 254 nm；b W_r=96, 98, 100 nm。

CMTに従い、本プラズモンナノ構造の透過率は以下で表される[12,42]。

$$ T = \left| \frac{j(\omega_U - \omega_r) + \gamma + 1}{j(\omega_U - \omega_r) + \beta + \gamma + 1} \right|^2 $$ (6)

ここでγは二つのナノキャビティ間結合係数、βはナノキャビティとバス導波路間結合係数。U字型ナノキャビティ共振周波数ω_Uと長方形ナノキャビティ共振周波数ω_rがほぼ等しいときPIT窓が得られ、対応する透過ピークは|(γ+1)/(β+γ+1)|²となる。

Fig.3aの構造に基づき屈折率センサを構築した。これは式1の相対誘電率を変更することで実現される。Fig.6aに異なる屈折率nでの透過スペクトルを示す。n=1から1.06へ変化させると、ピーク/ディップ1/ディップ2波長がそれぞれ2437.3→2457.3 nm、2410.3→2432.4 nm、2457.3→2474.9 nmへシフトする。n増加に伴いピークとディップの両方が赤方シフトする。センサ感度（ピーク/ディップ波長シフト/屈折率変化 dλ/dn）はそれぞれ333.3, 368.3, 293.3 nm/RIU。Fig.6bにn=1〜1.19でのピーク/ディップ波長対nのプロットを示し、ほぼ線形関係が見られる。

a n=1, 1.02, 1.04, 1.06でのスペクトル透過率；b ピーク/ディップ波長対屈折率n。パラメータ：W=800 nm、L=620 nm、d=20 nm、W_U=150 nm、L_U=120 nm、L_1=220 nm、L_2=250 nm、L_r=50 nm、W_r=96 nm、τ=1 ps、μ_c1=0.3 eV、μ_c2=0.9 eV。

PIT現象は鋭い分散に伴うスローライト効果をもたらすことが知られる[13,29]。スローライト効果は群遅延τ_g=∂φ(ω)/∂ωで特徴づけられる（φ(ω)は透過スペクトルの実効位相シフト）。Fig.7に異なるμ_c2でのPIT窓内群遅延をプロットした。PIT透過ピーク付近で大きな正の群遅延が現れ、スローライト効果を示す。μ_c2=0.89, 0.895, 0.9 eVでのPITピーク波長はそれぞれ2449.7, 2442.3, 2434.7 nm、対応する群遅延は0.99, 1.1, 1.02 ps。thus, ナノキャビティとバス導波路の化学ポテンシャル変更によりスローライト効果も効果的に調整可能。本研究は概念実証であり、実際には基板上に構造が存在し屈折率が空気より大きいため周波数応答はシフトする。またプラズモン閉じ込めが強まるにつれ損失が増大し、透過ピーク値が低下するが、原理は浮遊ケースと同一である。

Fig.3aのグラフェンPIT系における群遅延対化学ポテンシャルμ_c2。他パラメータ：W=800 nm、L=620 nm、d=20 nm、W_U=150 nm、L_U=120 nm、L_1=220 nm、L_2=254 nm、L_r=50 nm、W_r=96 nm、τ=1 ps、μ_c1=0.3 eV。

結論

結論として、プラズモンバス導波路にU字型と長方形ナノキャビティを側面結合させたグラフェンベースプラズモンナノ構造における動的に調整可能なPIT効果を提案し、FEMでモデル化した。ナノキャビティとバス導波路の化学ポテンシャル変更によりPIT窓の動的調整が可能。さらに、長方形ナノキャビティの位置と幅など幾何学パラメータ調整でもPIT窓を動的に制御できる。従来のリング共振器[24,25]と比較し、本提案の非対称U字型と長方形共振器は共振器とバス導波路間の結合強度が強く、より強いPIT効果を生む。一方、既報のナノリボン導波路とは異なり、本構造は同一グラフェン単層上の化学ポテンシャル局所変化で形成されるため、同一材料プラットフォーム上での他機能コンポーネントとの容易な集積が可能。さらに、本プラズモンナノ構造は高感度屈折率センサとして機能し、大きな群遅延を伴うスローライト効果も実現する。本ナノ構造は、グラフェンベースのオンチップ集積ナノフォトニクスデバイス実現への新たな道を開く。

略語

CMT:

結合モード理論

EIT:

電磁誘起透明性

FEM:

有限要素法

PIT:

プラズモン誘起透明性

RIU:

屈折率単位

SPPs:

表面プラズモンポラリトン