二重非線形性によるグラフェン-誘電体プラズモニック導波路のモードと分散制御

概要

誘電体とグラフェンの二重非線形性を考慮したグラフェン-誘電体非線形プラズモニック導波路のモードと分散特性を研究しました。TM偏光において、マクスウェル方程式を数値的に解くことでモード分布、誘電率分布、分散関係を取得しました。誘電体の非線形性のみを考慮した場合と比較して、二重非線形性を導入するとプラズモンモード励起に必要な初期電界強度が明確に低下します。また、二重非線形性が分散関係に与える影響を議論し、グラフェンの非線形性が分散特性に強く影響することを見出しました。二重非線形性の導入による初期電界強度の低下は、低閾値の全光スイッチへの応用可能性を秘めています。

背景

グラフェンプラズモニクスは、金属と比較したグラフェンの独自の電子的・光学的特性により広く注目されています。THzおよび遠赤外領域では電子の帯内遷移が支配的で、グラフェンは金属のように振る舞い、表面プラズモンポラリトン（SPP）を支持します。グラフェン-誘電体多層複合構造では、SPPの励起、結合、伝播が調べられてきました。グラフェン平行平板導波路で準横電磁モードが発見され、グラフェン-誘電体多層構造でのSPP結合が研究されています。単層グラフェンシート周期配列では、シートが密に配列されるとSPP間の強い結合が生じます。

グラフェン-誘電体非線形複合構造の光学特性について、マイクロ・ナノスケールでの光伝播制御への大きな可能性から多くの努力が注がれてきました。単層グラフェンの場合、カー型非線形基板との界面における表面プラズモンが議論され、基板の非線形誘電率調整によりグラフェンプラズモンの波長を制御できることが示されました。グラフェン-非線形誘電体多層構造では、グラフェンプラズモンの伝播と局在特性が探究され、グラフェン平行平板導波路のTM表面プラズモンの厳密な分散関係が得られています。非線形誘電率の調整により伝播長と局在長が著しく影響を受けます。最近では、グラフェン被覆カー型スラブ構造における対称および非対称プラズモンモードの分散関係が導出され、典型的な順方向伝播モードの他に対称・非対称モードが発見されました。

グラフェンの強い非線形性に基づき、いくつかの非線形光学効果が予測されています。Nesterovらはグラフェン単層における光の非線形伝播を研究し、グラフェン固有の非線形性により光学周波数でTEおよびTM空間光ソリトンを支持することを見出しました。より最近では、Smirnovaらが多層グラフェンスタックの非線形特性を調べ、非線形プラズモンの空間動力学を記述する非線形方程式を導出しました。先行研究は主にグラフェン-誘電体構造における単一非線形性の光特性制御への影響に焦点を当てていました。二重非線形性制御のアイデアはグラフェンベースのフォトニック超格子で導入され、電気的および全光学的なサブ波長精度での光ビーム制御が達成されました。しかし、グラフェン-誘電体プラズモニック構造におけるモードと分散特性の二重非線形性制御にはまだ多くの未解決問題が残されています。したがって、本論文ではグラフェン-誘電体-グラフェン導波路においてグラフェンと誘電体の非線形性を同時に考慮し、二重非線形性がモード結合と分散特性に及ぼす影響を研究します。

手法

グラフェン-非線形誘電体プラズモニック導波路の模式図を図1に示します。導電率σ_gを持つグラフェン平行平板がx = ±d/2に配置され、誘電体は誘電率ε = ε_L + α|E|²のカー型媒質です。グラフェンは単原子層の厚さのため境界として扱います。伝播定数βでz方向に伝播し、x方向に空気と非線形媒質へ指数関数的に減衰する横磁気（TM）SPPを考慮します。

TM偏光では、E_x、E_z、H_yの3成分があります。磁界H = H_yy、電界E = E_xx + E_zzは以下の式を満たします：

dE_z/dx = iωμ₀H_y + iβE_x …… (1)

iβH_y = -iωε₀εE_x …… (2)

dH_y/dx = iωε₀εE_z …… (3)

ここでε₀、μ₀は真空の誘電率と透磁率です。式(2)とε = ε_L + α|E|²から、

ε²E_x² = β²/(ω²ε₀²) H_y² …… (4)

E_x² = (ε - ε_L - αE_z²)/α …… (5)

式(5)を式(4)に代入すると、

ε³ - (ε_L + αE_z²)ε² - αβ²/(ω²ε₀²) H_y² = 0 …… (6)

三次方程式 x³ + bx² + cx + d = 0 …… (7) の判別式 Δ = b²c² - 4c³ - 4b³d + 18bcd - 27d² …… (8) を用い、b = -(ε_L + αE_z²)、c = 0、d = -αβ²H_y²/(ω²ε₀²) と置くと、式(6)の判別式は

Δ = -(ε_L + αE_z²)³ αβ²/(ω²ε₀²) H_y² - 27α²β⁴/(ω⁴ε₀⁴) H_y⁴ < 0 …… (9)

Δ < 0より、式(6)は1つの実数解のみを持ちます。カルダノの公式により、三次方程式(7)の実数解は

x = -b/3 + ³√(-q/2 + √((p/3)³ + (q/2)²)) + ³√(-q/2 - √((p/3)³ + (q/2)²)) …… (10)

ここで p = c - b²/3、q = d - bc/3 + 2b³/27 です。式(10)でεを求め、式(2)(3)のεをこの実数解で置き換えると、常微分方程式が得られ、緩和法で数値的に解けます。

結果と考察

E_zとH_yの連続性条件から、x = ±d/2での境界条件は E_1z = E_2z、H_2y - H_1y = σ_gE_z となります。グラフェンの表面導電率σ_gはクボ公式で与えられ、帯間・帯内遷移寄与を含みます。THz・遠赤外領域では帯内遷移が支配的で、シンプルなドゥルード型に簡略化できます：

σ_g = e²μ_c/(πℏ²) · i/(ω + iτ⁻¹) …… (11)

ここでeは電子電荷、μ_cはグラフェンの化学ポテンシャル、ωは周波数、τは運動量緩和時間です。このモデルは低温限界（k_BT ≪ μ_c）かつ低周波数（ℏω ≤ μ_c）で適用可能です。強電界条件では非線形導電率部分を考慮する必要があり、グラフェンの全導電率は：

σ_g = σ_L + σ^NL|E_τ|² …… (12)

ここでE_τは電界の接線成分、σ^NLは非線形導電率です：

σ^NL = -i(3/8) e²/(πℏ²) (eν_F/μ_cω)² μ_c/ω …… (13)

ν_F = 0.95×10⁸ cm/sはフェルミ速度です。

グラフェンの表面導電率がドゥルード型に簡略化できるのはTHz・遠赤外領域のみであるため、入射波長をλ = 10 μmとしました。他のパラメータは ε₁ = 1、ε_L = 2.25、α = 5×10⁻¹⁶ (m/V)²、E_F = 0.27 eV、τ = 1.5 ps と固定しました。線形グラフェン-誘電体-グラフェン構造には対称モードと非対称モードの2モードが存在することが知られています。以下では、グラフェン-誘電体複合構造における非線形性のモード分布への影響を議論します。

入射界面での初期磁界成分をH₀とし、式(1)(2)(3)を数値的に解くことで、初期磁界強度H₀と伝播定数βの依存関係を図2に示しました。正規化伝播定数 k_F = √(πn) はフェルミ運動量単位で、n = 6×10¹² cm⁻²はキャリア密度です。実線は誘電体の非線形性のみ考慮した場合、破線は誘電体とグラフェンの非線形性を同時に考慮した場合です。図2から、両ケースでモード特性は同一であり、3つのブランチ（3モード支持）が存在します。しかし、単一非線形性ケースと比較して、二重非線形性ケースでは初期電界強度が明確に低下しています。3モード支持されますが、どのブランチが対称・非対称・非対称モードに対応するかは区別できません。各ブランチのモード特性を特定するため、図2のA、B、C、Dに対応する電界・磁界分布を図3にプロットしました。

黒破線ブランチに対応するA点の誘電率と電界分布を図3a,bに示します。誘電率と電界E_zの分布が対称であるため、このブランチは対称モードを表します。赤破線ブランチのB点については図3c,dに示します。誘電率分布は対称ですが、電界E_z分布が非対称で、非対称モードを示します。C点とD点については図3e-hに示します。対応する磁界と電界分布が非対称であるため、青破線ブランチは非対称モードを表します。同時に、電界の非対称分布が誘電率の非対称分布を導きます。

次に、誘電体とグラフェンの非線形性が分散関係に与える影響を議論します。図4は、固定初期磁界（H₀ = 300 A/m）における様々な化学ポテンシャルと誘電体非線形係数での分散関係を示します。図4a-cは誘電体非線形係数の影響で、誘電体非線形性のみ考慮した場合です。非線形係数と非線形導電率が共にゼロ（α = 0、σ^NL = 0）の線形ケースでは、対称モード（黒実線）と非対称モード（赤実線）のみ存在します。非線形係数が非ゼロになると、図4b,cのブランチIIIとして非対称モードが出現します。非線形係数をさらに増加させると、分散特性への影響は弱くなります。

次に、誘電体とグラフェンの非線形性を同時に導入し、誘電体非線形係数をα = 5×10⁻¹⁶ (m/V)²で固定して、グラフェン非線形性の分散関係への影響を議論します。結果を図4d-fに示します。図4dと図4cを比較すると、全3ブランチで分散関係の折り返し現象が出現します。式(13)より、グラフェン非線形性は化学ポテンシャル調整で制御可能です。グラフェン非線形性がさらに増大し（μ_c = 0.27 eV → 0.16 eV）、図4eでは折り返し点が上方へ移動します。より大きなグラフェン非線形性（μ_c = 0.10 eV）では、図4fのように対称モードのみが出現し閉ループを形成します。図4から、誘電体非線形性のみでは分散関係はほぼ変化しない3ブランチを示しますが、グラフェン非線形性をさらに導入すると折り返し現象が出現し、指定された初期磁界と化学ポテンシャルでは対称モードの閉ループのみが観測されます。

結論

グラフェン-誘電体非線形プラズモニック導波路のモードと分散特性を調査しました。TM偏光でマクスウェル方程式を数値的に解き、モード分布、誘電率、分散関係を取得しました。誘電体非線形性のみのケースと比較して、誘電体とグラフェンの非線形性を同時に考慮すると初期電界強度が明確に低下します。また、二重非線形性は導波路の分散特性に顕著な影響を与えます。特に、グラフェン非線形性が増大すると非対称モードと非対称モードが融合・消失し、強い非線形性では対称モードのみが見出されます。