最適化されたファセット反射率コーティングによる4.76μm安定単一モードDFB量子カスケードレーザー

概要

本研究では、歪み補償と二フォノン共鳴設計を組み合わせた量子カスケードレーザー（QCL）を提示する。標準的な埋め込み一次回折格子と埋め込みヘテロ構造（BH）プロセスを通じて、約4.76μmで発光する分布帰還（DFB）レーザーを作製した。前面ファセットに最適化された反射防止（AR）コーティングを施すことで、モードホップなしで全注入電流および温度条件下において安定した単一モード発光を達成した。ARコーティングはAl₂O₃とGeの二層誘電体で構成される。2mmのレーザー共振器長において、ARコートDFB-QCLの最大出力電力は20℃で170mW以上、連続波（CW）モードで高い壁面プラグ効率（WPE）4.7%を記録した。

背景

中赤外量子カスケードレーザー（QCL）は、ガスセンシング、自由空間通信、高分解能分光などの多くの商業用途において最も有望な光源の一つである。これらの実用的応用には、高出力、改善された単一モード信頼性、低コストのQCLが要求される。その結果、1997年に最初のDFB-QCLが実証されて以来、これらのデバイスの性能は中赤外領域全域で室温連続波（CW）動作と高出力の実証により大幅に向上してきた。しかし、埋め込み格子構造に基づくほとんどのDFB-QCLは、ランダムな劈開ファセットがレーザー周波数モードを決定するという問題を抱えている。二つのバンドエッジモードで同量の損失があるため、安定した単一モード動作を保証できない。特に高温条件や大電流注入下ではモードホッピングが常に発生し、これらの単一モードデバイスの応用に悪影響を及ぼす。

安定した単一モード動作を得るために、格子周期に四分の一波長位相シフト（λ/4 PS）を導入し、レーザーを欠陥モードで動作させることで二つのバンドエッジモード間の競合を回避する手法がある。しかし、λ/4 PS格子の作製には電子ビームリソグラフィが必要で、時間とコストがかかる。利得結合型DFBレーザーは従来の半導体レーザーで安定単一モード動作を達成する良い選択肢だが、活性領域のエッチングによる大きな損失のためQCLでは非現実的である。もう一つの巧妙な方法は、空洞損失結合メカニズムを利用して二つのDFBモード間の損失差を増大させることである。適切な反射率ファセットコーティングにより、高温や大電流でも安定単一モード動作が可能と考えられている。ファセットコーティングに関する研究はいくつかあるが、単一モード信頼性よりも最適等価空洞長L_optの形成による壁面プラグ効率（WPE）の維持に焦点が当てられてきた。また、最適化反射率コーティングは二つのDFBモード間の競合を解決する有望な方法であり、系統的な調査が興味深い。

本論文では、反射防止（AR）/高反射（HR）コーティング後のDFB-QCLにおけるλ≒4.76μmでの安定単一モード動作を提示する。ARコーティングはAl₂O₃（380nm）とGe（33nm）の二層誘電体で構成される。これらのデバイスは20℃で0.65kA/cm²という非常に低い閾値電流密度を示す。CW動作において90℃までの温度で26dB以上のサイドモード抑制比（SMSR）を持つ単一モード発光が、モードホッピングなしで達成された。前面ファセットへの反射防止コーティングが空洞ファセットのランダムな位相を抑制する上で非常に有効であると考えられる。

方法

理論とシミュレーション

有限DFB空洞における反射防止コーティング効果のシミュレーションの核心は、二つのバンドエッジモードのモード損失計算である。伝達行列法はレーザー構造全体の解析に適している。図1に示すような縦方向屈折率プロファイルを持つデバイスへのこの手法の適用を検討する。この模式図は、微小な有効指数摂動（n_eff,1、n_eff,2）とコート膜（n₃、n₄）を持つ格子が導波モードに与える影響を示している。計算に用いた主要材料の複素屈折率は以下の通り：InP（3.088+i×2e⁻⁴）、InGaAs（3.4+i×2.9e⁻⁵）、活性領域（3.298+i×4e⁻⁵）、高ドープInP（2.81+i×1.4e⁻²）、SiO₂（1.3603+i×6.3e⁻⁴）、Au（1.341+i×32.582）、Al₂O₃（1.5348+i×3.2967e⁻³）、Ge（4.0165+i×4e⁻²）。COMSOLの偏微分方程式（PDE）機能を通じて、異なる有効指数n_eff,1=3.1599+i×5.17e⁻⁵とn_eff,2=3.1662+i×5.6756e⁻⁵が算出された。レーザーは単一横モードで動作すると仮定し、レーザー空洞に沿った各点での光の伝播特性は単一のスカラー複素量k（媒質の波数ベクトル）で記述される。さらにレーザーは直線偏光で、関連する電界は正弦波的時間依存性e^(iωt)を持つと仮定する。これらの仮定の下、波動関数の空間変化部分を記述する一次元平面電磁波因子E_zはヘルムホルツ方程式を満たす。

図1から、レーザーは2N+2セクションのマルチセクションデバイスと見なせる（Nは格子周期）。各セクションで電界E_n(z)は、複素振幅A_nを持つ減衰方向とB_nを持つ増大方向の二つの反伝播指数平面波の線形結合で表される。合計2N+3の界面があり、各界面で電界と伝播方向微分が両側で等しくなければならない。伝達行列M(d_n)を用いて境界条件を適用し、電気的に励起されるレーザーは自己発振デバイスであるため外部からの入射波がない（B₀=A_{2N+3}=0）という条件から、波数ベクトルkの各値が得られる。kの虚部k_iは有限空洞のモード損失に由来する減衰を表す。Matlabを用いて式(6)から各kの値を求め、虚部k_iに対応する空洞モードの損失からARコーティング効果を解析する。

図2aは伝達行列シミュレーションに基づく計算結果を示す。二つの赤い曲線が示すように、高周波モード損失は反射率の低下に伴い緩やかに変化するが、低周波モードは急激に増大する。インセットは格子の一周期における低周波・高周波モードのモードプロファイルを示す。低周波モードは格子ピーク（格子の高屈折率部分）で電界振幅が大きく、高周波モードは低屈折率部分に集中している。無限空洞モデルでファセット反射率がない場合、高周波モードは常に低周波モードより低いモード損失を持つ。端面鏡の効果が無視できれば、導波路損失の小さい高周波モードが常にレーザー発振する。しかし、端面鏡の存在により、DFBモードと建設的または破壊的に干渉する反射が生じ、有限格子空洞の各モード損失に影響を与え、どのモードが発振するかを決定する。この鏡の効果は、両鏡の位置が一方のDFBモードの電界振幅ピークと一致し、もう一方のモードの節と一致するときに最大となる。ここでは、無コートファセットの鏡が低周波モードのピークと一致し、端面鏡からの反射が空洞内のモードと最大限に建設的に干渉する。これにより鏡の建設的寄与により総モード損失が減少する。反射率が低下し、二層ARコーティングによる追加位相シフトの影響により、低周波モードの損失は反射率低下に伴い干渉効果の弱まりと鏡損失の増大で徐々に増加する。一方、高周波モードの損失は干渉効果の増強によりわずかに変化する。これによりΔモード損失は指数関数的振る舞いを示し、特に前面ファセット反射率<0.15で顕著となる。シミュレーションによれば、前面ファセット反射率<0.11ではスペクトル全体で唯一の極小点しか存在せず、もう一方のバンドエッジモード損失が発振に至るには高すぎるため、理論上モードホップは発生しない。

図2bはシミュレーション中の3つの典型的なモード損失スペクトルを示し、高・低周波モードはそれぞれ4.762μmと4.779μmである。最初はARコートなしのDFB-QCLで、格子帰還に由来するストップバンドが明確に見え、二つのバンドエッジモードはほぼ同一である。二つ目は反射率0.22の特定ARコート（200nm Al₂O₃と5nm Ge）で、二つのバンドエッジモード間の差が明確になる。三つ目はより低反射率コートで、Δモード損失が非常に大きく低周波モードがストップバンドの損失下に沈む。理論上は反射率が低いほどΔモード損失は大きくなるが、極端に低い反射率はデバイスに巨大な鏡損失をもたらしWPEを急激に低下させる。実験に基づいて膜厚を選択するトレードオフ関係にある。

デバイス作製

QCLウェハーは、二フォノン共鳴設計に基づき、固体光源分子ビームエピタキシー（MBE）によってn型（Si、3×10¹⁷cm⁻³）InP基板上に成長させた。活性コアは、参考文献[18]と同様に40段の歪み補償されたIn₀.₆₆₉Ga₀.₃₃₁As/In₀.₃₆₂Al₀.₆₃₈As量子井戸とバリアを含む。層構成は以下の通り：2μm下部InPクラッド層（Si、2.5×10¹⁶cm⁻³）、0.3μm整合In₀.₄₇Ga₀.₅₃As層（Si、4×10¹⁶cm⁻³）、40活性/インジェクタ段、0.3μm In₀.₄₇Ga₀.₅₃As層（Si、4×10¹⁶cm⁻³）、3μm上部InPクラッド層（Si、2.5×10¹⁶cm⁻³）、0.7μm高ドープInPクラッド層（Si、5×10¹⁸cm⁻³）。活性領域の平均ドープ濃度は経験的に2.4×10¹⁶cm⁻³に調整された。埋め込み格子を作製するため、上部クラッドを上部InGaAs層まで除去した。周期Λ=0.755μm（デューティサイクルσ=20%）の一次DFB格子を、ホログラフィックリソグラフィ技術で300nm厚の上部InGaAs層上に定義し、湿式化学エッチングで約90nmの深さまでエッチングした。その後、低ドープ（Si、2.5×10¹⁶cm⁻³）InP層3μm、徐々にドープ濃度を変化させた（1×10¹⁷cm⁻³から3×10¹⁷cm⁻³）InP層0.2μm、InP（5×10¹⁸cm⁻³）コンタクト層0.5μmを、金属有機気相成長法（MOVPE）で順次上部クラッドとして成長させた。

格子パターンの実装と再成長後、エピウェハーを10μm幅のリッジにエッチングし、再びMOVPEシステムに導入して半絶縁性InP（Fe）で埋め込んだ。リッジ周囲の絶縁用に450nm厚のSiO₂層をプラズマCVD（PECVD）で堆積し、Ti/Au層で電気接点を形成した。さらに5μm厚の金メッキ層を電解メッキで追加し、放熱を改善した。導波路を2mm長のバーに劈開し、最適化反射率ファセットコーティングを施したデバイスで試験を行った。後面ファセットHRコーティングはAl₂O₃/Ti/Au/Ti/Al₂O₃（400/5/100/10/200nm）、前面ファセットARコーティングはAl₂O₃/Ge（380/33nm）で、ともに電子ビーム蒸着で堆積した。前面ファセットの計算反射率は4.76μm波長で3.4%であり、コート厚の変動と反射率の詳細な関係は以前発表した論文[19]で議論している。レーザーはインジウム半田でSiCヒートシンクにエピ層側を下にしてマウントし、ワイヤーボンディングで外部接点パッドに接続した。スペクトルおよび電気特性評価のため、レーザーをペルチェ素子にマウントし、サーミスタでヒートシンク温度を監視した。

結果と考察

図3は、電流増加に伴い電気発光からレーザー発振へと動的に変化するサブ閾値発光スペクトルを、Bruker Vertex 70 FTIRと窒素冷却HgCdTe検出器で測定したものである。閾値直上のレーザースペクトルはデバイスが基本モードで動作することを示し、電流285mA時に基本モードのストップバンドが明確に観測される。ストップバンド幅Δν=3.076cm⁻¹と有効指数n_eff=1/(2νΛ)=3.153から、結合係数κ=Δν·π·n_eff=30.4cm⁻¹が計算され、HRコート2mm長共振器では結合積κL=12.1となり、デバイス作製とよく一致する。κLの積が先行理論研究のκL≒1より遥かに大きいことは、過結合スキームが得られており、全電流および検証温度範囲で単一モードを確保するのに有利であることを示す。

図4aは、20〜90℃の異なるヒートシンク温度でのDFBレーザーの典型的なCW電流-電圧-出力（P-I-V）曲線を示す。2mm長デバイスで出力電力200mWに達し、20℃で低閾値電流密度0.65kA/cm²を示す。20〜90℃の温度範囲で閾値電圧（V_th）13.2〜14.2Vを測定した。モードホップは60℃以下の低ヒートシンク温度でのみ存在し、P-I曲線から容易に推測できる。高ヒートシンク温度ではレーザーコアへの熱蓄積がより深刻になるため、熱効果がもう一方のモード発振を抑制し、モードホップは発生しない。図4bは前面ファセットにARコーティング（反射率3.4%）を施したDFBレーザーのP-I-V曲線を示す。全温度範囲で滑らかなP-I曲線が得られ、モードホップが存在しないことを示す。図4c、dは20℃で150〜250mAの異なる電流（25mAステップ）でのレーザースペクトルを示す。図4dから、最適化ARファセットコーティングによりモードホップなしで異なる電流周辺で安定単一モードが達成されるのに対し、図4cではモードホップが見られる。周波数は常に注入電流と線形関係を保ち、電流チューニング係数Δν/ΔI=−0.024cm⁻¹mA⁻¹は、ARコーティングがDFB-QCLのモードホップ問題を解決するシンプルで効率的な方法であることを証明する。

図5は、コート済みDFBレーザーの20〜90℃の異なるヒートシンク温度での発光スペクトルを示す。測定はNICOLET 8700 FTIR分光計（分解能0.25cm⁻¹、ラピッドスキャンモード）で行った。検討温度範囲全体で単一縦モード発光が観測され、高温90℃でもサイドモード抑制比（SMSR）26dBを達成した。図5のインセットに示すように、ピーク発光スペクトルは20℃で2100.4cm⁻¹から90℃で2088.6cm⁻¹へシフトし、温度チューニング係数Δν/ΔT=−0.168cm⁻¹K⁻¹に対応する。良好な線形チューニングは、ヒートシンク温度変更中にモードホッピングが発生しなかったことを示す。さらに、全デバイスがリッジ幅の精密制御により、基本モードでのCW動作時に支配的な単一横方向ファーフィールドを示す。

CW壁面プラグ効率（WPE）を計算し、入力電気消費電力の関数として図6にプロットした。20℃で最大WPE 4.7%を240mA付近で達成し、出力電力170mWを記録した。50℃と90℃でも最大WPEはそれぞれ2.9%と0.8%を維持した。これらの値は、高材料品質と最適化反射率ファセットコーティングにより、低閾値DFB-QCLとして依然として非常に高いレベルにある。レーザー共振器長の最適選択でコーティング効果を考慮すれば、WPEはさらに改善可能と考えられる。

結論

λ≒4.76μmにおける単一モードDFB-QCLの室温CW動作を実証した。前面ファセットにAl₂O₃とGeの二層誘電体からなるARコーティングを堆積させることで、全電流および温度条件下でモードホップなしの安定単一モード動作を実現した。20℃でCW出力電力170mW以上を、非常に低い閾値電流密度0.65kA/cm²で観測した。このようなデバイスは、中赤外スペクトル領域での実用的応用に向けた安定単一モードDFB-QCLの利用に向けた重要な一歩となる。

略語

AR:

反射防止

BH:

埋め込みヘテロ構造

CW:

連続波

DFB:

分布帰還

HR:

高反射

MBE:

分子ビームエピタキシー

MOVPE:

金属有機気相成長法

PDE:

偏微分方程式

PECVD:

プラズマ化学気相成長法

P-I-V:

出力-電流-電圧

QCL:

量子カスケードレーザー

SMSR:

サイドモード抑制比

V_th:

閾値電圧

WPE:

壁面プラグ効率

λ/4 PS:

四分の一波長位相シフト