弱い強磁性配向を伴う反強磁性秩序を有するNiドープSb2Te3トポロジカル絶縁体の磁化率分岐

はじめに

三次元トポロジカル絶縁体は、時間反転対称性によって保護された線形分散ギャップレス表面状態を持っています[1、2]。トポロジカルな表面状態は、スピンフィルター処理されたディラックフェルミオンで構成されています。トポロジカルな表面状態のこのスピンヘリカルテクスチャは、その可能な電気的およびスピン関連のアプリケーションのために大きな注目を集めています[3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14 、15、16、17、18、19、20]。固有のエキゾチックな特性とは別に、トポロジカル絶縁体に磁化を導入すると、電子機器が変更されます。伝導電子と磁性原子の間のこの交換相互作用は、時間反転対称性を破り、ディラック表面状態のギャップを開きます。表面準位のディラックフェルミオンは巨大になり[1、2、21]、量子異常ホール効果[22、23]トポロジカル磁気電気効果[24]、カイラルエッジモードの調整可能性[24]などの多くの興味深い特性をもたらします。 25、26]およびマヨラナ編組[27、28、29]。トポロジカルな表面状態からのキャリアがこれらの磁気電気特性を支配します。理論的予測を実現するために、Mn、Cr、およびVドープ（Bi、Sb）\（_ {2} \）Te \（_ {3} \）薄膜で多くの実験作業が行われました[30]。これらの研究のほとんどは、主に、量子異常ホール効果、トポロジカル磁気電気効果、および関連するアプリケーションなどの電気-磁気輸送特性に焦点を当てていました。磁性元素がドープされたトポロジカル絶縁体が弱い薄膜の磁性信号が弱いため、磁性元素がドープされたトポロジカル絶縁体では、磁石がドープされた固有の磁気特性に関するまれな研究が報告されており、関連する磁気結合は十分に調査されていません。磁性元素をドープしたトポロジカル絶縁体の本質的な新しい物理的特性、特に磁性元素と関連する磁気相互作用結合の役割を理解するには、関連するアプリケーションで磁性を正確に利用することが役立つ場合があります。

この研究では、NiドープSb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）トポロジカル絶縁体単結晶の磁気特性を研究しました。ネール温度（\（T _ {\ mathrm {N}} \））の下で、低い強圧場を持つヒステリシスループが観察されました。磁化率は、外部磁場に依存しない\（T _ {\ mathrm {N}} \）でのキックを明らかにします。ゼロ磁場冷却プロセスと磁場冷却プロセスの磁化率は、\（T _ {\ mathrm {N}} \）の上で一致し、\（T _ {\ mathrm {N}} \）の下で分岐します。磁化率の分裂は、外部磁場と温度が低いほど大きくなります。 7000 Oeを超える磁場では、磁化率の分裂はこれ以上観察されません。私たちの研究は、これらの磁化率特性が弱い強磁性を伴う反強磁性秩序に由来することを支持しています。抽出された飽和磁化率は、測定された磁化率カスプの傾向とよく一致します。磁化率カスプがトポロジカル表面状態のディラック点でのキャリアスピンテクスチャに由来するというほとんどの報告とは別に、我々の結果は、それが磁性元素の強磁性に関連している可能性があることを明らかにしています。

実験方法

Ni \（_ {0.016} \）Sb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）単結晶のXRDスペクトル。それは鋭いピークを明らかにし、それは高度に単結晶化された構造をサポートします

Sb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）の単結晶は、自家製の抵抗加熱フローティングゾーン炉（RHFZ）で成長させました。 Sb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）の出発原料は、化学量論比に従って混合されました。最初に、高純度元素Ni（99.995％）、Sb（99.995％）、およびTe（99.995％）の化学量論的混合物を、\（700 \ sim 800 ^ {\ circ} \）Cで20時間、その後ゆっくりと溶融しました。真空石英ガラス管内で室温まで冷却した。この材料は、次のRHFZ実験の供給棒として使用されました。私たちの以前の研究は、トポロジカル絶縁体結晶の非常に高い結晶均一性がRHFZ法によって得られることを支持しています。成長後、結晶を室温まで炉冷した。成長したままの結晶は、銀色の光沢のある鏡のような表面で、基底面に沿って劈開され、その後、さらなる実験のために準備された。エネルギー分散型スペクトル（EDS）の結果は、\（\ mathrm {Ni}：\ mathrm {Sb}：\ mathrm {Te} =0.017：2：3 \）をサポートしています。図1は、X線回折（XRD）スペクトルを示しています。それは鋭いピークを明らかにし、これらのピークはSb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）のデータベースと一致しています。これは、サンプルが高度に結晶化されていることを確認します。 Ni原子は単結晶中に均一かつランダムに分布していると予想されます。結晶サイズは長さ3mm、幅2mm、厚さ0.42mmです。磁性測定は、最大7 Tの磁場を使用して、市販の装置（Quantum Design MPMS）で標準的な手法を使用して実行されました。磁場は、大きな劈開面に垂直に印加されました。

結果と考察

図2は、さまざまな温度での磁場の関数としての磁化を示しており、広範囲の磁場と温度での反磁性特性を示しています。この反磁性はキャリアスピンに由来し、BSTSトポロジカル絶縁体の以前の報告と一致しています[31]。右上の挿入図に示すように、以前のレポートとは異なり、125 K未満の温度でヒステリシスループが観察されました。ヒステリシスループの強制場は弱い温度依存性を示し、約50Oeです。ヒステリシスループの残留磁化と飽和磁化は、100 Kで約\（10 ^ {-5} \）emu / gおよび\（10 ^ {-4} \）emu / gです。低強制磁場、小さな残留磁気、および小さな飽和磁化は弱い強磁性を示します。左下の挿入図に示されているように、125 Kを超える温度では、明確なヒステリシスループは観察されませんでした。強磁性は、磁性要素の整列した磁気モーメントに起因します。熱エネルギーは、整列した磁気モーメントをランダム化し、臨界温度を超える強磁性を塗りつぶす可能性があります。私たちの観察によると、このシステムは120K付近で弱い強磁性遷移を示しています。

2〜200 Kの磁場の関数としての磁化率。これは、高磁場での反磁性を示しています。右上の挿入図：125 K未満の温度でヒステリシスループが観察されました。左下の挿入図：125Kを超える温度でヒステリシスループは観察されませんでした

観察された弱い強磁性転移の固有の磁性特性を調査するために、温度依存の磁化率が、磁場冷却およびゼロ磁場冷却プロセスによって実行されました。図3は、さまざまな外部磁場での磁場冷却プロセスとゼロ磁場冷却プロセスの磁化率を示しています。磁化率は、温度が下がるにつれて増加します。これは、125 K（\（T _ {\ mathrm {N}} \））での不連続性を示しており、\（T _ {\ mathrm {N}} \）は外部磁場に依存していません。 \（T _ {\ mathrm {N}} \）はネール温度であり、詳細なメカニズムについては以下で説明し、説明します。磁場冷却とゼロ磁場冷却の磁化率は、\（T _ {\ mathrm {N}} \）の上で一致し、\（T _ {\ mathrm {N}} \）の下で分岐します。より低い外部磁場で、より大きな磁化率分裂が観察されます。私たちの実験結果は、この不連続性と磁化率の分裂が7000Oeより高い磁場ではもはや観察されないことを示しています。 50 Oeの磁場での信号変動は、他の磁場よりも明らかに大きいことに注意してください。考えられる理由の1つは、磁気モーメントの整列が、ヒステリシスループの強圧場に近い50Oeで準安定であるということです。図2に示すように、ヒステリシスループは125 K未満でのみ観察されました。これは、図3の磁化率分岐の臨界温度と同じです。これは、観察された磁化率の分裂が、以下の弱い強磁性に関連している可能性があることを示しています。 \（T _ {\ mathrm {N}} \）。強磁性効果は熱エネルギーによって不鮮明になることが知られており、臨界温度を超える磁化率は、キュリーワイスの法則\（\ chi =\ chi _ {0} + \ frac {C} { T- \ theta} \）、ここで\（\ chi \）は測定された磁化率、\（\ chi _ {0} \）は0 K、 C での磁化率です。 は、ボーア磁子 T に対応するキュリー定数です。 は温度、\（\ theta \）はキュリー温度です[32]。図4の挿入図は、さまざまな外部磁場でのゼロ磁場冷却\（\ frac {1} {\ chi- \ chi _ {0}} \）の温度依存性を示しています。 \（\ frac {1} {\ chi- \ chi _ {0}} \）は、125〜250 Kの温度に比例し、外部磁場が低いほど傾きが大きくなります。傾きはキュリー定数に関連しています。すべての外部磁場の125〜250 Kの間の\（\ frac {1} {\ chi- \ chi _ {0}} \）の線形外挿は、-125 Kで一致します。キュリーワイスの法則に従って、この値は\（\ theta \）に対応します。負の\（\ theta \）（-125 K）は、それが\（T _ {\ mathrm {N}} \）の下の反強磁性システムであることを示し、\（T _ {\ mathrm {N}} \）は次のように知られています。ネール温度[33]。 \（\ theta \）の絶対値は、図3で観測された\（T _ {\ mathrm {N}} \）と一致し、図2でヒステリシスループを観測するための臨界温度（125 K）と一致します。 。これらの観察結果は、弱い強磁性と反強磁性が\（T _ {\ mathrm {N}} \）の下に共存していることを示しています。

異なる外部磁場での磁場冷却およびゼロ磁場冷却プロセスの磁化率。磁場冷却とゼロ磁場冷却の磁化率は、125 K以上で一致し、125K未満で分岐します。より低い外部磁場と温度でより大きな磁化率が分裂します。 7000 Oeを超える磁場では、磁化率の分裂はこれ以上観察されません。右上の挿入図：磁化率はキュリーワイスの法則に従います

図3の挿入図に示すように、キュリー定数 C 、より高い磁場でより大きくなります。ランゲビン常磁性関数に続いて、 C \（C =\ frac {N \ mu _ {0} \ mu ^ {2}} {3k _ {\ mathrm {B}} T} \）と表すことができます。ここで N は単位グラムあたりの磁性要素の数、\（\ mu \）は磁性要素の有効モーメント、\（\ mu _ {0} \）は透磁率、\（k _ {\ mathrm {B}} \）はボルツマン定数[34]です。 200 Oeでの推定\（\ mu \）は約3.5 \（\ mu _ {\ mathrm {B}} \）であり、理論値3.32 \（\ mu _ {\ mathrm {B}} \に近い） ）[35]。これは、磁性の振る舞いがキュリー・ワイスの法則によって説明できることを裏付けています。

磁気モーメントは、ゼロ磁場冷却でランダムに凍結され、磁場冷却で外部磁場方向に沿って凍結されます。磁化率の分岐は、磁気異方性に起因します。この特徴は、弱い強磁性を伴う反強磁性秩序の特徴かもしれません。ドメインの強磁性モーメントは、ゼロ磁場冷却ではランダムな方向に凍結しますが、磁場冷却では\（T _ {\ mathrm {N}} \）を横切って冷却すると、印加された磁場に沿って整列するように強制されます[36]。上で説明したように、それは私たちのシステムの\（T _ {\ mathrm {N}} \）以下の弱い強磁性と反強磁性の両方の特性で構成されています。弱い強磁性配向は、反強磁性秩序をわずかに破壊し、磁気異方性を誘発します。磁化率分岐は、反強磁性システムにおける弱い強磁性として理解することができます。これらの結果は、125K未満で観測された磁化率分岐が反強磁性システムの弱い強磁性の磁気特性であることを裏付けています。異なる外部磁場での異なる磁化率分裂は、外部磁場での反強磁性の異なる部分分極レベルに起因する可能性があります。

左上の挿入図：磁場冷却とゼロ磁場冷却の磁化率の差は、平均場理論に従います。抽出された飽和磁化率は、測定された磁化率カスプの傾向とよく一致します

平均場理論に従って、[37] \（T _ {\ mathrm {N}} \）は交換相互作用の強さ\（J_ {0} \）に関連しており、\（T _ {\ mathrm {N}} =\ frac {S（S + 1）} {3k _ {\ mathrm {B}} T} J_ {0} \）、ここで S はスピンモーメント、\（k _ {\ mathrm {B}} \）はボルツマン定数です。 \（J_ {0} \）は、\（T _ {\ mathrm {N}} \）=125 Kのシステムで\（4.28 \ times 10 ^ {22} \）ジュールになります。平均場理論は磁化は\（e ^ {\ frac {-J_ {0} S} {k _ {\ mathrm {B}} T}} \）の係数で熱エネルギーに関連していること。磁化率は次のように表すことができます\（\ chi =\ chi _ {\ mathrm {S}}（1-e ^ {\ frac {-J_ {0} S} {k _ {\ mathrm {B}} T}} ）\）、ここで\（\ chi _ {\ mathrm {S}} \）は飽和磁化率です。磁化率の分割\（\ chi _ {\ mathrm {FC}}-\ chi _ {\ mathrm {ZFC}} \）は、\（\ chi _ {\ mathrm {S}} e ^ {\ frac {-J_ {0} S} {k _ {\ mathrm {B}} T}} \）。 \（\ chi _ {\ mathrm {S}} \）は外部磁場に敏感です。図4の挿入図に示されているように、この方程式は、広範囲の温度と外部磁場での実験結果をうまく説明できます。抽出された\（\ chi _ {\ mathrm {S}} \）は、外部磁場の関数です。結果をさらに調べるために、磁場に依存する磁化率は\（T _ {\ mathrm {N}} \）未満の温度で実行され、ゼロ磁場でカスプを示します。ゼロ磁場でのこの磁化率カスプはトポロジカル物質で広く観察されており、ディラック点での自由に整列したスピン組織に由来すると推測されています[38]。角度分解光電子分光法（ARPES）は、フェルミ準位がSb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）のディラック点より下にあることを示しています[39]。観測されたカスプは、ディラック点のスピンテクスチャに由来するものであってはなりません。一方、ヒステリシスループの強制場は約50 Oeであり、カスプの半値全幅0.4 Tよりも2桁低く、ヒステリシスループが観測されたカスプの主な発生源であってはなりません。 。図4の挿入図に示すように、抽出された磁場依存の\（\ chi _ {\ mathrm {S}} \）は、測定された磁化率と同じ磁場傾向に従います。これは、広く観察されている磁化率カスプが、弱い強磁性の整列を伴う反強磁性秩序に起因している可能性があることを示しています。

逆磁場の関数としてのdHvA振動。実験結果は理論式とよく一致します

分析に続いて、磁化率分岐は、反強磁性を伴う弱い強磁性秩序の磁性に由来します。磁化率の分裂は、結晶磁気異方性に関連しています。ここで、結晶磁気異方性エネルギー\（\ Delta E =\ frac {M _ {\ mathrm {S}} H _ {\ mathrm {C}} V} {2} \）をさらに推定します。ここで、\（H _ {\ mathrm {C}} =50 \）Oe、\（M _ {\ mathrm {S}} =1.81 \ times 10 ^ {-11} \）J / Tおよび\（V =2.5 \ times 10 ^ {-9} \ ）システム内のm \（^ {3} \）、および\（\ Delta E \ sim 1.13 \ times 10 ^ {22} \）Joule [40]。磁気モーメントエネルギー\（g \ mu _ {\ mathrm {B}} B \）に続いて、結晶磁気異方性エネルギーは\（B> 0.61 \）Tでの磁気モーメントエネルギーよりも低くなると推定できます。これは、磁化率の分裂が0.7Tを超える外部磁場ではもはや観察されないという我々の観察と一致しています。

図5は、1 / B の関数としての磁化率を示しています。 そしてそれは周期的な振動を示しています。これは、高磁場での巡回電子の軌道運動に起因するドハース・ファンアルフェン効果（dHvA）振動として知られています[41]。振動磁化をLifshitz-Kosevich（LK）式[42]、\（\ Delta M \ propto -R \ sin [2 \ pi（\ frac {F} {B}-\ delta）に当てはめることにより、dHvA振動を分析します。 _ {p}）] \）。 R は、キャリア散乱率、ゼーマン効果、およびランダウレベルの広がりに関連しています[43]。振動は、位相因子\（\ delta _ {p} \）を含む正弦項で表されます。 \（\ delta _ {p} \）は、ベリーフェーズ（\（\ Phi _ {B} \））、\（\ delta _ {p} =\ frac {1} {2}-\ frac { \ Phi _ {B}} {2 \ pi} \）。フェルミポケットの寸法は、値\（\ delta _ {p} \）を特徴づけます。図5に示すように、理論式は実験結果と抽出された\（\ delta _ {p} =0.43 \）および\（F =29.8 \）Tとよく一致します。これは、理論的予測と観測されたdHvAは、トポロジカルな表面状態に由来します。オンサーガーの関係[44]、\（F =\ frac {\ hbar K_F ^ {2}} {2 \ pi} \）に従うと、\（K_ {F} =0.030 \）Å ^{−と推定できます。 1} ARPESから報告された値と一致しています。これらの結果は、dHvA振動がトポロジカルな表面状態に起因することを示唆しています。

結論

この研究では、NiドープSb \（_ {2} \）Te \（_ {3} \）トポロジカル絶縁体単結晶の磁気的挙動を研究しました。ネール温度以下では、強制電界の低いヒステリシスループが観察されました。磁化率は、外部磁場に依存しないネール温度でのキックを明らかにします。ゼロ磁場冷却プロセスと磁場冷却プロセスの磁化率は、ネール温度より上では一致しており、ネール温度より下では分岐しています。磁化率の分裂は、外部磁場が低いほど大きくなります。磁気モーメント異方性エネルギーが0.7Tの磁気モーメントエネルギーよりも低い場合、磁化率の分裂は観察されません。私たちの研究は、これらの磁化率特性が弱い強磁性を伴う反強磁性秩序に由来することを支持しています。抽出された飽和磁化率は、測定された磁化率カスプの傾向とよく一致します。これは、広く観察されている磁化率カスプが弱い強磁性に起因している可能性があることを示しています。 dHvA振動は、理論的予測と一致しています。これは、観測されたdHvA振動がトポロジカルな表面状態に由来することを裏付けています。

データと資料の可用性

現在の研究中に生成および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて対応する著者から入手できます。

略語

XPD：

X線回折

EDS：

エネルギー分散型X線分光法

ARPES：

角度分解光電子分光法

dHvA：

デハースファンアルフェン