半極性InxGa1-xN / GaN多重量子井戸を備えた紫外線GaNベースのフォトニック準結晶ナノピラミッド構造からの多色発光

背景

ワイドバンドギャップと独自の特性を備えたGaNベースの材料は、発光ダイオード（LED）[1,2,3]やレーザーダイオード（LD）[4、5]など、多くのオプトエレクトロニクスシステムやデバイスに適用されてきました。 GaNベースのLEDは、信号機、ディスプレイバックライト[6、7、8]、ソリッドステート照明[9、10]、バイオセンサー[11]、およびオプトジェネティクス[12]に適用されています。高度なGaNLEDの課題の1つは、マルチチップ白色LED、モノリシックLED、色変換白色LEDなどのリン光物質を含まない白色LEDを実現することです[13、14]。低転位、低内部電界、および高光抽出効率を備えたGaNベースのナノロッドLED [15、16]が可能な解決策となる可能性があります。粗い表面[17、18、19、20]、サファイアマイクロレンズ[21]、斜めメサ構造[22]、ナノピラミッド[23]、傾斜など、III族窒化物LEDの光抽出効率を高めるためにさまざまなアプローチが採用されています。屈折率材料[24]、自己組織化リソグラフィーパターニング[25]、コロイドベースのマイクロレンズアレイ[26、27]、およびフォトニック結晶[28、29、30、31]。フォトニック結晶は、準結晶または欠陥のある2次元（2D）格子構成で報告されており、LEDの光抽出効率の向上につながります[32、33、34、35]。フォトニック結晶構造は、並進対称で周期的です。周期構造は、フォトニックバンドギャップを示してガイドモードの伝播を抑制し、フォトニック結晶構造を使用してガイドモードを放射モードと結合します[36、37、38、39]。バンドエッジ効果に基づくフォトニック結晶レーザーには、高出力放射、シングルモード動作、コヒーレント発振など、いくつかの利点があります[40、41、42]。電子ビームリソグラフィーとレーザー干渉リソグラフィーは、フォトニック結晶構造を生成するために使用されてきました[43、44]。さらに、発光ユニットが分離されており、発光面が向かい合っているため、光を効果的に混合することができます。このように、ナノロッドは緑から赤への発光領域の発光効率を向上させるのに大きな利点があると考えられており、多くの努力が採用されています[45、46]。

ただし、ナノインプリントリソグラフィー（NIL）は、レーザー干渉や電子ビームリソグラフィーなどの他の形態のリソグラフィーと比較して、高レベルの解像度、低コスト、および高スループットを提供します[47、48、49]。この研究では、図1に示すように、GaNベースの2Dフォトニック準結晶（PQC）構造からの多色発光を実証しました。PQC構造はNILを使用して製造されました[41、42]。 PQCパターンの総面積は約4cm×4cm（2インチのサファイア基板）であり、12回対称であり[50、51]、格子定数は約750 nm、直径は300 nm、ナノピラーの深さは約1μmです。 PQC構造は、高さ430nmのGaNピラミッドと10ペアの半極性{10-11} In _{x の再成長により、完全なバンドギャップを形成しました。} Ga _{1- x} 図1に示すように、N / GaN（3 nm / 12 nm）多重量子井戸（MQW）ナノ構造。

半極性{10-11} GaNピラミッドと10ペアのIn _{x の再成長を伴うGaNベースのPQC構造の概略構造} Ga _{1- x} N / GaN（3 nm / 12 nm）MQW

室温のポンピング動作下で、デバイスは、低いしきい値のパワー密度と複数の色の発光を同時に備えたレーザー作用を示します。 GaN PQC構造からの単色レーザー作用を報告しました[41、42]。このPQCプラットフォームは、製造コストが低く、GaNベースの材料とマルチカラーシステムとの統合が優れているという利点があります。将来的には、再成長手順の最適化と高品質のフォトニック結晶キャビティを備えたマルチカラーGaNベースのレーザーが期待できます。

メソッド

サンプルの設計と作成

図2に、デバイス製造の概略手順を示します。製造手順には、GaNウェーハのエピタキシャル成長、PQCパターンのNIL、およびドライエッチングが含まれていました。 GaNベースの材料は、C面（0001）サファイア基板上の低圧有機金属化学蒸着反応器で成長しました。サファイア基板のきれいな表面を準備するために、基板を硫酸の燃焼溶液（リン酸=3：1）に浸し、ビーカーを一定温度に1時間加熱しました。超音波振動下で基板を脱イオン水で洗浄した。 GaN（厚さ1μm）は、最初に1160°Cで2インチのサファイア基板上に成長しました。 0.4μmのSiO ₂ 次に、マスクと0.2μmのポリマーマスクを蒸着しました。ポリマーフィルムが乾燥した後、高圧を加えることにより、2インチのPQC構造のパターン化された型をその上に置きました（図2.ステップ1）。基板は、ポリマーのガラス転移温度（ T ）よりも高く加熱されました。 _g ）。次に、基板と型を室温まで冷却して型を解放した。 PQCパターンはポリマー層で定義されました（図2、ステップ2）。次に、パターンをSiO ₂ に転送しました。 CHF ₃ を使用した反応性イオンエッチング（RIE）による層 / O ₂ 混合物（図、ステップ3）。 SiO ₂ レイヤーはハードマスクとして使用されました。次に、Cl ₂ と誘導結合プラズマRIEを使用して構造をエッチングしました。 / Ar混合物。 SiO ₂ のマスク エッチングプロセスの最後に層が除去されました（図2、ステップ4）。

GaNPQC構造製造プロセスの概略図。 GaNウェーハのエピタキシャル成長（ステップ1）、PQCパターンのNIL（ステップ2）、ドライエッチング（ステップ3および4）、および再成長後のピラミッドオンナノロッドMQW構造（ステップ5）を含む

再成長プロセスの前に、サンプルを多孔質SiO ₂ で不動態化しました。 ナノピラーの側壁に。ピラミッド型のGaN構造は、730°CでGaNナノピラーの上に再成長しました。高さ0.43μmのピラミッドには10ペアのIn _x が含まれていました Ga _1-x N / GaN（3 nm / 12 nm）量子井戸。青と緑の異なる波長の発光をサポートし、組成の比率はIn _x Ga _{1- x} N / GaNに依存するInNフラクションの変動。 _0.1 Ga _0.9 N / GaNMQWおよびIn _0.3 Ga _0.7 N / GaN MQWは、それぞれ460nmと520nmの発光波長に対応しました（図2、ステップ5）。図3aに示すように、ナノロッドのエッチング深さは約1μmでした。図3b、cは、多孔質SiO ₂ を使用したPQC構造のSEM画像を示しています。 レイヤーと半極性{10-11} In _x Ga _{1- x} N / GaNMQW。図3dは、半極{10-11} In _{x の倍率を示しています。} Ga _{1- x} 台形微細構造のファセットを備えたN / GaNMQW。半極性の{10-11}面は、表面の安定性と偏光効果の抑制により、LEDの量子効率に対する量子閉じ込めシュタルク効果の影響を減らすことができます[52、53、54、55]。

a PQC構造のタイル状のアングルビューSEM画像。 b 多孔質SiO ₂ を使用したPQC構造の断面SEM画像 。 c 再成長手順後のPQC構造の上面SEM画像。 d 半極{10-11} In _{x の倍率SEM画像} Ga _{1- x} 台形微細構造のファセットを備えたN / GaN MQW

ナノピラミッド構造のGaNベースのPQCの光学特性を研究するために、2つのGaN PQCサンプルを準備しました：A、In _0.1 Ga _0.9 N / GaN MQW、およびB、In _0.3 Ga _0.7 再成長製造を備えたN / GaNMQW。再成長ステップでは、温度がインジウム組成の比率を制御するための鍵となります。青の制御温度In _0.1 Ga _0.9 Nは760〜780°Cで、緑色のIn _0.3 の制御温度 Ga _0.7 Nは730〜740°Cです。

結果と考察

フォトニック準結晶構造からの光学モードを実証するために、サンプルAとBは、約50 mWの入射パワーで325nmの連続波（CW）He-Cdレーザーによって光学的に励起されました。デバイスからの発光は、マルチモードファイバーを介して15×対物レンズによって収集され、電荷結合デバイス検出器を備えた分光計に結合されました。図4aは、He-Cd 325 nmCWレーザーポンピングで測定されたPLスペクトルを示しています。黒い曲線のスペクトルは、図3aに表示されているGaNベースのPQC構造からの波長366nmの発光です。サンプルA（青い曲線）とB（緑の曲線）の両方に、In _x に起因する、それぞれ約460nmと520nmの波長に対応する強い発光ピークがありました。 Ga _1-x N / GaNMQWの構造。サンプルAとBのスペクトル線幅はそれぞれ40nmと60nmでした。図4aは、測定中のサンプルAおよびBのPQC構造の写真も示しています。図4bに示すように、サンプルAとBのPLのCIE座標は、それぞれ（0.19、0.38）と（0.15、0.07）でした。したがって、このハイブリッドプラットフォームには、マルチカラーLEDのいくつかの可能性があります。サンプルBのピークは、図4aのサンプルAのピークよりも広いことに注意してください。サンプルBからのわずかに広いスペクトルは、より高いインジウム組成によって生成された欠陥と転位の存在に起因していました[56,57,58]。

a GaNベースの材料（黒）、サンプルA（青）およびB（緑）のナノロッドからのPLスペクトル。 b それぞれ（0.19、0.38）と（0.15、0.07）のCIE座標に対応する測定中のサンプルAとBのPQC構造の写真

光共鳴モードがPQCバンドエッジモードであることを確認するために、有限要素法（FEM）[59、60]を使用して、12回対称のフォトニック準結晶格子のシミュレーションを実行しました。図5aに示すように、0、5°、10°、15°、20°、および25°に沿った入射角で計算されたPQCの透過スペクトルを図5bに示します。このPQC格子の対称性により、スペクトルは30°の入射角ごとに繰り返されます。スペクトルの高い透過率（青色）は、入射信号がバンド図領域であるPQC格子共鳴モードに結合していることを示しています。低透過率（黄色）の領域は、PQC構造のいくつかのフォトニックバンドギャップ（PBG）を示しています。高透過率と低透過率の比率は4次以上であり、PQCラティスがデバイスの伝搬モードを選択するために強力な効果を発揮することを示しています。観測されたレイジング動作は、図5bの高透過率と低透過率の領域の境界であるPQCバンド構造のバンドエッジ周辺で発生します。バンドエッジ付近の平坦な分散曲線は、光の群速度が低く、局在化が強いことを意味し、デバイスのレーザー作用につながります。これらのPBGは、In _{x の発光波長と一致していました。} Ga _{1- x} 対応する正規化周波数を持つN / GaNは、モードM ₁ としてラベル付けされたa / λ≈0.88、1.0、および1.25です。 、M ₂ 、およびM ₃ 。 PQCバンドエッジ共鳴とInGaN / GaN層からの発光との結合により、発光効率と特定の波長での光抽出がさらに改善されます。高周波M ₃ に結合されたGaNからのレイジング作用 以前のデモンストレーション[43、45]のように、十分な励起の下で達成できます。再成長したIn _0.1 の場合 Ga _0.9 NおよびIn _0.3 Ga _0.7 M ₂ に結合したN およびM ₁ 、発光の青と緑の光がブーストされます。したがって、PQC構造の光学モードとIn _{x の間の結合を活用します。} Ga _{1- x} N / GaN、効率的な多色LED、LDは、このようなハイブリッドプラットフォームで実現できます。フォトニック結晶格子のナノロッドの長さも、高品質のカラーエンハンスメントを生成するために重要です。本研究では、高品質な色彩増強を実現するために、フォトニック結晶ナノロッドの長さを有効波長の4倍以上である1000nmまでエッチングしました。将来、単一のPQCデバイスからの多色発光を実現するには、エピタキシャルプロセスに複数の再成長手順を追加する必要があります。

a PQC構造の対称性により、30°の入射角ごとにスペクトルが複製されます。 b 異なるバンドエッジ共鳴モードに対応するFEMによって計算された12回対称フォトニック準結晶格子の透過スペクトル

結論

要約すると、12回対称のGaNPQCナノピラーはNILテクノロジーを使用して製造されました。 In _{x からの高効率の青と緑の色の放出} Ga _{1- x} N / GaN MQWは、上部のIn _{x の再成長手順で達成されました。} Ga _{1- x} これらのファセット上で成長したN / GaN MQWは、In組成比：In _x Ga _{1- x} N / GaNに依存するInNフラクションの変動。発光ピークは、In _0.1 に起因する366、460、および520nmの波長付近で観察されました。 Ga _0.9 N / GaNMQWおよびIn _0.3 Ga _0.7 それぞれN / GaNMQW。これらの放出モードは、FEMシミュレーションによるGaNPQC構造のバンドエッジ共振モードに対応します。製造方法は、半極性{10-11} In _{x を製造するための低コスト技術であるという大きな可能性を示しました。} Ga _{1- x} 多色光源の製造に使用するN / GaNLED。将来的には、GaNベースのフォトニック準結晶レーザーを多色光源システムに統合できると考えています。

データと資料の可用性

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