マイクロピラーのInAs二重層量子ドットに基づく1.3μmの明るい単一光子源

背景

光ファイバベースの量子情報では、強く減衰するパルスレーザーに基づく従来の疑似SPSを置き換えるために、テレコム帯域の実際の単一光子源（SPS）が必要です。自己組織化された個々の量子ドット（QD）は、実際の単一光子を放出する可能性があるため、大きな関心を集めています[1,2,3,4]。分布ブラッグ反射鏡（DBR）キャビティを単一のQDに統合すると、指向性放射が強化されます。 DBRとして低温で成長した格子整合インジウムリッチ材料を使用して約1.55μmで発光するInP基板上に成長したInAsQDと比較して[5、6]、GaAs基板上に成長したInAs QDは、格子整合の容易な統合に有利です。高品質のGaAs / Al _0.9 Ga _0.1 DBRとして。テレコム帯域でInAs / GaAs QD SPSを実現するには、その発光波長を通常の波長から約0.9から1.3または1.55μmに延長し、密度を10 ⁷ に抑える必要があります。 –10 ⁸ cm ⁻² ミクロ地域で単一のQDを実現します。分子線エピタキシー（MBE）によって低密度InAs QDを製造するために、超低成長速度[3]、高成長温度[7,8,9]、堆積量の正確な制御[10]などの建設的なスキームが提案されています。 ] QDの分離、およびメサ/ホールパターン基板上での成長[11]またはマイクロピラーへのエッチング[12、13]によるQDの分離。それらの発光波長を延長するために、QDのひずみ工学[14]、変成構造[2]、ひずみ結合二重層QD（BQD）構造[15,16,17]などのいくつかの技術が開発されました。 GaAs基板上のBQD構造は、1.3μmを超える発光を実現するのに効果的です。高密度BQDは、室温で動作する約1.5μmのレーザーダイオードに適用されています[15、16]。結晶品質を低下させる可能性のある変成層の使用や活性層での超低成長速度を回避するため[2]、BQD構造はテレコム波長で低密度QDを成長させることも望まれます。 1.3μmで発光する低密度InAs / GaAs BQDは、以前の研究[18]で得られました。ファイバーベースのアプリケーションで1.3μmで単一光子の高いカウント率を達成するには[2、19]、単一量子ドットからの光子抽出効率を改善する必要があります。この手紙では、BQD構造の成長条件をさらに最適化し、マイクロピラー構造を製造することにより、1.3μmで発光する単一のInAs / GaAsBQDからの光子抽出を大幅に改善します。単一光子カウント率は、InGaAs単一光子カウントモジュールで62,000カウント/秒、または共焦点顕微鏡分光法セットアップの光子収集効率を考慮すると、最初の対物レンズで3.45Mカウント/秒に達しました。 InAs / GaAs BQDを使用して、通信波長での単一光子放射の高いカウント率を報告するのはこれが初めてです。 BQD層に隣接するn型δドープ層を導入して電子荷電励起子を生成することにより、発光強度をさらに高めることができます[13]。

メソッド

調査したサンプルは、半絶縁性（100）GaAs基板上で固体ソースMBE（VEECO Gen930システム）によって成長させました。サンプル構造は、厚さ300 nmのGaAsバッファ層、波長が一致した25.5ペアのAl _0.9 で構成されています。 Ga _0.1 （113.7 nm）/ GaAs（98.6 nm）ボトムDBRとして、1つのλ -厚いアンドープGaAsキャビティ、および8ペアのAl _0.9 Ga _0.1 同じ周期のAs / GaAs上部DBR。 GaAsキャビティの中央では、テレコム放射用の活性層、つまりInGaAsひずみ低減層を備えたBQD構造が、Stranski-Krastanov成長モードで470°Cで成長しました。これは、以前に使用した温度よりも低い温度でした。仕事。より多くの成長の詳細は参考文献に報告されています。 [18]。この作業では、特に、マイクロピラーアレイが、フォトリソグラフィーと塩素（Cl ₂ ）による誘導結合プラズマ（ICP）エッチングによって、DBRキャビティ結合BQDサンプル上に製造されます。 ）およびアルゴン（Ar）混合ガス。図2aの走査型電子顕微鏡（SEM）画像に示されているように、マイクロピラーの直径は約3 µm、高さは7.75 µmで、側壁は非常に滑らかです。サンプルは、極低温剤を含まないバスクライオスタットで冷却され、温度は4〜50 Kに微調整され、波長633nmのHe-Neレーザーで励起されました。対物レンズ（NA、0.65）を備えた共焦点顕微鏡のセットアップでは、レーザーを直径2 µmのスポットに集束させ、発光を効果的に分光器に収集します。これにより、微小領域をスキャンして単一のQD励起子スペクトル線を検索できます。マイクロフォトルミネッセンス（μPL）スペクトルは、分光器用の液体窒素冷却InGaAsリニアアレイ検出器を備えた長さ0.3mの焦点距離モノクロメーターによって検出されました。反射率の測定には、分光光度計（PerkinElmer 1050）を使用し、スキャンステップを2 nm、光スポットを3mm×3mmにしました。励起子の放射寿命を調査するために、時間相関単一光子計数（TCSPC）ボードとTi：Sapphireパルスレーザー（パルス幅、約100 fs、繰り返し周波数、80 MHz、波長、740 nm）を使用しました。時間分解μPL測定。 2次自己相関関数を測定するには g ^（2） （τ ）、QDスペクトル線発光はファイバー結合Hanbury-Brown and Twiss（HBT）セットアップ[20]に送信され、2つのInGaAsアバランシェ単一光子計数モジュール（IDQ 230、時間分解能、200 ps、暗計数率）によって検出されました。 、〜80カウント/秒、デッドタイム、30μs）および時間同時計数モジュール。

結果と考察

図1a、bは、それぞれ480°Cと470°Cで成長させたBQDのAFM画像を示しています。 480°Cのサンプルの場合、BQDの平均直径は61 nm、高さは約10nmです。 470°Cのサンプルの場合、平均直径は75 nm、高さは13 nmで、480°Cで成長したものよりも高く、大きくなっています。より低い温度は、QDサイズとアスペクト比の増加に貢献します[21]。光子収集効率を高めるために、BQDはλに埋め込まれました -厚いGaAsキャビティで、25.5個の下部DBRスタックと8個の上部DBRスタックの間に挟まれています。 BQDの成長温度を除いて、2つのサンプルですべて同じです。図1cに示すように、観察した2つのサンプルで最も明るいBQDは、PLスペクトルでかなり異なります。 PL強度は、より低い成長温度で大幅に強化されました。これは、BQD周辺のひずみ緩和と転位の減少に起因する可能性があります[21]。図1dは、下部DBRの測定された反射スペクトルを示しています。値は1310〜1380 nmの範囲で約99％であり、QD放射を反射する優れたミラーを示しています。

1×1μm ² a で成長したキャップのないBQDの原子間力顕微鏡（AFM）画像 480および b 470°C。 c 480°C（赤）で成長したDBRキャビティに埋め込まれたBQDのμPLスペクトル ）および470°C（黒 ）、4Kで測定。 d 室温で測定された下部DBRの反射スペクトル

図2は、マイクロピラーのSEM画像とそれに埋め込まれた典型的なBQDのμPLスペクトルを示しています。図2dは、温度の関数としてのμPLスペクトルを示しています。 BQDからの放射は、30 Kで最大強度に達し、空洞共鳴を示唆しています。図2cも参照してください。マイクロピラーキャビティの品質係数（Q）は約361と推定されます。Qが低いのは、GaAsとAl _0.9 の間の反射率オフセットが小さいためです。 Ga _0.1 テレコム波長の場合と同様に、ここでは、<1μmで放射するQDに結合された従来のDBRよりも少ないDBRペアが使用されました[12、22]。

a マイクロピラー構造のSEM画像（直径〜3μm）。 b 4Kでのマイクロピラー内の単一のBQDの典型的なPLスペクトル。 d マイクロピラーと c の典型的なBQDの温度依存μPLスペクトル 励起子パワー〜2μW、赤い線の下での励起子空洞離調の関数としてのその統合されたPL強度 ：ローレンツフィッティング

図3aに示すように、マイクロピラー内のInAs / GaAs BQDの励起パワーに依存するμPLスペクトルを、バンド上励起用の連続波（cw）He-Neレーザーを使用して調べました。これらは、1325.6 nmでの励起子線（X）と1327.1 nmでの荷電励起子線（X *）を示しています。これらの輝線の識別は、それらのさまざまな電力依存性によってサポートされています。図3bでは、1325.6 nmでのX線の積分PL強度は、低電力領域での励起電力への線形依存性を示し、高励起電力で飽和しました。実線は、両対数プロットのデータに線形フィットしています。 1327.1nmのX *線は、飽和していない励起電力依存性を示しています[23]。以下の調査はXラインで実行されました。

a 励起パワーに依存するμPLスペクトル（ T =4 K）マイクロピラーの典型的なBQD。 b 両対数スケールでの励起子パワーの関数としての励起子（X）と荷電励起子（X *）の統合PL強度。 色付きの線 ：実験データの線形フィッティング

時間分解PL測定を実行して、パーセルの増強を決定しました。 QDキャビティ共鳴および遠方離調でのBQDX線の自然放出減衰を図4aに示します。適合した放射寿命は、共振の場合は0.66 ns、離調の場合は1.25 nsであり、パーセルの強化係数1.9に相当します。 1325.6 nmでのX線の単一光子放射を確認するために、2次相関関数 g を測定しました。 ^（2） （τ ）cw引用および飽和パルス励起下でのHBTセットアップを使用。図4bは、遅延時間τの関数として測定されたX線の2次相関関数を示しています。 cw励起下。データは次の式で近似できます： g ^（2） （τ ）=1 − [1 − g ^（2） （0）] exp（− | τ | / T ）[24]。フィッティングの結果は g ² （0）=0.14、ゼロ時間遅延での多光子放出の強力な抑制を備えた単一光子エミッターを証明します。検出器で測定されたカウント率は、ポンプ出力の関数として図4cに示されています。これは、弱いポンプレジームで線形依存性を示し、強いポンプレジームで飽和状態になります。飽和状態では、カウントレートは2つのInGaAs単一光子検出器からの約62,000カウント/秒であり、2つの検出器のダークカウントも含まれます。最初のレンズで収集された対応する光子数を推定するために、1320 nmのcwレーザーを使用して、すべての光損失を較正します。顕微鏡の対物レンズ、ロングパスフィルター、ミラー、レンズなどの透過損失と、モノクロメーター、レンズ、ファイバー間のコネクターの効率は10.46dBでした。デッドタイムが30μsのInGaAs検出器の検出効率とダークカウント率は、それぞれ18％と約150カウント/秒です。 InGaAs単一光子検出器のカウント率と[1- g の係数で補正された光子カウント率に基づく ^（2） （0）] ^1/2 [25]、多光子放出の寄与を補償した後の正味の単一光子検出率を推定し、ダークカウント率は3.45×10 ⁶ です。 最初の対物レンズでの飽和ポンプパワーでのカウント/秒。マイクロピラー構造の光子抽出効率を評価するために、パルス励起下での測定も行った。図4d、eでは、 g の飽和ポンプパワーで、単一光子検出器で48,000 / sのカウントレートが観察されます。 ² （0）=0.19、80 MHzの繰り返し率のレーザー励起下で、多光子放出の寄与を補償し、検出セットアップの効率を考慮した後、3.3％の光子抽出効率が得られます。私たちの意見では、非共鳴励起プロセス[12、26]と、InGaAs検出器の低い検出効率と長いデッドタイムの​​ために、単一光子の観測されたカウント率は過小評価される可能性があります。

a （白い円の時間分解測定 ）およびオフ（黒の円 ）マイクロピラーのX線の共鳴。これにより、 F のパーセル係数が明らかになります。 _p =1.9。 b 、 d 2次相関関数 g ^（2） （τ ）飽和ポンプパワーでのcw励起および80MHzパルスレーザー励起下のXラインの場合。 c 、 e それぞれcwおよびパルス励起下での1325.6nmでの励起子ピークのポンプパワー依存PL強度。 黒丸 c で および e InGaAs検出器で記録されたカウント率を示します

結論

結論として、マイクロピラーAl _0.9 で単一の歪み結合二重層InAs / GaAs QDを使用することにより、1325.6nmの明るい単一光子源を提示しました。 Ga _0.1 As / GaAsDBRキャビティ。単一光子放射は、QD成長温度を最適化し、マイクロピラー構造を製造することによって実際に強化されました。検出された単一光子レートは62,000カウント/秒に達します。これは、最初の対物レンズでの3.45MHzの単一光子放射レートに対応します。光子抽出効率は約3.3％と推定され、Q〜300のマイクロピラーキャビティがあります。 InGaAs単一光子計数モジュールを使用した2次自己相関測定により、 g が得られました。 ^（2） （0）=0.14、高いカウント率でも単一光子放射を示します。単一のInAs / GaAs二重層QDを使用して、テレコム帯域でこれほど高い単一光子放射率を報告するのはこれが初めてです。

略語

AFM：

原子間力顕微鏡

BQD：

二分子膜QD

cw：

連続波

DBR：

分布ブラッグ反射鏡

HBT：

ハンブリーブラウンとツイス

ICP：

誘導結合プラズマ

MBE：

分子線エピタキシー

QD：

量子ドット

SEM：

走査型電子顕微鏡

SPS：

単一光子源

TCSPC：

時間相関単一光子カウント

μPL：

マイクロフォトルミネッセンス