InAs二重層量子ドットを用いたマイクロピラーキャビティ内蔵1.3 μm高性能単一光子源

概要

分布ブラッグ反射鏡（DBR）を備えたマイクロピラー（直径約3 μm）キャビティと結合したInAs/GaAs二重層量子ドットから、光ファイバベース量子通信に適した1.3 μm波長での顕著な高カウントレート単一光子放出が観測され、光子抽出効率3.3%を達成しました。キャビティモードとパーセル増強がマイクロフォトルミネッセンススペクトルで明確に観察されました。ハンバリーブラウン・ツイストセットアップの検出端では、2つのアバランシェ単一光子計数モジュールが総カウントレート約62,000/sを記録；時間相関計数測定で単一光子放出を実証し、多光子放出確率g²(0)はわずか0.14でした。

背景

光ファイバベース量子情報には、従来の強度減衰パルスレーザーベース疑似単一光子源に代わる、通信帯域での真の単一光子源（SPS）が必要です。自己組織化個別量子ドット（QD）は真の単一光子放出ポテンシャルを持ち、大きな関心を集めています。DBRキャビティを単一QDと統合することで指向性放出が強化されます。InP基板上InAs QD（約1.55 μm発光）が格子整合Inリッチ材料を低温成長DBRとして用いるのに対し、GaAs基板上InAs QDは格子整合高品質GaAs/Al₀.₉Ga₀.₁As DBRの容易な統合で有利です。InAs/GaAs QD SPSを通信帯で実現するには、発光波長を通常の約0.9 μmから1.3または1.55 μmへ延伸し、密度を10⁷-10⁸ cm⁻²に保ってマイクロ領域内単一QDを実現する必要があります。分子ビームエピタキシー（MBE）で低密度InAs QDを製造するため、超低成長速度、高成長温度、QD堆積量精密制御、メサ/ホールパターン基板上成長やマイクロピラーへのエッチングによるQD分離などが提案されてきました。発光波長延伸には、QD歪みエンジニアリング、変態構造、歪み結合二重層QD（BQD）構造などが開発されました。GaAs基板上BQD構造は1.3 μm以上発光達成に効果的。高密度BQDは室温動作約1.5 μmレーザーダイオードに応用されています。活性層で変態層と超低成長速度を回避できるため（結晶品質劣化懸念）、BQD構造は通信波長低密度QD成長にも望ましいです。低密度InAs/GaAs BQD（1.3 μm発光）は先行研究で得られています。ファイバベース応用向け1.3 μm高カウントレート単一光子実現には、単一QDからの光子抽出効率向上が必要です。本レターでは、BQD構造成長条件をさらに最適化しマイクロピラー構造を製造することで、1.3 μm発光単一InAs/GaAs BQDからの光子抽出を大幅に改善しました。単一光子カウントレートはInGaAs単一光子計数モジュールで62,000 counts/s、コンフォーカル顕微鏡分光セットアップの光子収集効率を考慮すると第1対物レンズで3.45 M counts/sに達しました。InAs/GaAs二重層QDを用いた通信帯域でのこれほど高い単一光子放出レート報告は初めてです。放出強度は、BQD層隣接にn型δドープ層導入で電子帯電励起子生成によりさらに増強可能です。

実験方法

調査サンプルは固体光源MBE（VEECO Gen930システム）で半絶縁(100)GaAs基板上に成長。サンプル構造は順に、300 nm厚GaAsバッファ層、25.5対波長整合Al₀.₉Ga₀.₁As（113.7 nm）/GaAs（98.6 nm）ボトムDBR、1λ厚非ドープGaAsキャビティ、同周期8対Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAsトップDBR。GaAsキャビティ中央に、通信帯発光用アクティブ層であるInGaAs歪み緩和層付きBQD構造を、470℃でStranski-Krastanov成長モードで成長（先行研究より低温）。詳細は[18]参照。本研究では、DBRキャビティ結合BQDサンプル上に、フォトリソグラフィと塩素（Cl₂）アルゴン（Ar）混合ガスによる誘導結合プラズマ（ICP）エッチングでマイクロピラーアレイを作製。Fig. 2aのSEM像示す通り、マイクロピラーは直径約3 μm、高さ7.75 μm、極めて滑らかな側壁を持ちます。サンプルをクライオジェンフリー浴槽クライオスタットで冷却、温度を4-50 Kで微調整、633 nm波長He-Neレーザーで励起。コンフォーカル顕微鏡セットアップ（対物レンズNA 0.65）でレーザーを2 μm径スポットに集光し、ルミネッセンスを効率的に分光器へ収集、マイクロ領域走査で単一QD励起子スペクトル線を探索。マイクロフォトルミネッセンス（μPL）スペクトルは、液体窒素冷却InGaAsリニアアレイ検出器搭載0.3 m焦点距離単色計で検出。反射率測定には分光光度計（PerkinElmer 1050）を用い、2 nmステップ、3 mm×3 mm光スポットで走査。励起子放射寿命調査には、時間相関単一光子計数（TCSPC）ボードとTi:Sapphireパルスレーザー（パルス幅約100 fs、繰り返し周波数80 MHz、波長740 nm）を用いて時間分解μPL測定を実施。二次自己相関関数g⁽²⁾(τ)測定では、QDスペクトル線ルミネッセンスをファイバー結合ハンバリーブラウン・ツイスト（HBT）セットアップに送り、2つのInGaAsアバランシェ単一光子計数モジュール（IDQ 230；時間分解能200 ps；ダークカウントレート約80 counts/s；デッドタイム30 μs）と時間相関計数モジュールで検出。

結果と考察

Figure 1a, bに480℃と470℃成長BQDのAFM像を示します。480℃サンプルではBQD平均直径61 nm、高さ約10 nm。470℃サンプルでは平均直径75 nm、高さ13 nmで、480℃より大きく高くなります。低温はQDサイズとアスペクト比増大に寄与。光子収集効率向上のため、BQDをλ厚GaAsキャビティに埋め込み、25.5対下部と8対上部DBRスタックでサンドイッチ。両サンプルで全て同一、BQD成長温度のみ異なります。Fig. 1cで観測された最も明るいBQDのPLスペクトルは2サンプルで大きく異なります。低成長温度でPL強度が大幅に向上し、これはBQD周囲の歪み緩和と転位減少に起因すると考えられます。Figure 1dにボトムDBR測定反射率スペクトルを示し、1310-1380 nm範囲で約99%の値を示し、QD発光を反射する良好なミラーであることを実証。

未キャップBQDの1×1 μm² AFM像：a 480℃、b 470℃成長。c DBRキャビティ埋め込みBQDのμPLスペクトル：480℃（赤）、470℃（黒）、4 K測定。d ボトムDBR反射率スペクトル、室温測定

Figure 2にマイクロピラーSEM像と典型的BQDのμPLスペクトルを示します。Figure 2dに温度依存μPLスペクトル。BQD発光は30 Kで最大強度に達し、キャビティ共鳴を示唆（Fig. 2cも参照）。マイクロピラーキャビティの品質因子（Q）は約361と推定。低Qは通信波長でのGaAsとAl₀.₉Ga₀.₁Asの小さな反射率オフセットと、<1 μm発光QD結合従来DBRより少ないDBR対数使用に起因。

a マイクロピラー構造SEM像（直径約3 μm）。b マイクロピラー内単一BQD典型PLスペクトル（4 K）。d マイクロピラー内典型BQDの温度依存μPLスペクトルとc 励起子-キャビティデチューニング下での積分PL強度（励起パワー約2 μW）、赤線：ローレンツフィッティング

マイクロピラー内InAs/GaAs BQDの励起パワー依存μPLスペクトルを連続波（cw）He-Neレーザーでバンド上励起し調査（Fig. 3a）。励起子線（X）1325.6 nmと帯電励起子線（X*）1327.1 nmを観察。これら発光線同定は様々なパワー依存性で支持されます。Fig. 3bで、1325.6 nm X線積分PL強度が低パワー領域で励起パワーに線形依存し、高パワーで飽和。実線は二重対数プロットデータへの線形フィット。1327.1 nm X*線は非飽和励起パワー依存性を示します。以降の調査はX線で実施。

a マイクロピラー内典型BQDの励起パワー依存μPLスペクトル（T=4 K）。b 励起子（X）と帯電励起子（X*）の積分PL強度vs励起パワー（log-logスケール）。色付き線：実験データへの線形フィット

パーセル増強決定のため時間分解PL測定を実施。BQD X線のQD-キャビティ共鳴時と大きくデチューニング時の自発放出減衰をFig. 4aに示す。フィッティング放射寿命は共鳴時0.66 ns、大きくデチューニング時1.25 nsで、パーセル増強因子1.9に対応。X線1325.6 nmの単一光子放出確認のため、cw励起と飽和パルス励起でHBTセットアップを用い二次相関関数g⁽²⁾(τ)を測定。Figure 4bにcw励起下でのX線二次相関関数を遅延時間τの関数として示す。データはg⁽²⁾(τ)=1-[1-g⁽²⁾(0)]exp(-|τ|/T)でフィット可能。フィッティング結果g²(0)=0.14で、ゼロ時間遅延での多光子放出強い抑制を伴う単一光子エミッターであることを証明。検出器でのカウントレートをFig. 4cにポンプパワー関数として示す。弱ポンプ領域で線形依存、強ポンプ領域で飽和。飽和時、2つのInGaAs単一光子検出器で約62,000 counts/s（2検出器のダークカウント含む）。第1レンズでの対応光子数を導出するため、1320 nm cwレーザーで全光学損失を校正。顕微鏡対物レンズ、ロングパスフィルター、ミラー、レンズ、単色計、レンズ、ファイバー間コネクタを含む伝送損失は10.46 dB。デッドタイム30 μsのInGaAs検出器の検出効率とダークカウントレートはそれぞれ18%と約150 counts/s。検出器カウントレートと[1-g²(0)]¹ᐟ²補正因子[25]に基づき、多光子放出寄与とダークカウント補正後の正味単一光子検出レートは、飽和ポンプパワーで第1対物レンズにて3.45×10⁶ counts/sと推定。マイクロピラー構造の光子抽出効率評価のためパルス励起下測定も実施。Fig. 4d, eで、80 MHz繰り返しレーザー励起下、飽和ポンプパワーで単一光子検出器上48,000/sカウントレート、g²(0)=0.19を観測。多光子放出寄与補正と検出セットアップ効率考慮後、光子抽出効率3.3%と推定。非共鳴励起プロセスとInGaAs検出器の低検出効率・長デッドタイムにより、観測単一光子カウントレートは過小評価されている可能性があると考えます。

a X線の共鳴上（白丸）とオフ（黒丸）での時間分解測定、パーセル因子F_p=1.9を示す。b、d cw励起と80 MHzパルスレーザー励起飽和ポンプパワーでのX線二次相関関数g⁽²⁾(τ)。c、e cwとパルス励起下での1325.6 nm励起子ピークのポンプパワー依存PL強度。cとeの黒丸はInGaAs検出器記録カウントレート

結論

結論として、マイクロピラーAl₀.₉Ga₀.₁As/GaAs DBRキャビティ内単一歪み結合二重層InAs/GaAs QDを用いた1325.6 nm明るい単一光子源を提示しました。QD成長温度最適化とマイクロピラー構造製造により単一光子放出が真に強化されました。検出単一光子レートは62,000 counts/sに達し、第1対物レンズでの単一光子放出レート3.45 MHzに対応。光子抽出効率はQ約300マイクロピラーキャビティで約3.3%と推定。InGaAs単一光子計数モジュールでの二次自己相関測定でg⁽²⁾(0)=0.14を得、高カウントレートでも単一光子放出を実証。InAs/GaAs二重層QD単体を用いた通信帯域でのこれほど高い単一光子放出レート報告は初めてです。

略語

AFM:

原子間力顕微鏡

BQD:

二重層QD

cw:

連続波

DBRs:

分布ブラッグ反射鏡

HBT:

ハンバリーブラウン・ツイスト

ICP:

誘導結合プラズマ

MBE:

分子ビームエピタキシー

QDs:

量子ドット

SEM:

走査型電子顕微鏡

SPSs:

単一光子源

TCSPC:

時間相関単一光子計数

μPL:

マイクロフォトルミネッセンス