集束した方位偏光ビームによって照射されたシリコンナノスフェアの磁気双極子共鳴における金属基板誘起線幅圧縮

背景

可視から近赤外のスペクトル範囲で明確な三重共鳴をサポートする、屈折率と直径が100〜250 nmの大きな誘電体ナノ粒子は、有望なビルディングブロックと見なされているため、近年多くの研究の焦点となっています。光周波数で動作するメタマテリアル[1–7]。磁気双極子（MD）と電気双極子（ED）の共存、およびそのようなナノ粒子におけるそれらのコヒーレント相互作用は、特定の波長（たとえば、最初の波長と2番目のカーカーの条件）[8–12]。さらに、電気多重極モードと磁気多重極モードの間の干渉により、さまざまな方向への異常な方向性散乱が発生する可能性があります[13–15]。

大きな屈折率を持つ誘電体ナノ粒子で励起された電気的および磁気的共鳴は、さまざまな方法を使用して操作できます[16–31]。この独自の機能により、単一のナノ粒子およびそのようなナノ粒子で構成されるメタマテリアルの線形および非線形光学特性を変更する機会が得られます。たとえば、ナノ粒子で励起された電気的および磁気的共鳴は、そのサイズや形状を変更することで簡単に変更できます[16–25]。さらに、ナノ粒子を支持するために使用される基板は、ナノ粒子の光学的応答を操作するためにも使用できることが示されている。特に、誘電体ナノ粒子が金属基板上に配置される粒子-膜ハイブリッドシステムは、誘電体ナノ粒子の多極モードとそれらの鏡像との間のコヒーレント相互作用に起因する新しい共鳴モードの形成により大きな関心を集めている。金属基板[26–32]。直線偏光の励起下で、Siナノスフェア（NS）のEDとAu膜によって誘発されるその鏡像の干渉により、SiNSとAuの間の接触点に位置するMDが形成されます。磁場が大幅に増強されるフィルム[26–29]。斜め入射の場合、Si NSの鏡像誘起MDの線幅は、入射ビームの偏光を変化させることによって制御できます[30]。

基板とは別に、円筒形のベクトルビームなどの構造化光は、誘電体ナノ粒子の光学応答を操作するための強力なツールとして機能します[33–42]。たとえば、放射状偏光または方位角偏光（AP）ビームを使用したナノ粒子のEDまたはMD共鳴の選択的励起が研究されています[35–42]。ナノ粒子がAPビームの焦点に配置されると、ナノ粒子の磁気モードのみが励起され、ビーム軸に沿った電界がゼロであるため、すべての電気モードが抑制されます[38–42]。このため、誘電体ナノ粒子の磁気共鳴を選択的に励起することができ、4 πを使用して磁気タイプの理想的なアナポールモードをアクティブにすることもできます。 -2つのAPビームによる照明[42]。さらに、集束APビームによって励起された誘電体ナノ粒子のMDモードは、MD遷移を調整するための完璧なプラットフォームを提供します[43、44]。

これまでのところ、集束APビームを使用して照射されたSi NSの散乱特性に関する研究は、空中に浮遊するか、SiO ₂ に配置されています。 基質[38–42]。このようなSiNSのMD共鳴の線幅は、狭い線幅または大きな品質係数を持つMD共鳴が非常に望ましい実際のアプリケーションではまだ満たされていません。たとえば、MD共鳴の品質係数のわずかな増加は、フェムト秒レーザーパルスでSiナノ粒子を照らし、Siナノ粒子の2光子および3光子による吸収を大幅に向上させる可能性があります[45]。ここでは、金属基板上に配置され、集束されたAPビームによって照射されたSiNSの散乱特性を調査します。 APビームとSiNSの回転対称性により、SiNSの磁気多重極のみが励起されます。金属基板によって誘発されたMDとその画像は位相がずれており、それらのコヒーレント相互作用は、空気中に浮遊しているSi NSの共鳴と比較して、MD共鳴の劇的な狭まり（〜20 nm）につながることがわかります。 （〜53 nm）。したがって、MD共振の品質係数は、〜14.62から〜37.25まで〜2.5倍に向上します。金属基板と集束APビームの組み合わせを使用してSiNSで達成される鋭いMD共鳴は、センサーやカラーディスプレイなどのナノスケールフォトニックデバイスでの潜在的なアプリケーションを見つける可能性があります。

数値メソッド

この研究で研究されたSiNSの散乱スペクトルは、有限差分時間領域（FDTD）法を使用して計算されました[46]。数値計算では、焦点面でのAPビームの電界は、最初に k によって計算されました。 -空間ビームプロファイルの定義[47]で、FDTDシミュレーションに使用されます。 SiNSの半径は R に固定されました =100 nmであり、「結果と考察」および「面外MDの画像理論」セクションで完全電気導体（PEC）として、「実用的なアプリケーション」セクションでAuとして金属基板が選択されました。 SiとAuの光学定数は、それぞれPalikとGhosh [48]およびJohnsonとChristy [49]から取得されました。 Si NSの周囲の媒体は、屈折率が n の空気であると想定されました。 =1.0。照射領域ではメッシュサイズ3nmを使用し、境界には完全一致層を使用して有限シミュレーション領域を終了しました。

結果と考察

図1aに、焦点面に集束したAPビームに対して計算された電界分布を示します。 APビームは、焦点（または軸に沿って）で電場がゼロの回転対称性を持っていることに注意してください。 APビームの電界は、MD共振でのSiNSの電界とよく一致します。図1b、dに、空気中に浮遊しているSiNSとPEC基板上に配置されたSiNSについて計算された散乱スペクトルをそれぞれ示します。どちらの場合も、MDと磁気四重極（MQ）共鳴のみが励起され、すべての電気共鳴が抑制されることは注目に値します。これは、以前の調査結果と一致しています[38–42]。この振る舞いは、密集したAPビームの多重極理論を使用することで明確に説明できます[42、50]。図1b、dに示す散乱スペクトルを比較すると、PEC基板の導入により、MD共鳴が劇的に狭くなることがわかります（〜53から〜20 nm）。その結果、MDレゾナンスの品質係数は〜2.5倍（〜14.62から〜37.25）向上します。

a 焦点での集束APビームの電界分布。 b 空気中に浮遊しているSiNSの散乱スペクトル。 MD共鳴の線幅は53nmです。 c R を備えたSiNS =金属基板上に配置された100nm。 d PEC基板上に配置されたSiNSの散乱スペクトル

金属基板によって誘発される散乱スペクトルの変更について深い洞察を得るために、Si NSの全散乱をデカルト座標のさまざまな磁気モードの寄与に分解しました[16、25]。入射光によって引き起こされる偏光は P です。 =ε ₀ （ε _p − ε _d ） E 、ここでε ₀ 、ε _p 、およびε _d は、それぞれ真空誘電率、Si NSの比誘電率、および周囲の媒体の比誘電率であり、 E SiNS内の総電界です。入射光の時間依存性はexp（− i ω t ）ωを使用 角周波数。多重極は、原点がSi NSの中心にあるデカルト座標で定義され、多重極モーメントは、SiNSの体積全体にわたる誘導分極電流の積分によって取得できます。したがって、SiNSのMDモーメントとMQテンソルは次のように記述されます。

ここで、 V はSiNSの体積であり、 r ^' SiNS内のボリューム要素の半径ベクトルです。

MDとMQの散乱断面積は次のように表すことができます[25]：

ここでμ ₀ は真空透磁率であり、インデックスα 、β = x 、 y 、 z 。

図2では、PEC基板を使用しない場合と使用した場合のSiNSに対して実行された多重極分解を比較しています。どちらの場合も、全散乱はMDモードとMQモードからの寄与のみで構成されていることがわかります。また、線幅の狭まりはMD共振にのみ現れることがわかります。図2c、dに、MD共鳴で2つのSiNSについて計算された電場と磁場の分布を示します。 + z に向けられたSiNSで励起されたMDに注意してください。 どちらの場合も方向。さらに、PEC基板の存在下でSiNSの電場と磁場に有意な増強が観察されます。

R によるSiNSの全散乱の多重極分解 =空気中に浮遊する100nm（ a ）、PEC基板上に配置（ b ）、および集束APビームによって照らされます。 MD共鳴で計算された対応する電界および磁界分布[ a で775nm b で745nm ]は c で表示されます および d 、それぞれ

面外MDの画像理論

MD線幅の狭まりは、画像理論とグリーン関数に基づくアプローチを使用することで理解できます[27、30]。 r の位置にあるMDを検討します。 ₀ =[ x ₀ 、 y ₀ 、 z ₀ ]および x 内の空気とPEC基板間のインターフェース − y z の平面 =0。磁気モーメントは次の式で与えられます：

ここで、\（{\ widehat \ alpha _ {m}} =\ frac {{{\ alpha _ {h}}}} {{1-{\ alpha _ {h}} {G_ {M}}}} \） z によって決定される分極率です PEC基板の二項グリーン関数のコンポーネント\（{G_ {M}} =\ frac {{2i {k_ {0}} {z_ {0}}-1}} {{16 \ pi z_ {0} ^ {3}}} \）[30]であり、Si NSの分極率は\（{\ alpha _ {h}} =6i \ pi {b_ {1}} / k_ {0} ^ {3} \）です。 、 b ₁ および k ₀ はそれぞれ三重係数と真空波数です。

MDの中心の磁場は次の式で与えられます： H ₀ =[0,0、cos（ k ₀ z ₀ ）]。

MDの消滅断面積は[27]と書くことができます：

ここで P _in は入射光のパワーを示します。

APビームとSiNSの回転対称性により、MDは+ z 方向はSiNSで励起されます。一方、- z に向けられた鏡像 方向は、図3aに概略的に示されているように、PEC基板によって誘導されます。この場合、鏡像では変位電流が反転しており、MDとその鏡像の位相がずれていることを意味します。したがって、これら2つの逆位相MDのコヒーレント相互作用により、放射損失が劇的に減少し、SiNSの散乱スペクトルのMD共鳴が狭くなります[30]。図3bでは、PEC基板を使用した場合と使用しない場合の、ダイアディックグリーン関数法を使用して計算されたMD共鳴を比較しています。線幅の狭まりに加えて、PEC基板上に配置されたSi NSでは、共鳴波長の青方偏移と散乱強度の増加（約3.0倍）も観察されます。図3bに示されている理論的予測は、図1dに示されている数値結果とよく一致しています。したがって、APビームで照射された金属基板上に配置されたSi NSの磁気双極子共鳴における線幅の圧縮は、画像理論とグリーン関数に基づくアプローチによって完全に説明できます。

a z を概略的に示しています SiNSで励起されたMDの成分と金属基板によって誘発された鏡像とそれらの位相関係。 b R を使用してSiNSに対して計算された正規化された散乱スペクトル =100 nmを空気中に浮遊させ、ダイアディックグリーン関数法を使用してPEC基板上に配置

実用的なアプリケーション

上記の研究では、金属基板とAPビームの組み合わせを使用することにより、SiNSの散乱スペクトルに鋭いMD共鳴を生成できることが理論的および数値的に実証されています。いくつかの例として、以下の数値シミュレーションで、ナノスケールセンシングおよびカラーディスプレイにおける鋭いMD共鳴の可能なアプリケーションを示します。実際のアプリケーションでは、金属基板は、以前の研究[28]で使用された厚さ50nmのAu膜として選択されます。磁気双極子共鳴の線幅圧縮の物理的メカニズムは、磁気双極子と金属基板によって引き起こされるその鏡像とのコヒーレント相互作用です。したがって、基板の材質は金属である必要がありますが、Au膜に限定されません。

センサー

以前に、Si NSダイマーに基づく強度シフトセンサーは、プラズモンナノ粒子/ナノ構造に基づく波長シフトセンサーよりもはるかに高い感度を持っていることが実証されています[51]。さらに、金属基板上に配置され、直線偏光によって励起されたSi NSの感度も、以前の研究[28]で実験的に研究されました。私たちの場合、以下に示すように、狭い線幅の鋭いMD共鳴によって支配される散乱スペクトルは、センシングアプリケーションに非常に適しています。鋭いMD共鳴は、Si NSのMDとその鏡像によって生成されるため、SiNSの周囲の環境に敏感であると予想されます。周囲の環境が変化すると、MD共鳴が変化します。 MD共鳴の感度を調べるために、図4aに示すように、周囲環境の屈折率の増加に伴うSiNSの散乱スペクトルの変化を計算しました。 Si NSの周囲環境のわずかな変化は、MD共鳴の有意な広がりと明らかな赤方偏移をもたらすことがわかります。これは、図4bではっきりと見ることができます。ここで提案する屈折率センサーは周囲環境の屈折率変化を検出するため、合成過程で誘導されるナノ粒子表面の配位子はセンサーの検出機能に影響を与えません。この機能は、SiNSに付着した小さな試料を検知するのに非常に役立ちます。

a 周囲の媒体の屈折率の増加に伴う、厚さ50nmのAu基板上に配置されたSiNSの散乱スペクトルの変化。 b MD共鳴の線幅（上部）とピーク波長（下部）の周囲の媒体の屈折率への依存性

カラーディスプレイ

最近、損失のあるプラズモンナノ粒子/ナノ構造の代わりに、三重共鳴をサポートする大きな屈折率の誘電体ナノ粒子を使用することで、色の制御を実現できることが実証されました[52–55]。ただし、Si NSのEDおよびMD共鳴は、明視野照明と暗視野照明の両方で同時に励起され、広帯域散乱光につながります[52]。最近の研究では、エバネッセント波を使用してSiナノ粒子の散乱スペクトルのEDまたはMD共鳴を選択的に励起することにより、高い空間分解能と良好な色度を備えたカラーチューニングディスプレイを実現するための新しい戦略を提案しました[55]。同様に、この研究で見られる鋭いMD共鳴は、線幅が狭く、散乱強度が高いため、カラー表示に役立つと期待されます。シャープなMDレゾナンスをカラーディスプレイに使用すると、色度の大幅な向上が期待できます。さらに、強化された散乱強度によりカラー表示に小さなピクセルを使用できるため、高い空間分解能を実現できます。図5aに、SiNSの半径を変えるだけで簡単に実現できるカラーチューニングを示します。いずれの場合も、線幅の狭いMD共振が得られることがわかります。図5bに、半径の異なるすべてのSiNSについて計算されたカラーインデックスを示します。カラーインデックスがRGB三角形の周りに分布していることがわかります。これは、Auフィルム上に配置されたSiNSによって生成された構造色の良好な色度を意味します。カラーディスプレイの実用化には、単一のSiナノ粒子の代わりにSiナノ粒子のアレイを使用する必要があります。この場合、隣接するナノ粒子間の結合が無視できる限り、単一のSiナノ粒子の線幅は狭いままです。以前の研究[56]によると、アレイ内のSiナノ粒子間の結合は、隣接するナノ粒子間の分離が実際の製造で容易に満たされる400nmよりも大きい場合は無視できます。

a 厚さ50nmのAu膜上に配置されたさまざまな半径のSiNSについて計算された正規化された散乱スペクトル。 b a に示されている散乱スペクトルから導出されたカラーインデックス

結論

要約すると、金属基板上に配置する際に、集束APビームを使用して照射されるSiNSのMD共鳴の劇的な狭まりを理論的および数値的に調査しました。 APビームとSiNSの回転対称性により、磁性タイプの多重極のみが励起されます。金属基板によって引き起こされるMDとその鏡像の干渉が、線幅を〜53から〜20nmに劇的に狭める原因であることがわかります。数値シミュレーションにより、Si NSの散乱スペクトルの鋭いMD共鳴が、高感度のナノスケールセンシングと、色度と空間分解能が向上したカラーディスプレイに応用できる可能性があることが示されています。

略語

AP：

方位角偏光

Au：

ゴールド

ED：

電気双極子

FDTD：

有限差分時間領域

MD：

磁気双極子

MQ：

磁気四重極

NS：

ナノスフィア

PEC：

完全電気導体

Si：

シリコン