高感度バイオセンシングのためのブロッホ表面波の2次元ホールアレイ格子結合ベースの励起

背景

特別に設計されたフォトニックデバイスは、さまざまな医学研究や環境モニタリングアプリケーション、特に高度に希釈された溶液中の微量分子の光学的検出のために、さまざまな化学種や生物種をリアルタイムでラベルなしで選択的に検出できる可能性を示しています[1 、2、3]。表面プラズモンポラリトン（SPP）[4,5,6]、マイクロキャビティ[8.1％）半透明でカラフルな有機太陽電池などの光学表面モード共鳴指数。 Adv Funct Mater 28（7）：1703398 "href =" / articles / 10.1186 / s11671-019-3159-8＃ref-CR7 "id =" ref-link-section-d213170396e647 "> 7]、ガイドモード共振[ 8、9]、およびブロッホ表面波（BSW）[10、11、12、13]を利用して、特定の生体分子濃度を反映する光学パラメータの一般的に小さな変調を区別できます[14、15]。

最も一般的な表面波共鳴ベースのセンシング技術は、表面プラズモン共鳴（SPR）法[4、16]であり、入射光によって金属/誘電体界面に沿って表面プラズモンポラリトンを励起することによって機能します。残念ながら、SPRは横磁気光によってのみ励起でき、金属部品では強い分散を伴う吸収が避​​けられません。 SPRバイオセンサーの感度は、一般に屈折率単位（nm・RIU ^-1 ）あたり数百ナノメートルのオーダーです。 ）[17、18]。

BSWは、SPPの有望な代替手段です。低光損失の全誘電体構造に基づくBSW技術は、他の表面波よりも感度が高く、電界増強を調整可能であり、さまざまな化学的表面改質方法や光検出メカニズムと組み合わせることができます[19、20、21]。多くの研究者は、実験的および理論的に、SPPセンサーに対するBSWセンサーの優位性を実証しています[22、23]。 Kretschmann構成での1D-BSWセンサーの波長感度は、数千nm・RIU ^-1 です。 [24、25]。最近の研究者[26]は、 p に対して約650nm / RIUの感度でRIセンシング用のファイバーベースのBSW励起を実証しました。 -偏光および s の930nm / RIU -偏光。ほとんどの1Dフォトニック結晶（1DPC）ベースのセンサーは、複雑なクレッチマンプリズム結合構造を利用してBSWを励起します。バルク光学部品の複雑さを軽減するために、グレーティング結合ベースのBSWセンサーやその他の新しい設計を検討した研究者はほとんどいません。 Vijay etal。 [27]は、方位角の調査によって評価された最上層の格子プロファイルの感度の向上を報告しました。 BSWリークモードは、生体分子が容易に浸透しない非常に狭い溝の内部にほとんど局在しています。

2次元（2D）グレーティングデバイス[28、29、30]は、検出領域が広く、製造が比較的容易なため、小型RIセンサーとして魅力的な可能性を秘めています。この論文は、2Dグレーティング結合メカニズムに基づく代替の励起方式を提案します。 BSWは、両側でBSWをサポートするブラッグミラーの表面にエアホールアレイを配置することにより、グレーティング側で実現されます。ここでは、格子結合ブラッグミラー構造の先端にBSWを結合する可能性を簡単に示すための構成と、利用可能な誘電損失の影響を示す代替スキームを示します。以下で詳細に説明するように、さまざまな場所でのBSW励起のセンサー構成の光学性能を比較しました。

メソッド

ケース1：表面回折格子BSW構成（DG-BSW）

表面回折格子BSW構成の概略図を図1に示します。入射角θ （入射ビームと Z の間の角度 -軸）と方位角φ （負の X 間の角度 - x–y の軸と入射ビームの投影 平面）は、入射光の伝播方向を表すために使用されます。数値計算では、5期間のDBR（LH） ⁵ を使用しました。 ここで、L誘電体のRIは1.46（SiO ₂ λの動作波長で ₀ =657 nm）およびH層はTiO ₂ でできています 2.57のRIで。両方のTiO ₂ のRI およびSiO ₂ 0.43〜0.8μmの範囲で[27]として表されます：

および

（ x の表面回折格子BSW設計 - y - z ）参照系。構造には、数周期のDBR、バッファ層、および2Dグレーティングが含まれます。結合は、周期がΛの2D回折格子によって媒介されます。 =510 nm、穴の半径 r =145 nm、厚さ h =116nm。外部媒体は空気と見なされます（ n _ext =1）

屈折率の虚数部は、誘電体層の損失を示します。これらの損失には、入射光（\（{\ upgamma} _ {{\ mathrm {SiO}} _ 2} =0 \）および\（{\ upgamma} _ {{\ mathrm { TiO}} _ 2} ={10} ^ {-4} \）、この作品では）。 DBRは、動作波長での入射角の1/4波長スタックとして適宜寸法を決めることができます。対応する層の厚さはそれぞれ d _L =100nmおよび d _H =70nm。

表面回折格子BSWセンサーを製造するために、厚さ116 nmの窒化ケイ素層（Si ₃ N ₄ ）は、空気穴パターン[31、32]を使用してDBRの上部に堆積され、グレーティング層を形成しました。同じく低屈折率の複合材料（SiO ₂ ）でできている60nmのバッファ層 ）ブラッグミラーとサブ波長ホールアレイグレーティングの間に挿入されました。グレーティング層は、伝搬する照明をBSWモードに結合するように設計されています。上記のように、格子は本質的に空気穴から作られた構造的特徴の2D周期的配列です。以下に説明する数値シミュレーションでは、グレーティングの物理的寸法のみ（周期Λ 、穴の半径 r 、および厚さ h ）さまざまな照明条件下でBSWを励起し、反射プロファイルを最適化するように調整されました。

最適化されたホールアレイグレーティングの下で​​、BSWが励起されると、グレーティング-ブラッグ構成からの反射により、鋭いピークを持つ典型的なファノ共鳴プロファイル[33]が形成されます。ピークの位置は、プローブされる領域のRIを示します。製造プロセスは単純であり、既存のMEMS製造技術と互換性があるため、提案されたデバイスは大量生産可能であり、低コストで多重検出のためにバイオチップに容易に統合できます。ここで説明する計算は、RSoft PhotonicsSuiteに統合されたDiffractMODを使用して行いました。これは、厳密な結合波解析（RCWA）メソッド[34、35]に基づいており、周期誘電関数を記述するフーリエ高調波を使用したいくつかの高度なアルゴリズムが含まれています。

図2は、 s のシミュレーションされた電界分布を示しています。 -周囲のRIが1の場合の偏光。図2の破線は、グレーティングと空気の境界面を示しています。 z =0は、回折格子BSWセンサーのもう一方の側面です。図が示すように、電界は界面付近で強く増強され、BSWの浸透深さは空気中でほぼ200nmに達します。局所場の強度は、極角θでの最大入射光強度の42倍です。 =4.3°および約φの方位角ドメイン =12°。

s の計算された電界分布 -表面波が上面のみで励起される共鳴時の偏光。白い点線は、2Dグレーティング、バッファレイヤー、およびDBRレイヤーを表します。 BSWモード（黄色の領域）の電界強度は空気穴に集中しています

提案された構造は、理論的には、表面回折格子モードでBSW励起を提供できますが、慎重に検討する価値のある検出プロセスに関連する効果があります。図2に示すように、強い電界はホールアレイグレーティングの小さな開口部に集中しています。空気中の分析物は、小さなサイズの穴に簡単に浸透できないため、格子の上に集まります。穴内の分析物濃度の低下は、屈折率に小さな摂動をもたらし、BSWセンサーの検出限界と感度を低下させます。入射光照明デバイスとセンシング層の統合も、オンチップセンサーの製造を困難にします。さらに、それらの間の相互作用を推定することは非常に困難です。指数関数的に減衰する電界分布を維持しながら、これらの欠点を克服するための代替構成を検討しました。

ケース2：代替のガイド付きグレーティング結合BSW構成（GC-BSW）

提案されたスキームでは、センシング領域がグレーティング結合BSWセンサーの下部に移動し、それによって表面グレーティング構造の浸透に関連する悪影響を回避します（図3）。 DBR、バッファ層、およびグレーティングの材料は、上記のものと同様です。 DG-BSWセンサーとは異なり、一番下のTiO ₂ 層の厚さは70から30nmに減少しました。

方位角照明（φ）下でのグレーティング結合BSW共鳴センサーの3D概略図 ）in（ x - y - z ）入射角（θを含む参照システム _inc ）、0次反射（ R ₀ ）、および2Dグレーティングパラメータ（Λ 、 r 、 h ）。センシング領域は、グレーティング結合BSWセンサーの下部にあります

最も高い屈折率（TiO ₂ ）に隣接する1.333（純水）の近くにRIを備えたバイオソリューション層を配置しました ）層、プローブされる領域の厚さは2μmです。この場合、プローブ領域の外面がBSWモードの励起に大きな影響を与えないため、センシング層の厚さを正確に制御する必要はありませんでした。共鳴は s として形成されます -偏光は、特定の角度でグレーティングを介してDBRに入射し、テスト対象の溶液によって形成された下部欠陥層で複数の反射が発生します。表面欠陥状態の構造は、表面波の共鳴によりDBRの底部の電磁界分布を変化させ、欠陥層での多重反射がコヒーレント干渉を形成します。電磁界は局所的に強化され、テスト対象のサンプル分子に完全に作用します。

テストするソリューションの動的モニタリング中の感度特性は、提案されたスキームによって改善できることがわかりました。 SPPと同様に、BSWは、外部メディアとのインターフェイスで、1DPCのトランケーションエッジにローカライズされます。 2Dグレーティングの設計パラメータは、提案されたスキームでは以前の構成（DG-BSW）と同じです：Λ =510 nm、 r =145 nm、および h =116nm。以下で詳細に説明するように、共振誘電体多層システムDG-BSWとGC-BSWの特性を比較しました。当社のホールアレイ格子設計は、製造コストを削減するだけでなく、センサーの性能を比較するための比較的公平な環境を提供します。

結果と考察

図1および2に示すように、2セットのセンシング条件下で最適化されたBSW構造を設計しました。 1と3、 s -どちらの場合も偏光。入射角と波長の関数としてのこれらのモードの反射率曲線を、それぞれ図4aとbに示します。 DG-BSWおよびGC-BSWの場合は、角度と波長の両方の関数として、励起時に鋭い共振機能があります。 DG-BSWデバイスでは、入射波長が約660 nmの場合、θに鋭いディップピークが現れました。 =入射角の調査により4.3°。 GC-BSWデバイスでは、共振角θ =7°は633nmの入射波長に対応します。品質係数が高い共鳴ピーク Q （> 10 ³ ）値は、デバイスパラメータを最適化することで取得できます。BSWセンサーの波長感度と角度感度は、非方位角照明下で約100 nm / RIUと280°/ RIUにしか達しませんでした。私たちの3DRCWAシミュレーションは、文献[24]と一致しています。斬新なデザインの自由度、方位角φを考慮しました 、それに応じて。

φでのブロッホ表面波 =0°。青と赤の曲線は、入射角（ a ）の関数としてのBSW反射率を表しています。 ）と波長（ b ）それぞれDG-BSWおよびGC-BSW構成の場合

θの近くで動作するように設計されたGC-BSWセンサーのシミュレートされた反射 =7°およびφ =10°を図5aに示します。 BSW結合は、反射強度が比較的低い非常に狭い領域で発生します（図5aの白い領域）。各極角には、BSWを励起するためのマッチング条件を満たす対応する方位角があります。ヘテロ構造のBSWモードは、極性角と方位角が大きくなるにつれてゆっくりと減衰し、θの近くで消えます。 =7.6°およびφ =12°。小角度の監視の難しさを考慮して、BSWを結合するために比較的大きな角度を選択しました。共鳴ピークは極角の変化に鈍感ですが、方位角の変化には非常に敏感です。サンプルポイントの電界分布を計算しました（θ =7°; φ =9.82°）共振を認識します（図5b）。強度はグレーティング/空気界面に向かって減衰し、電界は周期構造全体で何度も振動し、L-H屈折率誘電体界面に5つのピークが形成されます。図5bの薄緑色の点線は、 Z におけるGC-BSWセンサーの屈折率分布を表しています。 -軸方向。バイオソリューションの磁場強度は、 Z に沿って徐々に減衰することがわかりました。 -方向。光と溶液の間の相互作用は、切り捨てられた層からの距離とともに減少します。 BSWの侵入深さは、ソリューション内で2μmに達しました。これは、DG-BSW構成の10倍です。

a GC-BSWセンサーの反射と方位角および極角。イルミネーションによって作成されたBSW（λ ₀ =633 nm）θ付近 =7°およびφ =10°。 BSW結合は、反射強度が比較的低い非常に狭い領域（白い領域）で発生します。 b センシング構成（ケース2モード）内の電界（黒線）と屈折率分布（濃い緑の点線）。 c x - y d x - z 動作波長λで計算された電界マグニチュードマップの平面図 ₀ =633nm。白い点線は電界の穴の位置を示しています

図5cおよびdは、 x の電界の大きさのマップを示しています。 - y および x - z それぞれ、動作波長λで計算された平面 ₀ =633 nm 。図5bとdの結果はほぼ一致しています。溶液/ TiO ₂ での電界分布 インターフェイスは、エバネッセント場と検出領域の誘電率の空間分布との間の重なり積分を通じて、GC-BSWセンサーの全体的なパフォーマンスに大きく影響します。極角θをテストすることにより、GC-BSW構成の方位角反射スペクトルに対する極角の影響を調査しました。 6.92°、6.94°、6.96°、6.98°、7°、および7.02°の。高感度を評価するために、共振ディップの半値全幅（FWHM）とディップピーク高さも決定しました。図6に示すように、典型的な対称的な線の形状は、方位角θとして現れました。 増加しました。共鳴ピークFWHMが減少するにつれて、共鳴ピーク高さは増加した。より大きな極角では、波数ベクトルのマッチング効果により、BSW共鳴はより大きな方位角にシフトしました。

さまざまな入射角の方位角反射スペクトルθ 。典型的な対称的な線の形は、方位角θとして現れます 増加します。波数ベクトルマッチング効果により、BSW共振はより高い方位角にシフトします

ほとんどの数値シミュレーションでは、ロスレス材料（つまり、吸光係数κの値がゼロの材料）が想定されています[24、25、30]。 Sinibaldi etal。 [36]は、BSWセンサーの性能に対する材料損失の影響を調査し、高屈折率層の吸光係数κ _H 共振特性にわずかに影響します。彼らは絶滅κ _L を導入しました =10 ⁻⁴ 転送行列法（TMM）を介して計算された低インデックス層に。反射スペクトルの低下を観察するには、損失のある材料が必要です[22]。

損失の影響を調べるために、図7に示すように、損失を考慮した場合と考慮しない場合のDG-BSWおよびGC-BSW構造（図1および3）からの方位角反射スペクトルを評価しました。> 2 材料は、反射スペクトルのBSWディップピークを励起する可能性があります。 DBRでの損失は、ロスレスの場合に得られるBSWライン形状を劣化させます。共鳴に対するκの非ゼロ値によって引き起こされる摂動効果を分析しました。 DG-BSWの場合、共鳴のFWHMは最初に減少し、次に吸光係数が0から10 ^-3 に増加するにつれて増加しました。 、共鳴深度は反対でした。吸光係数κが10 ^-4 に達したときに、最適なBSW共鳴線形状を達成しました。 。係数がさらに増加すると、共振は急速に低下しました（κ _H =10 ⁻² ）。 GC-BSW構成では、線幅はκ _H としてゆっくりと増加しました。 BSW共鳴ピーク値と同様に増加しました。バイオセンサー内のエネルギー損失が増加するにつれて、共振ディップはより広くなりました。

a DG-BSW構成と吸光係数κ _H の共鳴線形状の変化 =0（ロスレス）、2×10 ⁻⁴ 、10 ^-4 、10 ^-3 、10 ⁻² 。 b GC-BSW構成のバリエーション。ロスレスTiO ₂ 材料は、反射スペクトルのBSWディップピークを励起します。吸光係数値はBSW共鳴バンドエッジを抑制します

私たちの結果は、ロスレスTiO ₂ 材料は最適なBSW共振をもたらします。損失を考慮する場合、10 ^-3 の虚数部 反射の振幅と Q を抑制できます ピークの位置に影響を与えることなく共鳴の。私たちのシミュレーションでは、BSW共鳴の深さと幅（つまり、FWHM）の間の最適な妥協点を決定する上で、吸光係数の値が重要な役割を果たすことも示されました。

この研究の主な目的は、BSWを励起する2D格子に基づくラベルフリーセンシングプラットフォームの設計概略を確立することでした。そのため、RIセンサーとしてのパフォーマンスを最適化および強化するために、センシング位置の調査を続けています。 RIバイオセンサーは、一般に、生体分子濃度比の変動によって引き起こされる小さな屈折率変調を検出するように設計されています。したがって、方位角感度（\（{\ mathrm {S}} _ {n _ {\ mathrm {bio}}、\ varphi} \））は意味のある観測量であると見なします：

ここで、Δφ は方位角とΔnの変化です _bio は、検出層の屈折率の変化です。さまざまな生体分子値の方位角の関数としての反射率曲線を図8に示します。DG-BSW構成の場合、波長（λ ₀ ）および入射角（θ ）それぞれ657 nmと4.3°に固定されています（図8a）。 GC-BSW構成の場合、λ ₀ =633nmおよびθ =7°（図8b）。生体分子の屈折率が均一に変化すると、どちらの場合もBSW共鳴のピークが青方偏移します。つまり、屈折率値の小さな変化（Δn _bio =0.0005）は、共鳴ピーク間の方位角シフトが小さい方位角で大きくなる原因になります。

さまざまな値の解に対する方位角の関数としての反射率曲線。 a DG-BSW構成、ここで波長（λ ₀ ）および入射角（θ ）657nmおよび4.3°に固定されています。 b GC-BSW構成の場合、λ ₀ =633nmおよびθ =7°

また、DG-BSW構成とGC-BSW構成の検出特性を比較して、図9に示すように、周囲の屈折率（SRI）の関数として感度（黒いバー）とFWHM（赤いバー）を予測しました。生体分子の変動が増加するにつれて、感度とFWHMの両方が単調に増加することがわかりました。 GC-BSW構成の感度はDG-BSWの約2倍でしたが、共鳴のFWHMはDG-BSWよりもGC-BSWの方が狭かったです。

DG-BSWのセンシング特性（ a ）およびGC-BSW（ b ）構成：SRIの関数としての予測感度とFWHM。 GC-BSW構成の感度はDG-BSWの約2倍です

性能指数（FOM）[25]は、もう1つの重要なセンサーパフォーマンス指標です。 FOM∝S / FWHMのように、FWHMを下げるか、スペクトル感度S [°/ RIU]を上げるか、またはその両方を行うことで、RIセンサーのFOMを改善できます。多くの光学センサーのFOMは、スペクトル感度とFWHMの間の本質的なトレードオフによって制約されます。方位角感度は、DG-BSWの場合は1190°/ RIUに達し、GC-BSWの場合は最大範囲で2255°/ RIUに達しました（式（3））。これは、GC-BSWセンサーがDG-BSWよりも共振モードと検出層の間でより密接にオーバーラップしていることを意味します。計算はまた、図1および2に示されている結果をサポートします。図2および5bでは、GC-BSWの検出層のライトフィールド侵入深さが深く、DG-BSWよりも感度が高くなっています。

テストした両方のBSW構成の感度は、従来のプリズムベースのスキームの感度よりも1桁高いことに注意してください（表1を参照）。プリズム結合励起に基づく他のバイオセンサー設計とは異なり、DG-BSWまたはGC-BSW構成で使用される誘電体複合材料には厳密な屈折率制限はありません[37、38、39、40、41、42]。 2DグレーティングとDBRのパラメータを適切にスケーリングすることにより、提案されたセンサー構成を任意の波長範囲で効果的に実現できます。

結論

この研究では、表面回折2Dグレーティング構成とセンシングアプリケーションを検討しました。サブ波長ホールアレイグレーティングと分布ブラッグ反射（DBR）から、数周期（ N ）の多層誘電体ヘテロ構造を構築しました。 =5）低側波帯で高感度のBSW共振を実現します。表面DG-BSW構成と代替ガイド付きGC-BSW回路図は、RCWA方法論に基づいて設計されました。 2255°/ RIUの理論感度は、照明の小さな極角（<10°）と同じ値の周りの方位角スイープで達成されました。角度感度は、プリズム結合極性照明に基づくセンサーの感度よりも1桁高かった（通常、300°/ RIU以下）。最適化されたGC-BSWセンサーは、DG-BSWバイオセンサーと比較して、感度が特に大幅に向上し（2倍）、BSW共振が狭くなっています。この研究でテストされた両方の2D格子結合センサープラットフォームは、従来のBSW RIセンサーと比較して低い品質係数を示していますが、周期を調整することで強化される可能性があります（Λ ）、穴の半径（ r ）、および厚さ（ h 。

ブロッホ表面波を励起するために提案されたスキーム、DG-BSWおよびGC-BSWは、高感度バイオセンシングのための新しいクラスのコンパクトな構成を表しており、将来的にナノスケールの「ラボオンチップ」技術を設計する貴重な機会を提供する可能性があります。

データと資料の可用性

この調査中に生成または分析されたすべてのデータは、この公開された記事に含まれています。

略語

1DPC：

1Dフォトニック結晶

2D：

二次元

BSW：

ブロッホ表面波

DBR：

分布ブラッグ反射鏡

DG-BSW：

回折格子BSW

FOM：

性能指数

FWHM：

半値全幅

GC-BSW：

グレーティング結合BSW

Q：

品質係数

RCWA：

厳密な結合波解析

RI：

屈折率

S：

感度

SPP：

表面プラズモンポラリトン

SPR：

表面プラズモン共鳴

TMM：

転送行列法