InAs/GaAs量子ドットとマイクロピラーキャビティの最適化結合による単一光子放出の大幅な向上

概要

単一InAs/GaAs量子ドット（QD）励起子放出と共振するよう、Al_0.9Ga_0.1As/GaAs DBRマイクロピラーキャビティを精密に較正するプロセスを提案し、キャビティモード共振とQD光発光（PL）強度の大幅な向上を達成しました。弱い結合領域におけるDBRマイクロピラーキャビティ（Q ∼ 3800）内の単一QDの光-物質相互作用を温度調整PLスペクトルで調査し、共振時にQD励起子放出の顕著な増強（14.6倍）を観測。二次自己相関測定ではg⁽²⁾(0)=0.070を示し、連続波励起下での最初の対物レンズ前の推定正味カウントレートは1.6×10⁷ counts/sに達し、高カウントレートでの高純度単一光子放出を示しています。

導入

単一光子を放出する量子光源は、量子情報処理の鍵となるデバイスです。高い光子取り出し効率、多光子放出の強い抑制、放出単一光子の高い不可識別性が求められます。原子系、パラメトリックダウンコンバージョン、ダイヤモンド中の空孔中心など、量子光源を実現する様々な方法の中でも、半導体InAs/GaAs量子ドット（QD）は、量子通信や量子拡張センシング、量子イメージングなどの応用に向けた実用的な単一体量子光源として有望な候補です。InAs/GaAs QDの利点には、極めて狭い線幅、高い単一光子放出レート（キャビティ結合で増強可能）、物理的多重場による容易なチューニング、ファイバーアレイ結合出力への適性、波長調整可能（現在840〜1300 nmで通信量子情報応用の可能性）などがあります。これらの利点にもかかわらず、実用的なQD単一光子源の実現における鍵は、単一光子源の輝度（カウントレート）をいかにさらに向上させるかであり、これは量子情報伝送効率を大幅に改善します。したがって、QD放出の取り出し効率を改善し、マイクロキャビティとの結合によって輝度を向上させる必要があります。マイクロピラー、マイクロディスク、フォトニック結晶、マイクロレンズなどのマイクロ構造が用いられてきました。一方、可視・赤外領域における異なるシステムの光-物質相互作用と結合効果が広く研究されています。近年、マイクロピラーキャビティに埋め込まれた半導体QDとそのキャビティ電気力学的効果が、高Q値、低モード体積、直接ファイバー結合出力の利便性から注目を集めています。さらに、キャビティモードとQD発光波長の完全な共振結合も重要な課題です。本研究では、励起子エネルギーとマイクロピラーキャビティモード（Q ∼ 3800）の顕著なクロスオーバー現象と励起子放出強度の増強を観測し、実験的な精密キャビティモード較正プロセスを提案しました。これにより、マイクロピラーキャビティモードと単一InAs QDの波長の完全な結合を達成し、高輝度・高単一光子純度の単一光子源を生成できます。

方法

調査サンプルは、固体ソースMBE（VEECO Gen930システム）で半絶縁GaAs(001)基板上に成長。サンプル構造は順に、500 nm厚GaAsバッファ層、25.5対Al_0.9Ga_0.1As/GaAs下部DBR、1λ厚GaAsキャビティ、同周期の15対Al_0.9Ga_0.1As/GaAs上部DBR。1λ厚GaAsキャビティの中央に、単一光子放出用の活性InAs/GaAs QD層をストランスキー・クラスタノフ成長モードで成長。インジウム堆積量に勾配を持たせ、チップ上の特定領域で適切な堆積量となり、励起子放出波長が910〜930 nm付近の希薄単一QD形成を実現。InAs QD層の上層には10 nm厚GaAsクラッディング層。さらに、平均シートドーピング密度約2×10⁸ cm⁻²のBe δ-ドーピング層を設けQD輝度を向上。全体の模式構造は図1bに示す通り。

DBRキャビティモードをInAs QDの放出波長と完全に結合させるため、精密なキャビティモード較正プロセスを実施。手順は以下の通り：(1) μPL分光でInAs/GaAs単一QD励起子放出波長を決定（通常10 Kで∼920 nm）；(2) 設計中心波長λ、材料屈折率nを用いてλ/4nの厚さで定義された、より少ないAl_0.9Ga_0.1As/GaAs DBR周期（下部6.5対、上部4対）のプレグロウンサンプルを成長；(3) プレグロウンサンプル成長後、300 Kと77 Kで光反射スペクトルを測定し、キャビティモードのシフト率を取得；(4) 同温度でのDBR厚さのミスマッチ比を定義；ここでは、プレグロウンサンプルの測定キャビティモード位置（例：λ1）とし、ミスマッチ比をλ/λ1として、フォーマルサンプル（下部25.5対、上部15対DBR）をDBR厚さ（成長時間）にミスマッチ比を乗じて成長。この方法で成長したサンプルは、設計通りDBRマイクロキャビティで完全な位相整合を正確に得られ、単一InAs QDの放出波長と結合し、QD放出の最適な増強を達成できます。

本研究では、DBRキャビティ結合QDサンプル上に電子ビームリソグラフィ（EBL）と誘導結合プラズマ（ICP）エッチングでマイクロピラーアレイを作製。各マイクロピラーを特定するため、サンプル表面にシリアル番号を設計・作製。温度調整PLスペクトル測定では、試料をクライオジェンフリー浴槽クライオスタットで冷却し、温度を4 K〜60 Kで微調整、He-Neレーザー（波長632.8 nm）で励起。共焦点顕微鏡セットアップ（対物レンズNA 0.70）でレーザーを直径2 μmのスポットに集光し、発光を分光器に効率よく集光、マイクロ領域をスキャンして単一QD励起子スペクトル線を探索。マイクロ光発光（μPL）スペクトルは、焦点距離0.75 mの単色器と液体窒素冷却Si CCD検出器で検出。スペクトル系に減衰スライスを設け、励起光パワーを調整して励起子の種類を特定。励起子とキャビティモードの結合現象を調べるため、6〜45 Kの安定温度でμPLスペクトルを測定。励起子の放射寿命を調べるため、時間相関単一光子計数（TCSPC）ボードで時間分解μPL測定を実施。二次自己相関関数g⁽²⁾(τ)を測定するため、QDスペクトル線発光をファイバー結合Hanbury-Brown and Twiss（HBT）セットアップに導入し、2つのSiアバランシェ単一光子計数モジュール（SPCM-AQR-15；時間分解能350 ps；ダークカウントレート80 counts/s；デッドタイム45 ns）と時間一致計数モジュールで検出。

結果と考察

図1aは、プレグロウンサンプル（下部6.5対、上部4対DBR）と較正後フォーマルサンプル（下部25.5対、上部15対DBR）の室温（T=300 K）反射スペクトルを示す。キャビティモード較正プロセスは、プレグロウンサンプルの測定中心基本キャビティモード（300 Kで933.5 nm）とInAs QDの放出波長（6.0 Kで917.5 nm）を比較し、両者を同温度に換算してミスマッチ比を取得。フォーマルサンプル成長時にDBR成長時間にミスマッチ比を乗じ、単一InAs QDの放出波長と結合するようキャビティモードを精密に較正。プレグロウンサンプルとフォーマルサンプルの反射スペクトルを比較すると、キャビティモード位置が期待通り933.5 nmから941.0 nmへシフト。図1cはマイクロピラーキャビティのSEM像。直径2.0 μm、高さ6.5 μmのマイクロピラーは非常に滑らかな側壁と高品質な構造外観を持ち、InAs QDは1λ厚GaAsキャビティに埋め込まれ、下部25.5対、上部15対DBRスタックで挟まれ、光子集光効率を向上。

図2aは、較正前サンプルの6.0 KでのμPLスペクトルで、励起子（X）線が917.24 nm、キャビティモード（CM）線が917.54 nmにあり、QDがマイクロピラーキャビティに埋め込まれた典型的な非共振状態を示す。精密キャビティモード較正後、キャビティモードがQDと完全に結合し、図2bに示すようにX線のみが919.10 nmに観測される。共振時、非共振状態と比較してX線のPL強度が42kから95k cpsへ大幅に増強。QDとCMのデチューニングエネルギーはフィッティング結果から73.4 μeV。共振・非共振状態の時間分解測定によると、QDとキャビティモードの完全結合により寿命が0.908 nsから0.689 nsへ短縮（図2c）。放出強度の強い増強と寿命の減少は、パーセル効果により共振QD励起子の自発放出率が増加したことに関連[39]。

InAs/GaAs QDとマイクロピラーキャビティの結合系における励起パワー依存μPLスペクトルを、連続波（CW）He-Neレーザーでバンド上励起して調査（図2d）。マイクロピラーキャビティの品質因子（Q）は3800と推定。これらの放出線の同定はパワー依存性で実証。励起パワー増加に伴い、X線とキャビティモード線のPL強度が明確に増強。両線の積分PL強度を対数-対数スケールでプロットすると、低励起パワーで線形依存性、高励起パワーで飽和。実線は対数-対数プロットでのデータへの線形フィッティング。フィッティング結果より、PL強度と励起パワーは指数関係（I∝Pⁿ）で、X線とCM線のnはそれぞれ0.85と0.87であり、放出線タイプが励起子線であることを示す。理想的な励起子線の指数値（n_X=1）からのずれは、QD近傍の非放射再結合中心の影響による可能性[4]で、キャリア密度に応じたキャリア分布に影響を与える。

図3aは較正前サンプルの温度調整PLスペクトル。図3aによると、温度を6.0 Kから45.0 Kに上昇させると、励起子（X）線とキャビティモード（CM）線が異なるシフト率で移動。CM線は917.54 nm（6.0 K）から918.01 nm（45.0 K）へシフト、CMシフトレートは0.018 μeV/K。一方、X線は917.24 nm（6.0 K）から919.07 nm（45.0 K）へシフト、Xシフトレートは約0.069 μeV/K。予想通り励起子放出シフトレートの方がキャビティモードより大きい。X線とCM線の曲線を比較すると、24.0 Kで交差し、励起子とキャビティモードが24.0 Kで共振に達することを示す。共振時、励起子放出の増強が観測され、観測された増強は約14.6倍で、励起子PLピーク強度が6.5×10³ cpsから9.5×10⁴ cpsへ増加。キャビティモードと励起子エネルギーの顕著なクロスオーバー現象が図3aに示され、光-物質相互作用が弱い結合領域に従うことを示唆。

QD励起子線の単一光子放出のアンチバンチング効果を確認するため、較正前後両サンプルのX線の二次相関関数g⁽²⁾(τ)をHBTセットアップでCW励起下で測定。図3b、cは共振下でのX線のg⁽²⁾(τ)を遅延時間τの関数として示す。データは以下の式でフィッティング可能：g⁽²⁾(τ)=1−[1−g⁽²⁾(0)]exp(−|τ|/T) [40]。図3bは較正前サンプルのg⁽²⁾(τ)。較正前サンプルの単一QD励起子X線を24.0 Kで温度調整共振させg⁽²⁾(τ)を測定。較正前サンプルの温度調整共振下での零遅延二次相関関数はg⁽²⁾(0)=0.258。図3cは精密較正プロセス後の6.0 KでのQD励起子のg⁽²⁾(τ)、g⁽²⁾(0)=0.070。両者とも0.5未満で、明確なアンチバンチング効果を示し、零時間遅延での多光子放出の強い抑制を伴う単一光子エミッターであることを証明。精密キャビティモード較正プロセスにより、QD励起子とキャビティモードの完全結合が単一光子純度を74.2%から93.0%へ向上。図3dは較正後サンプルの異なる励起パワーでの励起子放出の放射寿命とg⁽²⁾(0)。g⁽²⁾(τ)=1−exp(−|τ|/T)の曲線フィッティングで励起子放射寿命（T）を取得。励起パワー増加に伴いTが短くなり、低励起パワーでのg⁽²⁾(0)が飽和励起パワー時より小さいことから、低励起パワー下でより純粋な単一光子放出が得られることを示唆。

精密較正プロセス後のQD励起子の正味単一光子カウントレートを得るため、光子検出効率と透過損失を含むすべての光学損失を推定。Si検出器の光子検出効率は33%、透過損失は81%（対物レンズ集光効率66%、狭帯域バンドパスフィルタ効率40%、ファイバーコリメータ80%、マルチモードファイバー結合効率90%）。一致測定での2つのSi単一光子検出器上のカウントレート（1.0×10⁶ counts/s）と、[1−g⁽²⁾(0)]^1/2の因子で補正した光子カウントレート[41]に基づき、最初の対物レンズ前の正味単一光子カウントレートを1.6×10⁷ counts/sと推定。サンプル成長段階で、精密較正プロセスによりキャビティモードとQD励起子の完全結合が、より純粋でより明るい単一光子源を生成できることを示しています。

結論

結論として、InAs/GaAs QDをマイクロピラーAl_0.9Ga_0.1As/GaAs DBRキャビティに作製し、919 nmで明るい単一光子源を実現しました。温度調整PLスペクトルは、弱い結合領域下でキャビティモードとのクロスオーバー時にQD励起子放出の顕著な（14.6倍）増強を示します。精密キャビティモード較正プロセスの助けにより、理論設計通りDBRマイクロキャビティで最適な位相整合を容易に得られ、最適なキャビティモード空間分布に到達し、QD放出の最適な増強を達成できます。QD励起子とキャビティモードの完全結合により、PL強度が2.3倍増強、単一光子純度が74.2%から93.0%へ向上。共振下での二次自己相関測定でg⁽²⁾(0)=0.070を示し、最初の対物レンズ前で1.6×10⁷ counts/sの高カウントレートでの単一光子放出を示しています。本研究は、QDとキャビティモードの完全結合と、高純度・高輝度単一光子源の作製に向けた高度に実現可能な手法を実証しています。

データと材料の入手可能性

本研究で使用・分析されたデータセットは、対応著者への合理的な要請により制限なく入手可能です。

略語

DBR:

分布ブラッグ反射鏡

HBT:

ハンバリ・ブラウン・ツイスト

ICP:

誘導結合プラズマ

MBE:

分子線エピタキシー

QDs:

量子ドット

SEM:

走査型電子顕微鏡

NA:

数値開口数

CW:

連続波

SPSs:

単一光子源

CM:

キャビティモード

TCSPC:

時間相関単一光子計数

SPCM:

単一光子計数モジュール

μPL:

マイクロ光発光