高度なプラズモニック波導路向けハイブリッドGaAs/AlGaAsナノワイヤレーザー：銀V字溝キャビティにおける

要旨

GaAs/AlGaAsコアシェル半導体ナノワイヤと銀V字溝に基づくハイブリッドチャネルプラズモンナノワイヤレーザーを提案する。このレーザー構造は、V字溝プラズモニック波導路におけるチャネルプラズモンポラリトン（CPP）モードを用いてプラズモニック波導路と統合する潜在能力を有する。有限要素法を用いて導波とレーザー特性を数値計算した。理論結果から、レーザーは直径40 nmという最小径で導波モードをサポート可能である。レーザー発振は直径140 nm以上で、約2000 cm⁻¹という比較的低い閾値で生じ得る。180という非常に大きなパーセル因子を達成し、自発放出率を増強できる。

背景

円筒形幾何と電子、正孔、光子の強い二次元閉じ込めを持つ独立した半導体ナノワイヤは、閾値低減と小型化を実現する半導体レーザーに理想的である[1-6]。これまでにZnO、GaN、CdS、GaAsナノワイヤで室温レーザー発振が実現され、紫外から近赤外までの光スペクトルをカバーしている[7-12]。ナノワイヤ寸法を回折限界を超えて縮小し続けるため、プラズモニックナノワイヤレーザーが提案・実証されており、ハイブリッドプラズモニックナノワイヤレーザーと高次モードプラズモンナノワイヤレーザーが含まれる[13-15]。其中、ハイブリッドプラズモニックナノワイヤレーザーはより小さな寸法限界を達成した。最近、プラズモニックナノワイヤレーザーは、V字溝プラズモニック波導路におけるCPPモードを用いてプラズモニック波導路との統合能力を示した[16]。実験で採用された直径は300 nm以上である。CPPは、金属に彫られたV字型溝によって導かれるプラズモンポラリトンであり、Maradudinらによって理論的に初めて提案された[17]。CPPは近赤外波長で強い閉じ込め、低減衰、チャネル曲げに対するロバストネスを示す[18-20]。

ここでは、ハイブリッドプラズモニックモードの低損失と、プラズモニック波導路との統合性を持つCPPモードの強い閉じ込めを組み合わせ、ハイブリッドチャネルプラズモンナノワイヤ（CPN）レーザーを提案し、そのモードとレーザー特性を数値的に調査する。CPNレーザーは、コアシェルGaAs/AlGaAsナノワイヤと銀V字溝からなり、これらは超薄膜誘電体MgF₂層で分離されている。ナノワイヤ直径は40〜220 nmの範囲で、回折限界を超えたレーザー特性を探索する。GaAs/AlGaAsナノワイヤの六方晶形状により、CPNレーザーの2つの統合構造を次節で示す。

CPNレーザー構造

CPNレーザー構造の模式図を図1に示す。背景材料は空気、灰色は銀で、その誘電率はドゥルードモデル \( \varepsilon_r=\varepsilon_{\infty}-\omega_p^2/(\omega^2+j\gamma\omega) \) で記述される（ε∞=3.7、ωp=9.1 eV、γ=0.018 eV [21]）。V字溝に載置されたナノワイヤはコアシェル構造を持ち、コアはGaAs、シェルはAlGaAsである。GaAsコアは10 nmの薄いAlGaAsシェル層でパッシベートされ、放射効率を向上させる[12]。ナノワイヤとV字溝の間には超薄膜誘電体MgF₂層が存在し、その厚さは5 nmに固定され、強い光閉じ込め下での低損失伝播をサポートする。CPNレーザーには2つの統合方式がある。第1はCPN-N（CPN-狭角）で図1a, cに示すように、ナノワイヤがV字溝表面に水平に載置され、狭角60°を持つ。ナノワイヤの2側面が誘電体層とV字溝表面と接触し、底面側とV字溝頂点の間は空気である。第2はCPN-W（CPN-広角）で図1b, dに示すように、ナノワイヤがV字溝表面に垂直に載置され、広角120°を持つ。ナノワイヤは2側面接触に加え、頂点接触も誘電体層とV字溝表面と持つ。

CPNレーザー構造の模式図。 a CPN-N。 b CPN-W。 c CPN-Nの断面。 d CPN-Wの断面

V字溝でサポートされるCPPモードは溝の角度と深さ、特に角度に依存する。通常、溝がサポートするCPPモード数は角度増大とともに減少し、有限深度の溝では角度が臨界角度より大きい場合CPPは存在しない[22]。十分に小さい角度の溝ではCPPの強い局在化が達成される[23]（図2も参照）。図2a-cでは溝深度を1 μmに固定し、角度を10°、30°、60°とした。10°では電界が溝底に強く局在しCPPモードを形成。30°では電界が溝端に向かって分布し、局在化が大幅に弱まる。60°ではCPPが溝内に存在しない。しかし、図2d, eに示すように、ナノワイヤ統合により、60°と120°の広角でも（深度は1 μm未満）CPPが存在し、低誘電率MgF₂層内にタイトに局在する。これは通常の溝とは全く異なる。CPNキャビティのようなハイブリッドプラズモニック構造では、超薄膜誘電体層を介した誘電体モードとプラズモニックモードの結合により、「コンデンサ型」エネルギー貯蔵が可能となり、ナノ局在化電磁界を伴うサブ波長光伝播が非金属領域で実現される[24]。したがって、CPPの電界は、広角溝であっても、ナノワイヤと溝の間のMgF₂ギャップに強く局在する。CPN-NおよびCPN-Wレーザーの導波とレーザー特性については次節で詳述する。

a 10°溝、b 30°溝、c 60°溝、d CPN-Nレーザー、e CPN-Wレーザーにおける電界分布。赤矢印は電界方向を示す

結果と考察

ハイブリッドプラズモニックモードの利点により、電界は回折限界を超えた寸法で低損失伝播とともに局在化可能である[25, 26]。したがって、本調査はサブ波長直径寸法、40〜220 nmにおける導波とレーザー特性に焦点を当てる。直径100 nm未満のナノワイヤ位置を精密制御することは困難だが、ここではCPNレーザーの潜在性能を探索するため、よりまたはそれほど理想的な条件を考慮する。

他のプラズモニックナノワイヤレーザーと同様、CPNレーザーではナノワイヤ直径増大に伴いより多くの導波モードがサポートされる。図3に示すように、溝に組み込まれた直径200 nmのナノワイヤは、HE₁₁ₓ、HE₁₁ᵧ、TE₀₁、TM₀₁の4つの導波モードをサポートできる。溝表面はナノワイヤ側面と平行であり、ナノワイヤ直径変化に伴い溝角度は不変である。平面基板を持つプラズモニックナノワイヤレーザーでは、ナノワイヤは基板と1側面のみ接触し、HE₁₁ᵧ光子モードと表面プラズモンの結合のみが生じる。一方、CPN構造では、ナノワイヤと溝表面の2側面接触により、HE₁₁ₓとHE₁₁ᵧの両方が表面プラズモンと結合し、ハイブリッドチャネルプラズモニックモードを形成する。TE₀₁とTM₀₁モードについても、ナノワイヤ内の電磁エネルギーが溝表面の表面プラズモンと結合し、チャネルプラズモニックモードを形成する。以上の4モードが直径200 nmのCPNレーザーにおける導波モードであり、直径減少とともにカットオフする。

CPN-Nレーザー（a-d）とCPN-Wレーザー（e-h）におけるモードの電界分布。ナノワイヤ直径は200 nmで固定

CPNレーザーの導波とレーザー特性を調査するため、実効指数の実部、モード損失、モード閉じ込め係数、閾値利得のナノワイヤ直径D依存性を計算し、図4a-dに示す。CPN-NとCPN-WレーザーのHE₁₁ₓ、HE₁₁ᵧ、TE₀₁、TM₀₁モードをすべて調査した。CPN-NとCPN-Wの特性はそれぞれ実線ブロック記号と破線円記号で示す。ここでは溝深度がナノワイヤ直径よりはるかに大きく、溝端の影響を排除している。図4aに示すように、実効指数の実部Re(neff)とナノワイヤ直径Dには正の相関がある。これは個々のナノワイヤの実効指数と同じ振る舞いである。ナノワイヤ直径増大に伴い、構造の等価指数が大きくなり、モード指数が増加する。直径減少に伴い、CPN-WレーザーのTE₀₁モードが最初に200 nmでカットオフし、次にCPN-WのTM₀₁モードが180 nmでカットオフ、CPN-NのTE₀₁とTM₀₁モードがともに170 nmでカットオフする。一方、基本モードHE₁₁ₓとHE₁₁ᵧはより小さなカットオフ直径を持つ。CPN-NレーザーではHE₁₁ₓモードが全モード中最小の40 nmカットオフ直径を持つ。CPN-WレーザーではHE₁₁ᵧモードが全モード中最小の80 nmカットオフ直径を持つ。CPN-NレーザーではHE₁₁ₓモードのRe(neff)がHE₁₁ᵧより大きい。一方、CPN-WレーザーではHE₁₁ᵧモードのRe(neff)がHE₁₁ₓより大きい。これは基本モードの垂直成分に起因する。通常、HE₁₁ₓとTE₀₁の電界方向はHE₁₁ᵧとTM₀₁に対して垂直である。CPN-NとCPN-Wレーザーでは溝角度が60°と120°であり、CPN-Nではモードのx成分が、CPN-Wではy成分が支配的になる（図2d, e参照）。したがって、CPN-NレーザーではHE₁₁ₓとTE₀₁がより大きなRe(neff)とより小さなカットオフ直径を持ち、CPN-WレーザーではHE₁₁ᵧとTM₀₁がより大きなRe(neff)とより小さなカットオフ直径を持つ。

a 実効指数実部、b モード損失、c モード閉じ込め係数、d 閾値利得のナノワイヤ直径D依存性

単位長さあたりのモード損失α_iとモード閉じ込め係数Γ_wgは光キャビティのレーザー発振に関わる重要因子である。モード閉じ込め係数はモードが利得媒質とどれだけ重なるかを示す指標で、活性領域におけるモード利得と物質利得の比として定義される[27, 28]。単位長さあたりのモード損失α_iは、モード伝播定数k_zの虚部からα_i=2 Im[k_z]として得られる。図4bに示すように、CPN-NとCPN-Wレーザーのモード損失はナノワイヤ直径Dと負の相関を示す。一方、図4cに示すように、閉じ込め係数はDと正の相関を示す。ナノワイヤ直径減少に伴い、電磁エネルギーはナノワイヤ内にうまく局在化できず、ますます漏洩する。電磁エネルギーの一部はナノワイヤ上部から散乱し、一部は溝表面と相互作用して金属損失を増大させる。興味深いことに、CPN-NレーザーのTM₀₁モードは比較的大きな閉じ込め係数とモード損失の両方を持つ。これはTM₀₁モードの電界分布に起因する。図3dに示すように、電磁エネルギーはナノワイヤ内部とその表面周辺の両方に分布する。閉じ込めはタイトだが、電磁エネルギーは金属溝と強く相互作用する。重要なことに図4cでは、ナノワイヤ直径増大に伴い閉じ込め係数が大きくなり、電磁エネルギーがキャビティ内に閉じ込められ、活性領域とよく重なり、レーザー閾値を潜在的に低下させることを示している。

レーザー閾値は、レーザー出力が自発放出ではなく誘導放出で支配される最低励起レベルである。閾値利得g_thは、レーザー発振に必要な単位長さあたりの利得として、g_th=(1/Γ_wg)[α_i+(1/L)ln(1/R)]で定義される。ここでRはナノワイヤ端面反射率の幾何平均、LはナノワイヤF-Pキャビティ長である[29]。長さLは10 μmに固定し、Ref.[12]の実験データに適合させた。ここでのナノワイヤはRef.[11, 12]と同じで、Au粒子触媒成長法が採用されているため、ナノワイヤ頂部に金キャップがある。金キャップを持つ端面では反射率が他方より大きく、70%以上に達する。閾値利得g_thのD依存性を図4dに示す。ナノワイヤ直径増大に伴い閾値利得が減少することは明らかである。これはモード損失と閉じ込め係数の振る舞いと一致し、これらは閾値利得の鍵因子である。ナノワイヤ直径増大に伴い、電磁エネルギーがナノワイヤ内により良く閉じ込められ、閉じ込め係数が大きくなり、エネルギー漏洩損失が小さくなるため、閾値利得が低下する。小径領域では、CPN-NレーザーではHE₁₁ₓモードの閾値利得がHE₁₁ᵧより低く、CPN-WレーザーではHE₁₁ᵧモードの閾値利得がHE₁₁ₓより低い。これは溝角度が電界成分に及ぼす影響により、HE₁₁ₓとHE₁₁ᵧモードがCPNレーザーで役割を交換することを証明している。

キャビティモードの品質因子Qは、帯間遷移がない場合にそのモードの蓄積エネルギーがキャビティ内にどれだけ長く留まるかを示し、モード共振周波数ωを介してレート方程式に入る光子寿命τ_pと関連する。F-Pキャビティの品質因子は手法セクションで定義される[30]。高いQ因子は、蓄積エネルギーに対するエネルギー損失率が低く、振動がゆっくり減衰することを示す。したがって、デバイスはより低い閾値でレーザー発振でき、ポンプパワーを低減できる。Q因子のD依存性を図5aに示す。CPN-NとCPN-WレーザーのTM₀₁モードを除くすべてのモードで、Q因子と直径Dには正の相関がある。これは前述したTM₀₁モードの電界分布に起因する可能性がある。さらに、CPNレーザーのようなナノレーザーでの自発放出率は、発光体の環境に部分的に依存する。フェルミの黄金律によれば、自発放出率は局所光学状態密度（LDOS）に比例する[31]。構造が波長スケールにある環境では、LDOSを空間的に制御できる[32]。その結果、サブ波長マイクロキャビティによって発光体のLDOSを局所的に増加させて自発放出率を高めたり、減少させたりできる。これがパーセル効果である[33]。CPN-NとCPN-Wレーザーでは、電磁エネルギーがサブ波長スケールでタイトに局在化するため、図5bに示すように大きなパーセル因子が得られる。金属溝はナノワイヤ周囲の誘電環境を修飾し、サブ波長キャビティを構築し、超小型体積と励起子とマイクロキャビティモードの結合を可能にする。直径減少に伴いパーセル因子は急増し、100を超える。さらに、大きなLDOSは自発放出率だけでなく、レーザー作用における誘導放出プロセスも増強する。ハイブリッドプラズモニックモードのナノ局在化電磁界は、ナノレーザー内の励起子をより速い再結合領域へ急速に拡散させ、物質利得とプラズモニックモードの重なりを改善するだけでなく、励起状態粒子を同じ周波数、位相、偏光のプラズモンへエネルギー移転させることで、レーザー作用を容易にする。サブ波長局在化スケールを定量化するため、Ref.[13]の手法で計算した正規化モード面積を図5cに示す。図5bと比較すると、パーセル因子は正規化モード面積に反比例し、サブ波長スケールキャビティがパーセル因子を増加させ、自発放出率を増強することを証明している。

a 品質因子、b パーセル因子、c 正規化モード面積のナノワイヤ直径D依存性

結論

半導体ナノワイヤと金属V字溝、および超薄膜誘電体層に基づくCPNレーザー構造を提案した。高屈折率ナノワイヤの存在により、比較的大きな角度の溝でもチャネルプラズモンが存在し、ハイブリッドチャネルプラズモニックモードを形成する。金属溝はナノワイヤ周囲の誘電環境を修飾し、サブ波長キャビティを構築し、自発放出率の増強を可能にする。有限要素法を用いて導波とレーザー特性を調査した。CPN-Nレーザーの基本モードHE₁₁ₓは非常に小さなカットオフ直径を持ち、オンチップレーザーの超小型フットプリントを可能にする。高い閉じ込めと超小型正規化モード面積の利点により、パーセル因子は150以上に達し、自発放出率を大幅に増強できる。さらに、このCPNレーザーはV字溝プラズモニック波導路におけるCPPモードを用いてプラズモニック波導路と統合する潜在能力を有し、オンチップ光相互接続における重要な応用が見込まれる。

手法/実験

導波とレーザー特性は、周波数領域での散乱境界条件を用いた有限要素法で数値計算した。これは必要な開放境界を模倣する一般的なアプローチである。CPNレーザーの固有モードの電界分布はモード解析により直接得られる。導波特性は複素伝播定数β+iαにより計算される。モード実効指数の実部はn_eff=Re(n_eff)=β/k₀で計算される。ここでk₀は真空波数である。有効モード面積は[24]を用いて計算される。

ここでW_mは全モードエネルギー、W(r)は単位長さあたりのエネルギー密度（伝播方向に流れる）である。分散性と損失性材料の場合、W(r)内部は式(2)で計算できる。

品質因子とパーセル因子は[30, 33]で定義される。

モード損失、モード閉じ込め係数、閾値利得の計算式は本文中に記載済みのため、ここでは繰り返さない。

略語

CPN:

チャネルプラズモンナノワイヤ

CPN-N:

チャネルプラズモンナノワイヤ-狭角

CPN-W:

チャネルプラズモンナノワイヤ-広角

CPP:

チャネルプラズモンポラリトン