中間赤外領域におけるシリコン回折格子上のグラフェンを用いた超高効率プラズモニック第3高調波発生

概要

グラフェンの巨大三次非線形感受性とグラフェンプラズモン（GP）の著しい電場強度増強恩恵受け、グラフェンはプラズモニック第3高調波発生（THG）変換効率向上に大き潜在性示す。しかし、基本周波数（FF）GP励起と生成第3高調波周波数（THF）GP同時導波可能な効果的構成不在。ここではグラフェンシート下部に回折シリコン格子配置しTHF GP生成伝送提案。FF GPは垂直入射平面波でガイドモード共鳴により効率励起、巨大FF GP電場強度起因でTHF GPへ大変換効率変換。数値実証：入射電力密度0.19 MW/cm²、28.62 µmでTHG変換効率3.68×10⁻⁷実現。生成THF GPは格子区画両側接続低損失GP導波路沿い効率導波可能。成果は中間・遠赤外シリコンフォトニクス向けグラフェンベース光源開発刺激。

はじめに

高調波発生は非線形光学プロセス：同一周波数ωのN光子非線形材料相互作用でNω周波数新光子生成。短波長コヒーレント光源拡張手段としてTHG研究注目。従来高効率高調波発生エキゾチック結晶利用、但高密度フォトニック集積妥協。シリコンは高集積フォトニック回路光信号伝送成熟材料。刺激ラマン散乱、THG等非線形光学効果でシリコンフォトニクス機能拡張期待。しかし間接バンドギャップで効率発光困難。THG等非線形光学相互作用利用でコヒーレント光提供有望アプローチ。一般に光導波路THG変換効率（CE）向上に基本モードと第3高調波モード位相整合利用。但複雑構成必要、実装困難。非線形材料内光強度増強でTHG CE向上する堅牢効果的手法あり、位相整合厳格要求緩和可能。超高品質因子スローライトシリコンフォトニック結晶、小モード体積シリカマイクロロッド、表面プラズモンで最近実現。シリコンフォトニック結晶で群速度c/40低減しTHG CE~10⁻⁷改善報告。最近表面プラズモンでTHG CE 10⁻⁵オーダー達成、タイト電場増強起因。

近年シリコンフォトニクス動作波長中間・遠赤外（IR）延伸、化学生物センシング等潜在応用多。中間・遠IR領域プラズモニクス魅力的：プラズモニック導波路伝播損失長波長で劇的減少、モード断面積サブ波長で光物質相互作用（THG変換等）著増強。グラフェン優秀非線形光学材料、巨大三次非線形光学感受性で四波混合、THG、全光スイッチング、光バイスタビリティ等応用導く。特に光バイスタビリティ閾値大幅低減、グラフェン巨大三次非線形感受性恩恵。金属プラズモンモード対比でグラフェンプラズモン（GP）著大波数ベクトル、遥高光閉じ込め、THG CE更向上可能性示唆。しかしFF GPと放射波直接結合運動量ミスマッチ阻害、実用実装困難。ガイドモード共鳴グレーティングで結合問題対処研究。Ref.[18]配列はFF GP直接励起しTHz領域THF自由空間波CE向上目的設計。

本稿でもグレーティングガイドモード共鳴用いFF GP効率励起。Ref.[18]と異なりGP用い赤外周波数シリコンチップ上THF GP生成。FF GP巨大電場強度とグラフェン巨大三次非線形感受性組合せで中間・遠IR領域グラフェンシート上THF GP CE顕著増強。準位相整合条件用いグラフェン表面THF GP CE改善先行研究[13]存在。但FF波とGP直接結合欠如。対照的に提案スキーム空間FF波直接結合可能且つTHF GP高効率生成、シリコンフォトニックプラットフォーム統合適。実証プラズモニック周波数変換器コンパクト高CE、少入射電力利点。

方法

グラフェン表面電導度Kubo公式推定、化学ポテンシャル（フェルミエネルギー）μ_c仮定。赤外テラヘルツ周波数で|μ_c|≫k_BT（k_Bボルツマン定数、T温度）時、グラフェン表面電導度近似：

σ_g = i(e²k_BT/πℏ²(ω+iτ⁻¹))[μ_c/k_BT + 2ln(exp(-μ_c/k_BT)+1)] + i(e²/4πℏ)ln[(2|μ_c|-ℏ(ω+iτ⁻¹))/(2|μ_c|+ℏ(ω+iτ⁻¹))] （式1）

e電子電荷、ℏ換算プランク定数、ω角周波数、τ運動量緩和時間（損失機構）。本研究T=300 K仮定。個別グラフェンシート非相互作用単層モデル、少層グラフェン光電導度nσ_g（n層数、n<6）。グラフェン異方性材料モデル、面内誘電率：

ε_x = ε_z = 1 + inσ_gη_0/(k_0d_g) （式2）

η_0=377 Ω空気インピーダンス、k_0空気中波数、d_g n層グラフェン総厚。面外誘電率ε_y=2.5固定、フェルミレベル非依存。

結果と考察

シリコングレーティングによるFF GP励起

まず誘電体グレーティング支えグラフェンシート（GSSDG）上FF GP励起とTHF GP生成考察（図1）。実用状況グラフェン面積グレーティング区画数百倍大想定、グラフェンシートグレーティング上平坦、グレーティング形状追従せず仮定。グラフェンシート平坦仮定研究存在、実験結果シミュレーションとよく整合。GSSDG x方向無限、z方向周期。グラフェン下シリコングレーティング層厚2 µm想定、グレーティング層モデリング上無限厚（シリコン基板GP電場分布不影響）。この構成支持GP分散関係：

ε_r1/√(β²-ε_r1k_0²) + ε_r2/√(β²-ε_r2k_0²) = -inσ_g/(ωε_0) （式3）

β GP z軸伝播定数、ε_0空気誘電率、ε_r1(=1)、ε_r2グラフェン層上下誘電体誘電定数。グレーティング周期空気中光波長より十分小さい場合、シリコングレーティング等価媒質近似、等価誘電率：

ε_r2 = fε_silicon + (1-f)ε_0 （式4）

ε_silicon=11.9（赤外テラヘルツ周波数）、f=w/pシリコン充填率（本研究f=0.5固定）。

GSSDG上GP分散関係をτ、μ_c、d_g様々パラメータで図2表示。全作業二次元有限差分時間領域（FDTD）、Lumerical FDTD Solutions商用ソフト使用。y方向完全整合層境界、z方向周期境界、x方向無限構造仮定。メッシュサイズ：y方向0.1 nm、z方向10 nm（グラフェン記述）、グラフェン以外領域y方向最大20 nm非均一メッシュ、z方向10 nm均一メッシュ。図2a,d,gで考慮波長範囲内GP波数ベクトル空気比数十倍大、GP光学場グラフェン表面強く閉じ込め示唆。但GPと放射波位相ミスマッチで直接結合阻害。図1シリコン回折グレーティング追加運動量供給、波数差克服、FF GP垂直入射平面波効率励起可能。グレーティング周期p位相整合式満たす必要：

Re(β_FF) = j2π/p + k_0sinθ （式5）

β_FF FF GP z軸伝播定数、j回折次数、θ入射角。基本回折次数j=1、垂直入射θ=0で励起波長λ_FF満たす式：

λ_FF = Re(n_eff)p （式6）

図2で実部[Re(n_eff)]、虚部[Im(n_eff)]、吸収の波長依存性をτ、μ_c、d_g様々値表示。グレーティング周期4 µm固定。Re(n_eff)とIm(n_eff)考慮波長範囲内波長増加で減少（図2a,b,d,e,g,h）。短波長光でGPグラフェン周り強く閉じ込め、伝播定数大、伝播損失大。吸収波長高感度、共鳴波長接近で急増（図2c,f,i）。キャリア散乱時間τがグラフェンキャリア移動度μ決定：τ=μμ_c/eν_F²（ν_F=9.5×10⁴ m/sフェルミ速度）。高品質浮遊グラフェンでμ>10 m²V⁻¹s⁻¹（τ>1.5 ps）実験達成報告、本研究τ≤0.5 ps設定実用輸送損失保守的反映。τ（μ関連）Re(n_eff)とFF GP励起波長穏やか影響、Im(n_eff)と吸収大影響（図2a-c）。μ_c増強でRe(n_eff)とIm(n_eff)同時減少、FF GP共鳴波長対応減少（図2d-f）。グラフェン厚増加（層数対応）でRe(n_eff)、Im(n_eff)、FF GP共鳴波長減少（図2g-i）。

以下τ=0.5 ps、μ_c=0.65 eV、d_g=1 nm例示。GSSDG上GP分散関係図3a、計算分散曲線Lumerical FDTD Solutionsシミュレーション結果よく一致。図3bグラフェンシート光学応答、グレーティング有無比較。グレーティング関与時λ=28.62 µmで吸収効率20%以上顕著増強（p=4 µm）。対照的にグレーティング不考慮時全スペクトル2%以下低レベル維持。顕著吸収増強前者ケースはλ=28.62 µmでGP励起起因。λ=28.62 µm |E|分布（図3c）で励起GP基本ガイド波共鳴モード（j=1）確認。図3d基本モード共鳴波長グレーティング周期依存、数値シミュレーション結果式(6)理論予測とよく一致。

注目：FF GP群速度大幅低下（空気中光速数十倍小）起因グラフェン表面プラズモニック電場大増強。プラズモニック電場入射平面波比5倍電場増強、グラフェン巨大三次光非線形性組合せでTHF GP著増強CE期待。グラフェン非線形応答非線形電導度係数記述：

σ_3(ω) = i3e²(ev_F²)²/(32πℏ²μ_cω³) （式7）

フェルミ速度ν_F=9.5×10⁴ m/s。

THF GP生成

グラフェンシートグレーティング有無でTHF GP電場強度比較。FDTD境界条件図2、3同一。正規化電場強度（NEFI）波長関数図4a、正規化入射CW光電力密度0.11 MW/cm²、中心波長28.62 µm。NEFIはグレーティング構造時28.62 µm（FF）値で正規化。グレーティング構造（GSSDG）NEFIスペクトルにTHF明確ピーク出現、グレーティング無しスペクトル対比。CE定義：∫₀ᵖ P_y^THF dz / (P^FF p)、P_y^THF THF y成分ポインティングベクトル、P^FF入射光電力密度。GSSDGでCE 5.71×10⁻⁷到達。FF GP励起がTHF GP CE増強寄与推測容易。THF実部E_y分布（図4b）グラフェン表面THF GP生成検証。

中間赤外シリコンフォトニクス光源としてのGSSDG

GSSDGプラズモニック波長変換器直接シリコン集積フォトニック回路光源供給考察。図5a例：2グラフェン-シリコンプラズモン導波路（GSPW）GSSDG両側接続。GSPW選択：FFとTHF GP広スペクトルバンド導波可能。GSSDG内FFとTHF GPモード場分布（グラフェン表面非対称）GSPW支持GPモードと強類似、グレーティング区画照射で生成FFとTHF GP上部両側GSPW効率結合推論。FDTDシミュレーション検証。yとz方向完全整合層境界。全界面吸収境界。図5b：FF GPグレーティング上グラフェン表面励起後両側GSPW伝播。図5c：THF GPグレーティング区画とGSPW両方出現確認。CE定義：

CE = ∫P_z^THF dz / (P^FF N_p p) （式8）

P_z^THF THF z成分ポインティングベクトル、∫P_z^THF dz GSPW出力電力密度、P^FF入射FF光電力密度、N_pグレーティング周期数。図5d：THG CEグレーティング境界最大3.68×10⁻⁷（-64.3 dB）、グラフェンオーム吸収損失で伝播方向指数減衰。

THG CE影響因子議論、THG波長変換器デバイス性能評価鍵。THGプロセス常に比較的小ポンプ電力で最大CE期待。先行研究：三次非線形材料局所電場強度増強でポンプ電力大幅削減しTHG CE顕著改善実証。図6a：入射光電力密度GSPW最大CE影響、電力密度増大でCE増加。入射電力密度0.19 MW/cm²でも最大CE 3.68×10⁻⁷達成、同スペクトル帯域[22,23]比6-7桁小さい。図6b：使用グレーティング周期数N_p GSPW CE影響。N_p増加でグレーティング中心生成THF GPグラフェン吸収誘起伝播損失増大しGSPW到達部分減少。但入力電力N_p連動直線増強。故にTHF GP最大CE N_p増加で減少。実用アプリケーション設計指針で固定入射電力密度下THG絶対出力電力密度より意味深い。最大CE N_p=2但出力電力密度N_p≥3で近似最大（図6b）。故にGSPW THF GP生成実証に3周期グレーティング採用。将来実験実装で入射FF光源面積グレーティング区域超え一定、異なるグレーティング数THF GP生成時CE式：

CE = ∫P_z^THF dz / (P^FF S) （式9）

FF光源面積S一定。出力電力密度CE比例、最適グレーティング数選択でTHF GP出力電力密度最大化必須。

図5a構造完成後グラフェン物理特性デバイス性能影響議論。フェルミエネルギーμ_cとグラフェン層数FF GP共鳴波長大幅変化（図2f,i）、THF GP生成波長も影響。対照的にτ（μ関連）FF GP共鳴波長とTHF GP生成波長殆ど影響せず（図2c）。但τ大（図2b）でFF GPとTHF GP伝播損失低減、THF GP CE顕著増強。実験μ>10 m²V⁻¹s⁻¹（τ>1.5 ps）達成可能[32]、本シミュレーション（τ=0.5 ps）THF GP発生器デバイス性能保守的提示。

最後にグラフェンシート表面粗さデバイス性能影響言及。グラフェン表面粗さプラズモン散乱可能、プラズモン損失増大[34]。図5提案THF GP発生器現行微細加工技術ベース製造可能。工程例：シリコン基板上270 nm PMMAスピンコート、電子ビームリソグラフィ後MIKE/IPA現像、60 nm Cr電子ビーム蒸着、誘導結合プラズマエッチングでシリコングレーティング基板形成、ウェットエッチング残留Cr除去、最後にグラフェンシート転写し図5最終構造形成。

結論

中間・遠赤外領域でシリコングレーティング上グラフェンシートTHF GP生成数値実証。THF GPグラフェン表面生成伝送、励起FF GP著増電場強度とグラフェン巨大三次非線形感受性組合せでCE劇的増強。生成THF GP GSPW便利結合可能、グラフェンベース波長変換器シリコンプラットフォーム統合大幅容易化。提案中間・遠赤外フォトニクス向けグラフェンベース光源シリコンプラットフォーム実現刺激、信号処理、分光、センシング等シリコンフォトニクス機能拡張。

略語

CE

変換効率

CW

連続波

FDTD

有限差分時間領域

FF

基本周波数

GP

グラフェンプラズモン

GSPW

グラフェン-シリコンプラズモン導波路

GSSDG

誘電体グレーティング支えグラフェンシート

PMMA

ポリメチルメタクリレート

THF

第3高調波周波数

THG

第3高調波発生