スレッディング転位密度がAlNの屈折率に及ぼす影響：ナノスケールひずみ場効果

概要

アルミニウム窒化物（AlN）の屈折率は、AlGaNベース深紫外（DUV）光電子デバイス、特にLEDの外部量子効率（EQE）の性能を決定的に左右します。高密度スレッディング転位（TDD）はAlNの一般的欠陥ですが、屈折率への定量的影響は十分理解されていません。本研究では、成長後アニーリングでTDDを4.24×10⁸から3.48×10⁹ cm⁻²まで系統的に変化させ、分光エリプソメトリー（SE）で対応する屈折率を測定しました。TDD増加に伴い280 nmでの屈折率が2.2508から2.2102へ低下し、転位がAlNの光学密度を低下させることを確認しました。ねじれ転位とエッジ転位周囲のナノスケールひずみ場の理論モデリングにより、局所弾性変形が光弾性応答を摂動させ、空間的に変動する屈折率と光散乱増強をもたらすことを示しました。これらの知見は、AlN基板上に構築されるDUV LED、レーザーダイオード、DBR構造の最適化における重要な設計パラメータを提供します。

はじめに

AlNとその合金はDUV光電子デバイスの主力材料で、3.4-6.2 eVの直接バンドギャップを調整可能です。AlNの屈折率は全反射臨界角を通じて光取り出し効率（LEE）を直接決定し、分布ブラッグ反射鏡（DBR）の反射率も制御します。したがって、屈折率をシフトさせるあらゆる要因がデバイス出力やスペクトル性能を制限し得ます。温度、圧力、バンドギャップがAlN光学定数に影響することは知られていますが、エピタキシャルAlN層に普遍的に存在するスレッディング転位の役割は定量化されていません。典型的なTDDが10⁸-10⁹ cm⁻²範囲であることを考慮すると、成長最適化とデバイス設計を導くためにTDDの屈折率への影響を確立することが不可欠です。

方法

高品質AlNテンプレートを、トリメチルアルミニウムとアンモニア前駆体を用い、40 mbar水素流下で金属有機化学気相成長（MOCVD）によりc面サファイア上に成長。2段階成長で1.1 µm AlN膜を作製：955°C核生成層、1280°C高温成長、その間に1050°C AlN中間層を挿入。成長後、1500, 1600, 1700, 1750°Cで1時間アニーリングし、段階的に低TDDサンプルを作製。X線回折（XRD）ロッキングカーブ（XRC）で(0002)面と(10-12)面を測定し、修正Hall-Petch式でねじれ転位とエッジ転位密度を抽出。分光エリプソメトリー（SE）で200-1000 nm範囲の複素屈折率取得。ラマン分光でAlN E₂(h)ピークシフトを追跡し残留応力評価。

結果と考察

図1に5サンプルの(0002)と(10-12) XRCを示します。(10-12)面の半値全幅（FWHM）がサンプル1から5へ顕著に減少し、TDDが4.24×10⁸から3.48×10⁹ cm⁻²の範囲で得られました。CompleteEASEで直接バンドギャップ半導体モデルを用いたSEフィッティングで平均二乗誤差11未満を達成、信頼性の高い光学定数を確認。

屈折率曲線（図2b）は予想される分散を示し、6.2 eVバンドギャップ以下で光子エネルギーとともに上昇、それ以上で減少。633 nmではTDD低下に伴い屈折率が2.019から2.056へ上昇、バルク値2.15[27]に接近。重要なことに、280 nmではTDD増加に伴い屈折率が2.2508から2.2102へ低下し、明確な逆相関を示します（図2c）。

この挙動を合理化するため、単一ねじれ転位またはエッジ転位のひずみ場を円筒対称性でモデル化しました。ひずみテンソル成分（式5-6）を光弾性テンソル（式3）にマッピングし、摂動Δ(1/n²)を算出。計算により、ねじれとエッジ両転位がコア周囲の同心円状領域で局所的に屈折率を低下させることが判明（図4）、不均一光学媒質を形成します。光がこれら摂動領域を通過すると、散乱と干渉で光学場が再分配され、実効的に測定屈折率を低下させます。

潜在的交絡因子（温度、残留応力、バンドギャップ）を体系的に除外。すべて測定は室温で実施。ラマンスペクトル（図5）でAlN E₂(h)ピークがTDD減少とともにわずかな青方シフト、サファイア基板由来の圧縮歪みを示唆しますが、この歪みの屈折率への影響は転位密度に比べて無視できます。バンドギャップは(αE)² vs Eプロット（図6）で6.1106から6.1536 eVへわずかに増加しますが、屈折率との予想される逆相関（式12）は観測されず、TDDが光学応答を支配することを裏付けます。

結論

スレッディング転位密度はAlN屈折率を支配する決定的パラメータです。高温アニーリングでTDDを低減することで屈折率を上方調整し、バルク値に接近させ、DUVデバイスのLEEとDBR反射率向上の可能性を開きます。転位周囲のナノスケールひずみ場が局所屈折率変動を誘起し、それが集積して測定可能な巨視的効果となります。これらの知見は、AlN成長とデバイスアーキテクチャ最適化によるDUV光電子デバイス高性能化への明確な道筋を提供します。