InAs / GaAs量子ドットとマイクロピラーキャビティモードの完全な結合による単一光子放射のブースト

はじめに

単一光子を放出する量子光源は、量子情報処理の重要なデバイスです[1–3]。高い光子抽出効率、多光子放出の強力な抑制、および放出された単一光子の高い識別不能性[4]が望まれます。原子系[5]、パラメトリックダウンコンバージョン[6]、ダイヤモンドの空孔中心[7、8]などの量子光源を実現するすべての方法の中で、半導体InAs / GaAs量子ドット（QD）は実現する有望な候補です。量子通信および量子増強センシング[9]や量子イメージング[10]などの他のアプリケーション向けの実用的なモノリシック量子光源。 InAs / GaAs QDの利点には、線幅が非常に狭い[4]、単一光子放射率が高い安定したオンデマンド放射（キャビティ結合によって強化可能）[11]、物理的なマルチフィールドを介した調整が容易[12 –14]、ファイバーアレイ結合出力[15]により適しており、波長は潜在的なテレコム量子情報アプリケーション[16]に合わせて調整可能です（現在840〜1300 nm）。その利点にもかかわらず、実用的なQD単一光子源を実現するための重要な問題は、単一光子源の輝度（つまり、カウント率）をさらに改善する方法です。これにより、量子情報伝送の効率が大幅に向上します[4]。したがって、QDをマイクロピラー[11]、マイクロディスク[17]、フォトニック結晶[18]、マイクロレンズなどのマイクロ構造[19–22]などのマイクロキャビティと結合することにより、QD発光の抽出効率を改善し、輝度を改善する必要があります。 ]。一方、さまざまなシステムの光と物質の相互作用、および可視域と赤外域での結合効果が広く研究されています[23–27]。近年、マイクロピラーキャビティに埋め込まれた半導体量子ドットとそのキャビティの電気力学的効果の研究が、高い Q で大きな注目を集めています。 値、低モードボリューム[11]、および直接ファイバ結合出力でのその利便性[28–33]。さらに、キャビティモードとQD発光波長の完全な共振結合は、もう1つの重要な課題です[34、35]。この研究では、励起子エネルギーとマイクロピラーキャビティモード（Q〜3800）の顕著なクロスオーバー現象と励起子発光強度の増強が観察され、マイクロピラーキャビティモードの完全な結合を達成できる実験的な正確なキャビティモードキャリブレーションプロセスが提案されました。量子ドットの波長と波長を測定し、高輝度で単一光子純度の高い単一光子源を生成します。

メソッド

調査したサンプルは、半絶縁性GaAs（001）基板上で固体ソースMBE（VEECO Gen930システム）によって成長させました。サンプル構造は、厚さ500 nmのGaAsバッファ層、25.5ペアのAl _0.9 で構成されています。 Ga _0.1 As / GaAsボトムDBR、1つのλ -厚いGaAsキャビティ、および15ペアのAl _0.9 Ga _0.1 同じ周期のAs / GaAs上部DBR。 1つのλの中央に -厚いGaAsキャビティ、単一光子放出用のアクティブInAs / GaAs QD層は、チップ上にインジウム堆積量勾配を備えたStranski-Krastanov成長モードで成長し、特定の領域が励起子放出波長での希薄単一QD形成に適切な堆積量を満たすようにしました。約910〜930 nm [36]。 InAs QDs層の上にある層は、厚さ10nmのGaAsクラッド層です。クラッド層の上にはBe δがあります -平均シートドーピング密度が約2×10 ⁸ のドーピング層 c m ⁻² QDの明るさを上げるために[37、38]、正式なサンプルの全体的な概略構造を図1bに示しました。

a 室温での反射スペクトル（ T =300K）は、6.5ペアの下部と4ペアの上部のDBRを備えた事前成長サンプルと、25.5ペアの下部と15ペアの上部のDBRを備えた正確なキャビティモードキャリブレーションプロセス後の正式なサンプルです。 b 正式なサンプルの概略構造。 c 直径2.0 μのマイクロピラーキャビティの走査型電子顕微鏡（SEM）画像 mおよび6.5 μの高さ m

DBRキャビティモードをInAsQDの発光波長と完全に結合するために、正確なキャビティモードキャリブレーションプロセスを実行しました。キャリブレーションプロセスは次のとおりです。まず、InAs / GaAs単一QD励起子発光波長をμで決定します。 PL分光法（通常、10Kで約920nm）;次に、Al _0.9 を減らして事前に成長させたQDサンプルを成長させます。 Ga _0.1 λで定義された厚さのAs / GaAs DBR周期（下部DBRは6.5ペア、上部DBRは4ペア） / 4 n （λ ：DBRキャビティの設計された中心波長 n ：材料の屈折率）;事前に成長させたサンプルを成長させた後、それぞれ300Kと77Kでその光反射スペクトルを測定して、キャビティモードのシフト率を取得します。次に、同じ温度でのDBRの厚さの不一致率を定義します。ここでは、事前に成長させたサンプルの測定されたキャビティモード位置を定義しました（例：λ 1）不一致率はλ / λ 1を使用して、DBRの厚さ（つまり、成長時間）に不一致率を掛けた形式のサンプル（25.5ペア下および15ペア上DBR）を成長させます。この方法で成長させたサンプルは、設計どおりにDBRマイクロキャビティで完全な位相整合を正確に取得できるため、単一のInAs QDの発光波長と結合し、QD発光の最適な増強を実現します。

この作業では、マイクロピラーアレイは、電子ビームフォトリソグラフィー（EBL）と誘導結合プラズマ（ICP）エッチングによってDBRキャビティ結合QDサンプル上に製造されました。シリアル番号は、すべてのマイクロピラーを識別するためにサンプルの表面に設計および製造されています。温度調整されたPLスペクトル測定では、サンプルは極低温剤を含まないバスクライオスタットで冷却され、温度は4Kから60Kに微調整され、波長632.8nmのHe-Neレーザーで励起されました。対物レンズ（NA、0.70）を備えた共焦点顕微鏡のセットアップでは、レーザーを直径2 μのスポットに集束させます。 mと発光を効果的に分光器に収集します。これにより、ミクロ領域をスキャンして単一のQD励起子スペクトル線を検索できます。マイクロフォトルミネッセンス（μ PL）スペクトルは、分光器用の液体窒素冷却SiCCD検出器を備えた長さ0.75mの焦点距離モノクロメーターによって検出されました。励起子のスタイルを識別するために、励起パワーを調整するために、減衰スライスがスペクトルシステムに設定されました。励起子モードと空洞モードの結合現象を調べるために、μ PLスペクトルは、6〜45 Kの範囲のさまざまな安定した温度で測定されました。励起子の放射寿命を調べるために、時間分解μに時間相関単一光子計数（TCSPC）ボードを使用しました。 PL測定。 2次自己相関関数を測定するには g ^（2） （τ ）、QDスペクトル線発光はファイバー結合ハンブリーブラウンアンドツイス（HBT）セットアップ[20]に送信され、2つのSiアバランシェ単一光子計数モジュール（SPCM-AQR-15;時間分解能、350 ps;ダークカウントレート、80カウント/秒、デッドタイム、45 ns）および時間同時計数モジュール。

結果と考察

図1aは、室温（ T ）での反射スペクトルを示しています。 =300 K）、6.5ペアの下部と4ペアの上部のDBRを備えた事前成長サンプルと、25.5ペアの下部と15ペアの上部のDBRスタックを備えたキャビティモードキャリブレーションプロセス後の正式なサンプル。キャビティモードのキャリブレーションプロセスでは、測定された中央基本キャビティモード（300Kで933.5nmの事前成長サンプル）をInAs QDの発光波長（6.0Kで917.5nm）と比較し、両方を同じ温度に変換します。不一致率を取得します。正式なサンプルを成長させるときは、DBR成長時間をミスマッチ比で乗算して、単一のInAsQDの発光波長と結合するキャビティモードの正確なキャリブレーションを実現します。事前に成長させたサンプルと正式なサンプルの反射スペクトルを比較すると、キャビティモードの位置は予想どおり933.5nmから941.0nmに移動しました。図1cは、マイクロピラーキャビティの走査型電子顕微鏡（SEM）画像を示しています。 SEM画像に示されているように、直径2.0 μのマイクロピラー m、高さ6.5 μ mは非常に滑らかな側壁と高品質の構造外観を持ち、InAsQDはλに埋め込まれています。 -光子収​​集効率を高めるために、厚いGaAsキャビティと25.5ペアの下部DBRスタックと15ペアの上部DBRスタックの間に挟まれています。

図2aは、917.24 nmの励起子線（X）と917.54 nmの空洞モード（CM）線を示しています。これは、マイクロピラーキャビティに埋め込まれたQDの典型的な非共振環境です。 DBRキャビティモードをInAsQDの波長と完全に結合するために、正確なキャビティモードキャリブレーションプロセスが実行されました。キャリブレーション後、キャビティモードはQDと完全に結合します。これは、図2bに示すように、919.10nmにX線のみがあります。共振時には、非共振環境と比較して、XラインのPL強度が42kから95kcpsに大幅に向上します。 QDとCMの離調エネルギーは73.4 μです。 e V フィッティング結果に基づきます。共振および非共振環境の時間分解測定によると、図2cに示すように、QDとキャビティモードの完全な結合により、寿命が0.908nsから0.689nsに短縮されます。発光強度の大幅な向上と寿命の短縮は、パーセル効果による共鳴QD励起子の自然放出率の増加に関連しています[39]。

a μ 励起子（X）線と空洞モード（CM）線を使用した、6.0Kでの未校正サンプルのQD励起子のPLスペクトル。 b μ 6.0 KでのキャリブレーションされたサンプルのQD励起子のPLスペクトル。色付きの線：実験データのローレンツフィッティング。 c 未校正サンプルと6.0Kでの校正済みサンプルの時間分解測定。 d 励起パワーに依存するμ 6.0Kでの未校正サンプルのPLスペクトル。挿入図：両対数スケールでの励起パワーの関数としてのXとCMの統合PL強度

励起パワーに依存するμ 図2dに示すように、マイクロピラーと結合したInAs / GaAs QDのPLスペクトルは、バンド上励起用の連続波（CW）He-Neレーザーを使用して研究されました。品質係数（ Q ）マイクロピラーキャビティの3800と推定されます。これらの輝線の識別は、それらのパワー依存性によって示されます。励起パワーの増加に伴い、XラインとキャビティモードラインのPL強度が明らかに向上します。両対数スケールでのXラインとCMラインの両方の統合PL強度は、低励起パワーでは線形依存性を示し、高励起パワーでは飽和します。実線は、両対数プロットのデータに線形フィットしています。フィッティングの結果は、PL強度と励起パワーが n で指数関数的な関係にあることを示しています。 （私 ∝ P ⁿ ）のX線とCM線はそれぞれ0.85と0.87であり、輝線の種類が励起子線であることを示しています。励起子線に期待される理想値からの指数の偏差（ n _X =1）QDの近くにある非放射再結合中心の影響[4]が原因である可能性があります。これは、さまざまなキャリア密度でのキャリア分布に影響を与えます。

図3aは、キャリブレーションされていないサンプルの温度調整されたPLスペクトルを示しています。図3aによると、励起子（X）線と空洞モード（CM）線は、温度を6.0から45.0 Kに上げることにより、異なるシフト速度で移動しました。CM線は917.54 nm（6.0 K）から918.01nmにシフトしました。 （45.0 K）、CMシフトレートは0.018 μです。 eV / K、X線は917.24 nm（6.0 K）から919.07 nm（45.0 K）にシフトし、Xシフト率は約0.069 μです。 eV / K。励起子放出シフト率は、予想通り、キャビティモードシフト率よりも大きくなっています。 X線とCM線の曲線を比較すると、2つの曲線は24.0 Kの温度で交差し、励起子と空洞モードが24.0 Kで共鳴に達するポイントを示します。共鳴では、励起子放出と観測された発光の増強は約14.6倍であり、励起子PLのピーク強度は6.5×10 ³ から増加しました。 cpsから9.5×10 ⁴ cps。空洞モードと励起子エネルギーの顕著な交差現象が図3aに示されています。これは、光と物質の相互作用が弱い結合レジームに準拠していることを示しています。

a 6.0〜45.0Kの未校正サンプルの温度調整されたPLスペクトルの等高線。2次相関関数 g ^（2） （τ ）キャリブレーションプロセスなしのサンプルのCW励起下のQD励起子（X）ラインの（ b ）およびキャリブレーションされたサンプル（ c ）。 d 放射寿命と g ^（2） （0）異なる励起パワーの下でのキャリブレーションされたサンプルの励起子放出の

QD励起子線の単一光子放射の反バンチング効果を確認するために、2次相関関数 g ^（2） （τ ）未校正サンプルと校正済みサンプルの両方を、CW励起下のHBTセットアップで測定しました。図3bおよびcは、遅延時間τの関数として、共振下で測定されたX線の2次相関関数を示しています。 。データは次の式で近似できます：\（g ^ {（2）}（\ tau）=1- [1-g ^ {（2）}（0）] exp（-\ frac {\ mid \ tau \ mid} {T}）\）[40]。図3bは、キャリブレーションプロセスなしのサンプルの2次相関関数を示しています。より良い単一光子性能を得るために、キャリブレーションされていないサンプルの単一QD励起子X線を、24.0 Kで共鳴するように調整して、 g を測定しました。 ^（2） （τ ）。温度調整された共鳴下での未較正サンプルのゼロ遅延での2次相関関数は g です。 ^（2） （0）=0.258。図3cは、 g を示しています。 ^（2） （τ ）6.0Kでの正確なキャリブレーションプロセス後のQD励起子の g ^（2） （0）=0.070。どちらも0.5未満です。これは、明らかなバンチング防止効果を示し、ゼロ時間遅延での多光子放出の強力な抑制を備えた単一光子エミッターであることを証明しています。正確なキャビティモードキャリブレーションプロセスにより、QD励起子とキャビティモードの完全な結合により、単一光子の純度が74.2％から93.0％に向上しました。図3dは、放射寿命と g を示しています。 ^（2） （0）異なる励起パワーでのキャリブレーションされたサンプルの励起子放出。 \（g ^ {（2）}（\ tau）=1-exp（-\ frac {\ mid \ tau \ mid} {T}）\）の曲線フィッティングは、励起子の放射寿命（ T ）、図は T であることを示しています g は、励起パワーが増加するにつれて短くなります。 ^（2） （0）低い励起パワーでのそれは飽和励起パワーでのそれよりも小さく、より低い励起パワーの下でより純粋な単一光子放出を示します。

正確なキャリブレーションプロセス後のQD励起子の正味の単一光子カウント率を取得するために、光子検出効率と透過損失を含むすべての光損失を推定しました。 Si検出器の光子検出効率は33％、透過損失は81％で、対物レンズ収集効率（66％）、狭帯域通過フィルター効率（40％）、ファイバーコリメーター（80％）、マルチモードファイバー結合効率を含みます。 （90％）。カウント率に基づく（1.0×10 ⁶ 同時測定における2つのSi単一光子検出器のカウント/秒）および[1- g の係数による補正された光子カウント率 ^（2） （0）] ^1/2 [41]、正味の単一光子カウント率は1.6×10 ⁷ であると推定します。 最初の対物レンズでカウント/秒。結果は、サンプルの成長段階で、キャビティモードとQD励起子を完全に結合することで、正確なキャリブレーションプロセスを通じてより純粋で明るい単一光子源を生成できることを示しています。

結論

結論として、マイクロピラーAl _0.9 でInAs / GaAs QDを製造することにより、919nmで明るい単一光子源を提示しました。 Ga _0.1 As / GaAsDBRキャビティ。温度調整されたPLスペクトルは、弱い結合領域でのキャビティモードとの交差でのQD励起子放出の顕著な（14.6倍）増強を示しています。正確なキャビティモードキャリブレーションの進歩の助けを借りて、理論的に設計された最適なキャビティモード空間分布に到達するためにDBRマイクロキャビティで完全な位相整合を簡単に取得し、QD放射の最適な強化を実現します。 QD励起子とキャビティモードの完全な結合により、PL強度が2.3倍に向上し、単一光子の純度が74.2％から93.0％に向上しました。 2次自己相関測定により、 g が得られました。 ^（2） （0）=0.070空洞共鳴下で、1.6×10 ⁷ の高いカウント率での単一光子放射を示します。 最初の対物レンズの前にカウント/秒。この研究は、量子ドットとキャビティモードを完全に結合し、高純度で高輝度の単一光子源を製造するための非常に実現可能な方法を示しています。

データと資料の可用性

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて、対応する著者からの制限なしに利用できます。

略語

DBR：

分布ブラッグ反射鏡

HBT：

ハンブリーブラウンとツイス

ICP：

誘導結合プラズマ

MBE：

分子線エピタキシー

QD：

量子ドット

SEM：

走査型電子顕微鏡

NA：

開口数

CW：

連続波

SPS：

単一光子源

CM：

キャビティモード

TCSPC：

時間相関単一光子カウント

SPCM：

単一光子計数モジュール

μ PL：

マイクロフォトルミネッセンス。