InAs/GaAs量子ドットDFBレーザーのデュアルモード動作による広帯域チューニング連続波テラヘルツ応用

概要

本論文では、変調p型ドープされた複数のInAs/GaAs量子ドット（QD）構造に基づく横結合分布帰還（LC-DFB）レーザーを作製した。このデバイスは、連続波（CW）動作下で47 dBを超える高いサイドモード抑制比（SMSR）と、dλ/dT = 0.092 nm/Kの高い熱安定性を示す。これは主に、変調pドーピングと急速熱アニール（RTA）プロセスによって準備された高い物質利得、および浅いエッチンググレーティングとレーザーリッジへの近接性により大幅に低減された波導損失に起因する。この優れたDFBレーザー性能により、レーザーリッジの両側のグレーティング構造に異なる周期を繊細に定義するか、レーザー共振器長を短縮することで、広帯域チューニング可能なデュアル波長レーザー動作を実現。2つのレーザーモード間の波長間隔は0.5〜73.4 nmの非常に広い範囲で柔軟に調整可能で、周波数差では0.10〜14 THzに相当し、単一デバイスによる利用としては最大のチューニング範囲であり、連続波THz放射生成への新たな機会を提供する。

背景

分布帰還（DFB）レーザーは、狭い発光スペクトルと安定化された発光波長により、長距離光ファイバー通信とテラヘルツ（THz）放射への幅広い応用で技術的に重要である[1,2,3]。過去10年間で高性能DFBレーザーの追求に多大な努力と様々な試みがなされ、量子ドット（QD）ベースのDFBレーザーは、商用量子井戸ベースデバイスに対し、低閾値電流、高量子効率、広帯域波長チューニング範囲、高温安定性などの有利な性能を示してきた[4,5,6]。量子ドットレーザー構造への変調pドーピングは、基底状態（GS）利得の大幅な向上により、温度安定性[7]と高速変調特性[8]を含むQDレーザー性能をさらに改善する効果的な手法として実証されている。また、急速熱アニール（RTA）も、エピタキシャル成長中に生成される点欠陥と転位を低減することで、QDアセンブリの材料品質と光学特性を最適化する効率的な方法であることが分かっている[9]。従来のDFBレーザー製造プロセスでは通常、2段階の高品質エピタキシャル成長が必要[9]。Stubenrauchらは1.3-µm QD DFBレーザーの製造を報告し、高い静的・動的性能を示したが、ブラッググレーティング構造の製造と下部クラッド層・活性領域のエピタキシー成長後、金属有機化学気相成長（MOCVD）によるエピタキシャル再成長ステップが必要で、多くの複雑で不確実な要因を導入していた[1]。この再成長プロセスを回避するため、Goshimaらは、グレーティングをリッジ波導に垂直に深くエッチングすることで実現されるQDベースの横結合分布帰還（LC-DFB）レーザー構造を提案したが、深いエッチングプロセスによる大きな波導損失のため、0.03 W/A以下の低い傾斜効率と20 dBの小さなSMSRが観測された[10]。波導損失は主に深いエッチングプロセスに起因し、ドライエッチングまたはウェットエッチングのいずれにおいても、高アスペクト比（通常20:1）の要求により、高品質で均一なグレーティング構造の実現が技術的に非常に困難である[11]。したがって、超高性能DFBレーザーを実現するには、最適化されたQD活性領域と改善されたデバイス波導構造を組み合わせる方法を見つける必要がある。

テラヘルツ（THz）周波数放射源は、医療、農業、環境、セキュリティ用途での繁栄により大きな注目を集めており[12, 13]、コンパクトなサイズと低コストで周波数チューニング可能な連続波（CW）動作のTHz放射源が特に望まれている。最近、様々な半導体デュアルモードレーザーがTHzフォトミキシング用の光ビート源開発を目的として研究されてきた[14, 15]。外部共振器レーザーを用いて異なる波長の2ラインを同時発光させることで広帯域周波数チューニングが実証されているが、外部共振器レーザーシステムの可動機械部品は波長チューニングにおいて便利でも安定でもない。CW THz信号は、わずかに異なる周波数を持つ2つの独立したDFBレーザービームを用いて生成することもできる。この技術は、DFBレーザーダイオードの非常に狭い発光スペクトルと安定化された発光波長の恩恵を受け、THz放射生成の優れた選択肢として浮上している[3, 16,17,18]。THzフォトミキシングのためのこれらの報告された構成とは対照的に、単一のDFBレーザー共振器から2つのチューニング可能なレーザーラインが同時発光することは、コンパクトさ、高温安定性、高スペクトル品質の点から非常に魅力的である[3, 19]。

本研究では、複数のInAs/GaAs QDレーザー構造を分子線エピタキシー（MBE）で成長させ、QD活性領域にp型変調ドーピングを施した。エピタキシャル成長後、QD試料を成長後アニールプロセスで処理。再成長ステップを回避し、グレーティングエッチングのアスペクト比を低減するため、浅いエッチンググレーティングを用いたLC-DFBレーザーを作製。浅いエッチンググレーティングを持つpドープQDベースのLC-DFBレーザーは、0.2 W/Aの高い微分効率、47 dBの大きなSMSR、0.092 nm/Kの高い熱安定性dλ/dTを示す。さらに、異なる周期の2組のグレーティングを作製することでLC-DFBレーザーでデュアルモードレーザー動作を成功させ、レーザー波長をグレーティング周期を繊細に変更するだけで簡単に操作でき、2つのレーザーモードの周波数差を0.10〜14 THzの広範囲でチューニング可能。本研究は、QDベースLC-DFBレーザーの長距離光ファイバー通信とCW THz放射源への有望な応用を示す。

実験方法

材料の調製と評価

InAs/GaAs QDレーザー構造を、SiドープGaAs（100）基板上でMBEシステムにより成長。レーザー構造の活性領域は、厚さ33 nmのGaAsバリアで分離された8層のQD層スタックで構成。各QD層は、6 nm厚のInGaAs歪み緩和層で覆われた2.7 MLのInAsを含む。活性領域全体は、下部約2800 nmのn-Al_0.3Ga_0.7Asと上部約1800 nmのp-Al_0.3Ga_0.7Asのクラッド層で挟まれる。InAsの堆積は成長温度510℃、成長速度0.01 ML/sで実施。変調pドーピング（Be）を、各QD層の10 nm下にあるGaAsスペーサー層内の6 nm層で実施し、ドーピング濃度をドットあたり25アクセプターに制御。InGa/GaAs QD層の断面透過型電子顕微鏡（TEM）像を図1aに示す。InAs/GaAs QDの密度は、原子間力顕微鏡測定により4×10¹⁰ cm⁻²と決定。RTA処理をN₂雰囲気下、700℃で45秒実施。QD試料はアニール中にGaAs近接キャップで保護。

InAs/GaAs QD LC-DFBレーザー構造の模式図と形態。a InAs/GaAs QD LC-DFBレーザー構造の模式図。インセット：QD活性層構造の断面TEM像。b 一次グレーティングを持つLC-DFBレーザー構造の上面SEM像。インセット：グレーティングとリッジ波導の接合部に焦点を当てた拡大SEM像

LC-DFBの設計、製造、評価

設計されたLC-DFBレーザー構造の模式図を図1aに示す。この設計アプローチにより、LC-DFBレーザーを単一ラウンドのエピタキシャル成長で製造可能とし、光学グレーティングエッチングのアスペクト比を低減。狭いリッジ波導とその横結合グレーティング構造の形成は、従来のリソグラフィプロセスとは異なり、2つの処理ステップに分割される[1, 9, 10]。横結合グレーティングの形成には浅いエッチングが必要で、従来の深いエッチングアプローチで要求されるドライエッチングの高アスペクト比を大幅に低減。さらに、グレーティングを半導体にわずか数百ナノメートルエッチングするだけで、一次グレーティングのような非常に小さな特徴サイズのグレーティング構造を容易に実現でき、THz応用に向けた独創的なデバイス構造開発の新たな機会を提供する。

LC-DFBの結合原理に関して、グレーティングのリッジへの近接性がレーザー性能に大きく影響する重要な因子であることはよく知られている[20]。製造プロセスでは、リッジ波導を最初に定義した後、電子ビームリソグラフィ（EBL）用の試料は波導に対して高さの差があり、EBL中にフォトレジストが側壁に堆積するため、リッジに隣接したグレーティング形成が困難になる。この非均一フォトレジストコーティングの問題を解決し、EBLでパターニングされた高品質グレーティングを形成するため、ポリメチルメタクリレート（PMMA）レジストの厚さを75 nmという薄さに慎重に選択し、グレーティング品質が平衡点に達するよう最適化した。LC-DFBレーザーは以下の手順で製造。まず、プラズマ強化化学気相成長（PECVD）で75 nmのSiO₂層をエピタキシー構造上に堆積し、グレーティングの浅いエッチング用エッチング保護層とする。リッジ波導構造を光リソグラフィでパターニングし、Cl₂とBCl₃のガス混合物を用いた誘導結合プラズマ（ICP）技術で約1.75 µmの深さまでエッチング。波導構造が定義された後、上部p側AlGaAsクラッド層をさらにウェットエッチングし、QD活性領域の約280 nm上で停止。その後、PMMAレジスト（分子量950 K、厚さ75 nm）をスピンコートし、180℃で90秒ベーク。一次グレーティングをリッジ波導に沿ってEBLで定義し、レジスト像をICPドライエッチングでAlGaAsに転写。PMMAレジストとAlGaAsのエッチレートはそれぞれ約5 nm/sと10 nm/s。作製されたLC-DFB構造のSEM像を図1bに示す。慎重なEBL露光量の選択と薄いレジストによるフォトレジスト堆積現象の大幅な緩和により、グレーティングがレーザーリッジ波導に密接に接続されていることが図1bのインセットで明らか。グレーティングのエッチング深さは135 nm、グレーティング周期は194 nm。リッジ波導上のオーミックコンタクト層は、75 nm厚のSiO₂保護層によって完全に保護され、ICPエッチングプロセス中のオーミックコンタクト生存を確保。浅いエッチンググレーティングはQD活性領域の150 nm上で制御され、光との良好な結合を形成。絶縁と平坦化のため、グレーティングエッチング後にPECVDで別のSiO₂層を堆積。最後に、反応性イオンエッチング（RIE）ドライエッチングでSiO₂のコンタクトウィンドウを開口。Ti/AuとAu/Ge/Ni/Auをそれぞれ堆積し、上部と下部のオーミックコンタクトを形成。基板を約80 µmまで薄くし、自己加熱効果を最小限に抑制。共振器長1 mmと0.45 mmのレーザーを作製し、発光ファセットは無コーティング。レーザーバーをp側アップで銅ヒートシンクにマウントし、全測定をCW動作下で実施。

結果と考察

図2aに、作製された複数変調pドープQD構造ベースのLC-DFBレーザーの典型的な電力-電流-電圧（P-I-V）特性を示す。レーザーは明確な高傾斜効率0.20 W/Aと低閾値33 mAを示し、QD構造の高い材料品質と高い光利得を示唆。非ドープとpドープQD LC-DFBレーザーの閾値電流密度と傾斜効率の温度依存性を図2b、cにそれぞれ示す。図2bから、非ドープQD LC-DFBレーザーの閾値電流密度に対する特性温度（T₀）は52.3 Kと計算される。一方、pドープQD LC-DFBレーザーのT₀は、特に15〜50℃の温度範囲で著しく増加し、この範囲では無限大のT₀が観測される。さらにこの温度範囲では、傾斜効率の劣化がほとんど見られず（非ドープQD LC-DFBレーザーで2.6%の劣化）、pドープLC-DFBレーザーでも傾斜効率の特性温度（T₁）が無限大であることを示唆。非ドープとpドープLC-DFBレーザーのT₀とT₁の大きな違いは、変調pドーピングによる内部過剰正孔の効果に主に起因し、これが近接したエネルギー準位での正孔の熱的拡がりを大幅に抑制する[21, 22]。以上の結果に基づき、pドープQD LC-DFBレーザーを更なるレーザースペクトル評価に選択。

LC-DFBレーザーのP-I-Vと温度依存性特性。a 常温（RT）でのpドープLC-DFBレーザーのP-I-V特性。b 非ドープとpドープLC-DFBレーザーの閾値電流密度の温度依存性。c 非ドープとpドープLC-DFBレーザーの傾斜効率の温度依存性

図3のインセットに、共振器長1 mmのpドープLC-DFBレーザーの発光スペクトルを示す（I = 2I_th注入レベル、室温（RT）で測定）。単一縦モードレーザー発振が1292.4 nmで観測され、非常に大きなSMSR 47 dBを達成。図3はpドープLC-DFBレーザーの動作温度関数としての発光波長を示し、変化率はわずか0.092 nm/K。レーザー波長の高温安定性は屈折率の温度係数とよく一致し、これは物質利得シフトの温度係数の約5分の1である。

発光波長の温度依存性。インセット：2I_thで測定したpドープLC-DFBレーザーの発光スペクトル

最近、Goshimaら[10]は、リッジ波導構造に垂直に深くエッチングされたグレーティングで作製した1.3-µm InAs/GaAs QD LC-DFBレーザーを報告し、0.03 W/A以下の低傾斜効率と20 dBの小さなSMSRを観測。これは深いエッチングプロセスによる大きな波導損失が主因。浅いエッチンググレーティング構造では、Briggsら[23]がGaSbベースLC-DFBレーザーで25 dBのより大きなSMSRを達成したが、グレーティングとリッジ波導の距離が大きいため結合係数が低く、更なる改善は制限されていた。この距離はLC-DFBレーザー性能にとって極めて重要である。本研究では、狭いリッジ波導とグレーティング構造を別々に製造することで、リッジ波導の非常に鋭く滑らかな側壁を実現し、波導損失を最小限に抑制。本実験で採用したグレーティング製造の浅いエッチング法は、エッチンググレーティングのアスペクト比を大幅に低減し、光と良好に結合する高品質な一次グレーティング構造の作製を可能にした。PMMAレジストの厚さとEBLリソグラフィパラメータを慎重に制御することで、リッジ側壁へのフォトレジスト堆積現象を効果的に緩和し、レーザーリッジ波導に密接に隣接したグレーティングの形成を実現。さらに、MBEエピタキシー成長パラメータの最適化による約4.3×10¹⁰ cm⁻²の高ドット密度と、変調pドーピングと成長後アニール処理で実現されたQDアセンブリの高利得が、本LC-DFBレーザーの大きな47 dB SMSRを説明しうる。

狭い発光スペクトルと高温安定性という優れた特徴により長距離光伝送と波長分割多重（WDM）システムで広く応用されていることに加え、LC-DFBレーザーはCW THz放射生成にも優位性を示す。2つの独立したダイオードレーザーを用いた従来のTHz放射生成法[24,25,26]と比較して、2モード同時発光するLC-DFBレーザーは、コスト効率、コンパクトさ、高安定性、高スペクトル品質の点でTHz放射源製造に非常に魅力的。量子井戸（QW）レーザーと異なり、QDベースエミッターはQD構造の2つのユニークな特徴により広帯域チューニング可能光源に適している。第一に、低状態密度の性質により基底状態（GS）レベルの飽和が容易で、励起状態（ES）への更なるキャリア充填をもたらす。第二に、ドットサイズのばらつきを利用してチューニング範囲を拡張可能。自己組織化QDアンサンブルの広いサイズ分布が量子サイズ効果によって支配される広い発光スペクトルをもたらすためである。

独立して作製される横グレーティングで構成されるLC-DFB構造は、設計ブラッグ波長の定義に高い柔軟性を提供。異なるブラッグ周期Λ₁とΛ₂の2組のグレーティングを作製することで、2つの異なる波長λ₁とλ₂を実現し、デュアル波長レーザー発振が可能。本報告の手法では、グレーティングの両側それぞれに異なるグレーティング周期を定義。デュアル波長レーザー測定はCW条件下で実施。SMSR約40 dBで安定したデュアル波長レーザー発振を観測。図4aに示すように、ダークシアン、青、赤、黒の線は異なる2つのレーザー波長を持つレーザースペクトルを示す。グレーティング周期差Λ₁−Λ₂ = 0.10 nmの1 mm LC-DFBレーザーでは、2つのレーザー波長はそれぞれ1292.40 nmと1292.90 nmで、波長間隔0.50 nm、周波数差約0.10 THzに相当。グレーティング周期差を0.64 nmに調整すると、デュアル波長間隔は4.1 nmに拡張され、ビート周波数0.74 THzに相当。

デュアルモードLC-DFBレーザーのスペクトル。a 異なるグレーティング周期を持つデュアル波長LC-DFBレーザーの発光スペクトル。b 超短共振器長450 µmのLC-DFBレーザーのデュアルモードレーザースペクトルの広い間隔

より大きなデュアルモードレーザーのチューニング範囲を得るため、LC-DFBレーザーの共振器長を慎重に450 µmに短縮。これにより、GS利得飽和とESへのキャリア充填増加の効果により、GSとESの同時レーザー発振が生じる。LC-DFBレーザー構造は、それぞれ182 nmと194 nmの2つの異なるブラッグ周期で構成され、これは先行研究[27, 28]と類似。図4bに示すように、2つの縦モードは73.4 nmの大きな波長分離を示し、周波数差14 THzに相当。リッジ波導に横方向から2つの異なる周期グレーティングを実装し、共振器長を繊細に短縮してESレーザー発振を許容することで、InAs/GaAs QDベースレーザーダイオードは、0.5〜73.4 nmの非常に広いチューニング可能波長間隔（0.10〜14 THzの周波数差に相当）を持つデュアルレーザーラインを同時発光可能。他のタイプの提案されたTHzフォトミキシングスキーム（2つの別個レーザーベース）と比較して、本デバイスはシンプルな構造、コンパクトなサイズ、低製造コスト、非常に広いチューニング範囲の利点を提供。

結論

浅いエッチンググレーティングを持つ1.3-µm QD LC-DFBレーザーを作製し、一般的なDFBレーザー製造プロセスにおける再成長の複雑さと深いエッチングプロセスの困難さを回避することに成功。変調pドーピング、RTA処理、最適化されたLC-DFBレーザー波導構造により準備されたQD試料の高い物質利得の恩恵を受け、デバイスは47 dBの大きなSMSRと0.092 nm/Kの高い熱安定性dλ/dTを示す。狭いリッジ波導の両側のグレーティングに2つの異なる周期を定義する手段や、レーザー共振器長を短縮する手段により、2つのレーザーラインを同時発光させ、2つのレーザー波長間の間隔を柔軟かつ広範囲にチューニング可能。この間隔は0.5〜73.4 nm、すなわち0.10〜14 THzの周波数差に変更可能。特筆すべきは、この広いチューニング範囲が単一レーザーデバイスで実現されており、これまで報告されていない点である。これらの結果は、LC-DFBレーザーのCW THz放射生成への有望な応用を示す。

略語

CW:

連続波

DFB:

分布帰還

EBL:

電子ビームリソグラフィ

ES:

励起状態

GS:

基底状態

ICP:

誘導結合プラズマ

LC-DFB:

横結合分布帰還

MOCVD:

金属有機化学気相成長法

PECVD:

プラズマ強化化学気相成長法

P-I-V:

電力-電流-電圧

PMMA:

ポリメチルメタクリレート

QD:

量子ドット

QW:

量子井戸

RT:

室温

RTA:

急速熱アニール

SEM:

走査型電子顕微鏡

SMSR:

サイドモード抑制比

TEM:

透過型電子顕微鏡

WDM:

波長分割多重