ナノスフィアリソグラフィとフォトリソグラフィによる低コストバッチ製造ブロードバンド金属平面マイクロレンズ

概要

スピンコートナノスフィアリソグラフィ（NSL）と従来フォトリソグラフィ技術を組み合わせた新規低コストバッチ製造法を実証し、金属平面マイクロレンズとそのアレイを効率的に生産します。開発マイクロレンズはサブ波長ナノホールで構成され、焦点サイズがレイリー回折限界近くで可視スペクトル全域で効果的に光を集光。ナノホール間隔と直径変更で集光効率調整可能。ナノスフィア自己組織化中にランダム欠陥が一般的に存在しますが、焦点距離、被写界深度（DOF）、半値全幅（FWHM）など主要集光性能はほぼ不変。本研究はウェーハレベル統合ナノフォトニックデバイス実現の安価な道を提供します。

背景

マイクロレンズは微小/ナノスケールで光操作・集光目的の最も普遍的光学部品クラスで、ディスプレイ技術、レーザービーム整準、分子検出、光情報記憶など重要応用を持ちます。屈折型マイクロレンズは高光スループットで商用デバイスに広く使用されますが、必然的に大型化、色収差、球面収差に悩まされます。一方、回折型マイクロレンズは収差が少ないものの、物理サイズと複雑な三次元（3D）表面プロファイルで小型化・高集積デバイスでは有用性低下。さらに、複数リソグラフィプロセスでの精密アライメント必要で、高集積マイクロ/ナノ光デバイス採用制限要因となっています。

近年、ナノメートル長スケールで光ルーティング・操作独自能力によりプラズモニクス探究に多大努力注がれています。プラズモニックデバイス重要カテゴリとして、薄いナノ構造金属薄膜ベースプラズモニックレンズが提案・開発されてきました。金属薄膜上表面プラズモン（SP）は入射光とレンズ入射面電荷振動相互作用で励起され、ナノアパーチャーに圧縮されます。特定導波モードで金属薄膜全体通過後、SPは再び伝播波に変換。全ナノアパーチャーから透過するサブ波同士が干渉し、レンズ出射面一定距離に最大強度光スポット形成、これが集光スポットと焦点面。したがって、ナノアパーチャーアレイで構成される金属平面マイクロレンズは、従来誘電体ベース屈折レンズ候補となり、サブ波長かつブロードバンド集光、全光学または光電子単チップ統合を可能にします。しかし、ナノ構造構成全マイクロレンズは電子ビームリソグラフィ（EBL）や集束イオンビーム（FIB）ミリングなど高精度ナノ加工技術必要。これらはマイクロレンズ試作強力ツールですが、高価、時間消費、大面積並列製造不向き。

最近、バッチ製造法ソフト干渉リソグラフィ（SIL）にナノパターニング手順続けて、可視スペクトル全波長単一スポット集光可能ナノホールベースマイクロレンズ報告。残念ながらこの方法はマイクロレンズに理想的でなく、周辺ナノホールが中央より著しく小径、一部閉塞、設計から焦点距離大幅ずれ生じます。したがって、汎用的大面積マイクロレンズ製造技術開発は実用応用に不可欠ですが、現在トップダウン/ボトムアップアプローチ使用効果的手法は大きな課題。さらに、ナノスフィア自己組織化手順ランダム欠陥集光性能影響と隣接マイクロレンズ結合効果調査も価値あり。

フォトリソグラフィ、レーザー干渉リソグラフィ（LIL）、ナノスフィアリソグラフィ（NSL）等有望大面積製造法が様々ナノ構造創出可能。フォトリソグラフィはマイクロエレクトロニクスでIC製造広く使用。深紫外（DUV）、極端紫外（EUV）等短波長光源、液浸リソグラフィ、位相シフトマスク等革新で特徴サイズナノメートルスケールへ推進。従来マスクベース光リソグラフィはIC産業で確立・広く使用だが、セットアップ運用共に高価。よりシンプル安価スケール手法としてLILは複数コヒーレントレーザービーム干渉ベースで、1次元（1D）、2次元（2D）、3D周期構造生成可能、特徴寸法20 nm接近。但技術制約でセンチメートルスケールパターン生成困難。NSLは典型的コロイド自己組織化技術で、高並列・ウェーハスケール・低コスト効果的ナノ加工実現、主にポリスチレン（PS）やシリカ六方最密充填ナノスフィアをマスク/テンプレートとしてフォトリソグラフィ、蒸着、堆積、エッチング、インプリント等使用。六方最密充填ナノスフィア配列結果、類似ナノ構造アレイ生成。さらに、こうした構造は格子効果示し、例としてナノホールアレイ異常光透過（EOT）性能、一般に表面プラズモンポラリトン（SPP）励起結果。これは表面増強ラマン散乱（SERS）、赤外（IR）振動検出増強、太陽電池、蛍光増強等多く応用で具体的重要。

本研究では、修正NSL利点（大面積低コスト製造）と従来フォトリソグラフィ技術組み合わせ、Odom「パッチ」類似所望金属平面マイクロレンズ生産。実証マイクロレンズは単一波長可視スペクトル全域、ブロードバンド白色光最小発散集光可能。さらにシミュレーションと実験検証で、ナノスフィア自己組織化手順一般的ランダム欠陥がナノホールアレイ集光性能に劇的影響与えないこと明らか。同一ウェーハ上異なるマイクロレンズ焦点スポット同一横寸法、レイリー回折限界近接。金属ナノホールベースマイクロレンズと開発NSL法が、小型化透過型平面マイクロ/ナノ光デバイス新タイプマイクロレンズ設計製造へ道開く可能性。

手法

ボトムアップ誘電体PSナノスフィア自己組織化はサブ波長ナノホール形成シンプル低コストルートだが、転位、多層、ポイント/面積空孔等深刻欠陥悩まされる。これら対処のため、スピンコートパラメータ（回転速度、加速度、懸濁液配合、基板表面親水化修飾）が全4インチガラスウェーハ上形成自己組織化アレイ品質影響実験研究。最適化パラメータ採用で主要欠陥（空孔・多層）低減・対応ナノホールアレイパターン転写作成だが、一部転位・空孔不可避・最終ナノホール構造シフト残存。

図1にボトムアップ（PSナノスフィアスピンコート自己組織化）とトップダウン（フォトリソグラフィ）組み合わせ低コスト並列マイクロレンズ・アレイ製造模式図示。まずPSナノスフィア（microParticles GmbH製）ガラス基板スピンコート、六方格子単層ナノスフィアマスク形成（図1a）。ナノスフィア堆積後、平行平板反応器酸素プラズマ（0.75 Pa、O₂ 100 sccm、80 W）でサイズ修正（図1b）。次に100 nm厚金層単層PSナノスフィア上スパッタリング（図1c）。その後テトラヒドロフラン（THF）超音波洗浄リフトオフプロセス実施、大面積ナノホールアレイ達成（図1d）。次にクロム（Cr）膜第一ホーリーゴールド膜上スパッタリング（図1e）フォトリソグラフィで所望マイクロレンズ・アレイパターン転写（図1f）、最終マイクロレンズ集光性能支配。次に開口領域露出Cr層除去、ホーリーゴールドナノホール透過光残存（図1g）。残留フォトレジスト洗浄後、設計マイクロレンズ・アレイ実現（図1h）。

図2に格子間隔P = 900 nm（使用PSナノスフィア直径）様々自己組織化形態代表SEM像示す。図2a,dでガラス基板上六方格子規則的単層PSナノスフィア有序充填。しかし静電気斥力等で「亀裂」示す転位、ポイント空孔残存。図2b,cで面空孔、多層、ランダム充填欠陥示す、スピンコートパラメータ未最適/擾乱時特定領域分布、制御性劣悪。

図3にナノスフィアマスク可視光回折像と4インチウェーハ、10 mm×10 mmチップ様々マイクロレンズセルデジタルカメラ写真示す。個別マイクロレンズとアレイ図3d図示、基盤ナノホールと分離マイクロレンズ明確観測。単一マイクロレンズ既存ランダム欠陥も露出。

達成マイクロレンズ集光性能探究のため、3D有限差分時間領域（FDTD）シミュレーション結果と実験テスト比較。図4記述実験セットアップ、ニコン倒立光学顕微鏡メイン操作プラットフォーム採用、平面波入射マイクロレンズ生成光学場マッピング。マイクロレンズ透過後、高品質油浸顕微鏡対物レンズ（100×、NA = 1.49）スペックルパターンCCDカメラ像結び、E-816ピエゾコントローラ（Physik Instrumente (PI)）駆動、ステップ長100 nm。数百2D光スライス収集後、マイクロレンズ伝播軸沿い3D光学場構築可能。

結果と考察

1. I. マイクロレンズ集光性能

直径dマイクロレンズ3Dモデル、六方格子配列円形ナノホール、FDTD法確立。直線偏光x偏光、動作波長532 nm照明、4 μmマイクロレンズ中心通過x-z平面（電磁場対称分布でy-z平面同一）に明確焦点スポット（最大強度位置）観測、焦点面半値全幅（FWHM）1.25 μm（図5a）、0.61λ/NA計算レイリー回折限界0.912 μm近接。さらに格子間隔522、900 nm、動作波長532、633 nm選択し遠方光学パターンシミュレーション。4 μmマイクロレンズλ=532、633 nmシミュレーション焦点距離各12、10.4 μm、8 μmマイクロレンズλ=532 nmで46 μmに増加（図5a,c）。集光効果波面工学結果でないため、522または900 nm格子間隔4 μmマイクロレンズはほぼ同一焦点スポット、焦点距離主にレンズサイズと動作波長依存検証。

焦点スポットは古典的レイリー回折限界従属、遠方集光エバネッセント場回復や超振動由来でないため。焦点距離動作波長依存性はレイリー・ゾマーフェルト（R-S）積分導出関係式表現可能。図5b,dでR-S積分計算光学場分布が両ケースでFDTDシミュレーション結果と良好一致。但測定結果製造手順・光学測定導入様々誤差でわずか差異。注目すべき4 μmケース測定偏差対シミュレーション8.3%、8 μmケース1.1%。つまり大径マイクロレンズ正常誤差に鈍感。

集光性能波面工学無関係ゆえ、焦点スポット光スループットサブ波長アパーチャーSP増強透過依存。図6結果異なるマイクロレンズ透過スペクトル比較で、格子間隔依存で増強透過・抑制透過異波長存在。先行報告[34]伝播表面プラズモン共鳴（PSPR）金属/誘電体界面持続、ナノホール周辺局在表面プラズモン共鳴（LSPR）結合効果由来選択的スペクトル応答発見。図6c観測透過ディップ（円印）、ピーク（三角印）位置格子間隔増加とともにx座標軸方向レッドシフト。これによりマイクロレンズ特定波長光スループット制御異常能力付与、高効率集光易設計保証。図6a,bでP=400 nm 4 μmマイクロレンズディップ波長581 nm、ピーク波長681 nm電場パターン示す。波長増加導入焦点距離減少除き、681 nm焦点スポット強度581 nm比ほぼ100倍。

1. II. ランダム欠陥影響

NSL高並列ナノホールアレイ作製法だが、認識問題は欠陥ナノホール層ランダム分布。欠陥自己組織化プロセスほぼ不可避、光学手法分解能・貫通深度根本制限と考えられがち。しかし欠陥特定光学実験で集光シャープネス改善実証例も。したがって本製造プロセス由来欠陥マイクロレンズ集光性能影響研究は実用応用・ランダムフォトニック結晶さらなる研究必須。

上記ナノスフィア自己組織化生成空孔・転位・多層欠陥以外、PS収縮・除去時不均衡O₂プラズマエッチング結果ナノホール形状変形最終マイクロレンズ存在可能。したがって考慮欠陥形状・位置欠陥分類。形状欠陥集光性能影響実証のため、共通充填率0.33でナノホール異なるアウトオブラウンドネスσマイクロレンズ提示、対応光学集光像図7a。明らかにσ=0.4、0.7ケース焦点パターンほぼ同一、焦点強度わずか変動除き。図7a a1,a2,a3類似焦点パターンで変形度増大・変形方向変化集光特性無視できる影響示唆。

位置欠陥影響探究ため、ナノホール位置長さδ異方向偏差。各ホール偏差方向ランダム分布、各δ定数保持（図7b参照）。δ増加でナノホール完全密充填状態離れ「よりランダム」化。δ=0、50、100 nm異なるランダム位置ナノホールマイクロレンズ3類似集光パターン取得。さらによりランダムナノホールアレイでフィールドプロファイル焦点強度わずか減少観測。総じてマイクロレンズ内形状・位置欠陥集光性能殆ど影響せず、主に焦点強度変調のみ。

1. III. マイクロレンズアレイ集光性能

図8に異間隔作製3×3マイクロレンズアレイとλ=532 nm、ブロードバンド照明実験測定光学パターン示す。アレイ内転位欠陥多いマイクロレンズ焦点スポット他より弱い（図8b）。転位欠陥光学干渉パターン寄与ナノホール数効果的減少ため。さらに結果FDTDシミュレーション取得結果と優秀一致、欠陥主に焦点強度影響確認。またマイクロレンズブロードバンド白色光集光可能（図8(a2)、(b2)）、最小色収差ゆえ。白色光照明焦点スポット単一波長類似横寸法、ブロードバンド焦点距離SP増強波長焦点距離平均近似。さらに前研究[37]分析マイクロレンズアレイ集光結合効果、図8(b1)(b2)旗印C、D、E領域出現。

結論

要約すると、NSL技術が高並列低コスト手法として可視スペクトル全域機能金属平面マイクロレンズ製造初使用実証。シミュレーション・実験結果支持で、マイクロレンズ集光特性光学干渉・表面プラズモン効果組み合わせ説明可能。格子間隔・ナノホール直径考慮で特定波長高透過マイクロレンズ調整可能。完璧〜欠陥状態マイクロレンズ集光性能FDTD法活用。シミュレーション・実験双方明確化：ナノホールアレイランダム欠陥単純集光効率・予測通り結合効果影響、単一波長・ブロードバンド照明双方発生。ブロードバンド集光能力、小型化サイズ、汎用製造技術全体揃い、コンパクト安価全光学/光電子デバイス（太陽電池、カラーフィルター、屈折率センシング等）大き潜在力開く。

略語

3D:

三次元

CCD:

電荷結合素子

FDTD:

有限差分時間領域

FWHM:

半値全幅

LIL:

レーザー干渉リソグラフィ

NA:

数値開口数

NSL:

ナノスフィアリソグラフィ

PS:

ポリスチレン

SEM:

走査型電子顕微鏡