印加バイアス制御による多層MoS₂フォトトランジスタの光応答性制御

概要

多層MoS₂フォトトランジスタにおける印加バイアス変化に伴う光応答性の変動を調査した。光応答ゲインは、MoS₂内で捕獲された光生成正孔がソースから電子を引き寄せることで得られる。したがって、光応答性はゲートまたはドレインバイアスによって制御可能である。ゲートバイアスが閾値電圧未満の場合、MoS₂チャネルとソース電極間の大きな障壁のため、少量の電子のみがチャネルに拡散する。この領域では、ゲートまたはドレインバイアスの増加に伴い障壁が低下し、チャネルへ注入される電子数が指数関数的に増加するため、光応答性も指数関数的に増加する。一方、ゲートバイアスが閾値電圧以上の場合、ドレイン電流がキャリアドリフト速度によって制限されるため、光応答性は障壁高さではなくキャリア速度の影響を受ける。ドレインバイアス増加に伴いキャリア速度が直線的に増加し、キャリア速度飽和により飽和するため、光応答性も直線的に増加して飽和する。

背景

近年、二硫化モリブデン（MoS₂）や二硫化タングステン（WSe₂）などの遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）材料が、次世代ナノエレクトロニクスデバイスのチャネル材料として大きな注目を集めている。特に、単層MoS₂トランジスタでは高い電子移動度（~200 cm²/V·s）、高いオン/オフ比（~10⁸）、低いサブスレッショルドスイング（~70 mV/dec）などの優れた電気特性を示す。また、MoS₂はバンドギャップエネルギー（単層で直接遷移1.8 eV、バルクで間接遷移1.2 eV）と大きな吸収係数（単層でα=1-1.5×10⁶ cm⁻¹、バルクで0.1-0.6×10⁶ cm⁻¹）を持つため、光電子デバイスの光吸収層としても注目されている。したがって、MoS₂フォトトランジスタはオフ状態で低暗電流、高い光応答性を実現する。MoS₂フォトトランジスタの性能向上には、グラフェン、量子ドット、有機染料、WS₂、ZnO、p型MoS₂などの追加層導入やゲート絶縁膜の変更などが試みられてきた。しかし、追加製造プロセスなしでゲイン制御とMoS₂フォトトランジスタの具体的理解を行う研究は不足している。ゲイン制御が可能になれば、幅広い光強度を確実に検出でき、追加プロセスなしでゲインを向上できる。この背景から、多層MoS₂フォトトランジスタにおけるバイアス（ドレインまたはゲート）制御光応答性を調査した。

方法

図1aに作製した多層MoS₂フォトトランジスタの概略図を示す。重度n型ドープシリコン基板上に250 nmのSiO₂を成長させた。バルクMoS₂（Graphene Supermarket, USA）からスコッチテープ法で多層MoS₂フレークを機械的剥離し、SiO₂/Si基板上に転写した。ソース・ドレイン電極はフォトリソグラフィでパターニングし、Ti/Au（5/80 nm）を電子ビーム蒸着で形成した。図1bは作製デバイスのAFM像である。チャネル長と幅はそれぞれ7.31 μmと4.74 μm、インセットの断面プロファイルから多層MoS₂の厚さは約49 nm（単層0.65 nm換算で約75層）と推定される。

図1cは暗条件下でのドレイン電圧3, 9, 15, 21, 27 Vにおける伝達特性を示す。室温、N₂雰囲気下でデュアルチャネルソースメータ（Keithley 2614B）を用いて測定した。オン/オフ比は約10⁵。ドレインバイアス3 Vでの電界効果移動度は以下の式から18.6 cm²/V·sと推定された：

μ_eff = (g_m · L) / (C_OX · W · V_DS) （式1）

ここでLはチャネル長、Wはチャネル幅、酸化膜容量C_OXは1.38×10⁻⁸ F/cm²。ドレインバイアス増加に伴い閾値電圧が低下し、サブスレッショルドスイングが増大することが明確に観察された。これは閾値電圧とサブスレッショルドスイングがドレインバイアスの影響を受けることを示す。一般的に閾値電圧は以下の式で推定される：

V_th = V_GS(0) − V_DS/2 （式2）

ここでV_GS(0)は伝達曲線の線形部分の傾向線とx軸の切片である。しかし式（2）は速度飽和効果が無視できる小さなドレインバイアス（V_DS ≪ L·v_sat/μ_eff = 10 V）を前提としているため、大きなドレインバイアスでは正確な閾値電圧抽出が困難である。そのためサブスレッショルドスイングの変化のみを抽出し、ドレインバイアスのチャネルへの影響を確認した。図1dは異なるドレインバイアスにおけるlog(I_D)−V_GSグラフの線形部分の傾きから抽出したサブスレッショルドスイングの変化を示す。ドレインバイアス3→27 Vでサブスレッショルドスイングが1.44 V/decadeから3.14 V/decadeへ増大した。これは大きなドレインバイアスがMoS₂チャネルとAuソース電極間の障壁を低下させ、ゲートバイアスによるチャネル制御性を弱めることを意味する。

MoS₂フォトトランジスタの応答性を調べるため、466 nm波長のダイオード励起固体レーザー（DPSS）を用いて様々な照射パワー密度で伝達特性を測定した。図2aはドレイン電圧3 V一定で、暗条件および3種類の光強度（5, 7, 10 mW/cm²）照射下での伝達特性を示す。光強度増加に伴い伝達曲線が左シフトし、光生成正孔がMoS₂チャネルに捕獲され正のゲートバイアスとして作用することを示す。図2bはゲートバイアス−30 V一定で、光強度とドレインバイアス増加に伴う光電流と応答性の変化を示す。光電流は照射下と暗条件のドレイン電流差（I_ph = I_illuminated − I_dark）で求め、応答性はI_ph/P_light（P_lightはMoS₂チャネル照射光パワー）で定義する。ドレインバイアスと光強度の増加に伴い光電流と応答性が増加する。466 nmレーザーで外部量子効率（EQE）100%に相当する応答性は0.375 A/Wだが、ドレインバイアス15 V、光強度8 mW/cm²で測定応答性がこれを超える。これにより、この多層MoS₂フォトトランジスタには光応答ゲインがあり、ドレインバイアスの影響を受けることが確認された。

ゲート電圧による光応答性変化を観察するため、5 mW/cm²照射下でドレイン電圧3→27 Vを印加しながら光電流を測定した（図3a）。印加ゲートバイアス増加に伴い、オフ状態（V_GS < V_th）では光電流が指数関数的に増加し、オン状態（V_th < V_GS）では飽和する。ゲートバイアス−30 V（オフ状態）で照射すると（図3b）、MoS₂チャネルとソース/ドレイン（Au）電極間に大きな障壁が形成される。捕獲された正孔により破壊されたチャネル中性を保つために必要な電子がチャネルに十分注入されない。しかしゲートバイアスが閾値電圧まで増加すると障壁が小さくなり、電子がMoS₂チャネルに容易に拡散できるため、閾値電圧前に光電流が指数関数的に増加する。一方、ゲートバイアスが閾値電圧を超えデバイスがオン状態になると、障壁は十分に低下し光電流は飽和する（図3c）。また、オフ状態とオン状態の両方でドレインバイアス増加に伴い光電流が増加することも確認された。これは、従来のフォトトランジスタの光応答特性がオフ状態のみで測定されていたのとは異なり、ドレイン電圧増加によりオン状態でも光応答ゲインが存在することを意味する。

オフ状態とオン状態におけるドレインバイアスの光応答性への影響を検証するため、ゲートバイアスを−30 V（オフ状態）と27 V（オン状態）に固定し、光照射下で光応答特性を測定した。図4aは光電流変化、図4bはオフ状態でのドレインバイアスに伴う応答性と特定検出能を示す。特定検出能は以下の式から求めた：

D* = R·A¹ᐟ² / (2·q·I_dark)¹ᐟ² （式3）

ここでRは応答性、AはMoS₂チャネル面積、qは素電荷、I_darkは暗電流。オフ状態では、光電流と応答性がドレインバイアス増加に伴い指数関数的に増加する。ドレインバイアス3 V、光強度10 mW/cm²での光電流（応答性）が4.28×10⁻¹⁴ A（0.12 A/W）から、27 Vでは1.57×10⁻⁸ A（4.53 A/W）へ急増した。一方、オン状態では光電流（図4c）と応答性（図4d）がドレインバイアス増加に伴い直線的に増加し飽和する。光強度5 mW/cm²一定でドレインバイアス3→27 V増加時、光電流（応答性）は2.9×10⁻⁶ A（1677 A/W）から1.5×10⁻⁵ A（8667 A/W）へ約5倍増加した。検出能も応答性と同様の傾向を示した。オフ状態（図4b）では、光強度10 mW/cm²でドレインバイアス3→27 V増加時に1.76×10⁸ Jonesから2.87×10⁸ Jonesへ増加。オン状態（図4d）では、光強度5 mW/cm²で3→27 V増加時に6.14×10⁹ Jonesから8.63×10⁹ Jonesへ増加した。したがって、オフ状態では拡散電流が優勢なため応答性がドレインバイアス増加に伴い指数関数的に増加し、オン状態ではドリフト電流が優勢なため応答性が直線的に増加する。

観測されたドレインバイアス依存特性は、図5の模式的エネルギーバンド図で説明できる。多層MoS₂チャネルが照射されると、チャネル内で電子-正孔対が光生成される。光生成正孔がMoS₂チャネルに捕獲され、チャネルの中性が破られる。すると、正に帯電したチャネルが中性を保つためソースからより多くの電子を引き寄せ、ソースから供給される電子量が光応答ゲインを決定する。印加ゲートバイアスが閾値未満の場合、図5aのようにMoS₂チャネルとソース間に大きな障壁があり、ドレイン電流は障壁上の拡散によって制限される。印加ドレインバイアスが増加すると（図5b）、MoS₂チャネルの曲がりにより障壁が低下し、チャネル中性のための電子供給が促進される。したがって図4bのように、光応答性はドレインバイアスに対して指数関数的に向上する。印加ゲートバイアスが閾値以上の場合、MoS₂とソース間の障壁は十分に低い（図5c）、ドレイン電流はチャネル内のキャリアドリフトによって制限される。したがって、キャリアドリフト速度が光応答性変化の主要因となる。この領域では、印加ドレインバイアス増加に伴い（図5d）、キャリア速度と光応答性が直線的に増加し、一定のドレインバイアス（~10 V）で飽和する（図4d）。

結論

多層MoS₂ベースのフォトトランジスタを作製し、そのバイアス（ドレインまたはゲート）制御光応答性を詳細に調査した。バイアスによる光応答性変化は、ゲートバイアスが閾値電圧より小さい場合（オフ状態）と大きい場合（オン状態）の2ケースに分類できる。ゲートバイアスが閾値電圧より小さい場合、MoS₂とソース電極間の大きな障壁のため少量の電子のみがチャネルに拡散する。ゲートまたはドレインバイアス増加に伴い障壁高さが低下し、中性保持のためチャネルへ注入される電子数が増加する。結果として光応答性が指数関数的に増加する。一方、ゲートバイアスが閾値電圧より大きい場合、電流がキャリアドリフト速度で制限されるため、光応答性は障壁高さではなくキャリア速度の影響を受ける。ドレインバイアス増加に伴いキャリア速度が直線的に増加し飽和するため、光応答性も直線的に増加し飽和する。多層MoS₂ベースフォトトランジスタのゲートまたはドレインバイアスによる応答性変化を理解できたことで、目的と環境に応じてゲインを制御し、MoS₂フォトトランジスタの適用範囲を広げ、最適動作が可能になる。