導電結合による電磁誘導透過を実現するフレキシブルアルミ箔メタマテリアル

概要

導電結合型テラヘルツ金属メタマテリアルを提案し、電磁誘導透過（EIT）のアナログを実現しました。この構造では、明モードと暗モードのアンテナが近接場結合ではなく表面電流を介して相互作用します。食品包装によく用いられる安価なアルミ箔を用いてメタマテリアルを作製したため、フレキシブルメタマテリアルとしても機能します。本設計では、アルミニウムバー共振器とアルミニウムスプリットリング共振器（SRR）を分離せず、フォーク形状の構造で接続しています。数値シミュレーションと実験により、提案メタマテリアルのメカニズムを解析しました。局在表面プラズモン（LSP）共振（明モード）による表面電流が異なる経路を流れ、SRRのスリットギャップに電位差が生じます。これによりLC共振（暗モード）が誘導され、明モードが抑制されることでEITが生じます。このメタマテリアルが示すEIT様現象は表面伝導電流によって誘導されるものであり、EITメタマテリアルの構造設計に新たな指針を提供する可能性があります。また、フレキシブル基板上への微細構造作製プロセスは、将来のフレキシブル微細構造製造の参考になります。

はじめに

メタマテリアル[1, 2]は、サブ波長構造を持つ人工設計複合材料です。誘電率、透磁率、電気伝導度などの物理特性を、周期格子の構造とサイズを変えることで任意に設計できます。したがって、単位セルの幾何学を調整することで多くの興味深い現象を実現でき、メタルレンズやメタサーフェスでの波面制御[3-8]、負の屈折率媒質[9, 10]、偏光子[11, 12]、メタマテリアル吸収体[13-15]、再構成可能な半デバイス[16]など、大きな応用可能性を秘めています。二次元材料との組み合わせにより研究領域はさらに拡大しています[17-19]。中でも、メタマテリアルが示す電磁誘導透過（EIT）のアナログは研究のホットスポットとなっています。

EIT[20]は、2本のレーザービームによって駆動される遷移間の破壊的干渉に基づき、原子または分子系で元々観測された量子力学的現象です。EITにより、吸収の欠如によって狭いスペクトル領域で高度に不透明な媒質が透明になります。これは現在、導波路構造でも実現されています[21, 22]。一方、EITのアナログはメタマテリアルでも観測され、広い不透明領域の中に比較的狭い透明ピークがスペクトルに現れることで特徴付けられます。メタマテリアルでは、周期構造と入射電磁場の相互作用によりさまざまな共振が生じます。さらに、異なる共振間の破壊的干渉がメタマテリアルでEIT様現象を引き起こします。多くの研究者がこのトピックに取り組み、さまざまな構造が提案されています。現在の一般的なEIT形成メカニズムは、「明モード」と「暗モード」の破壊的干渉に基づいています。例えば、金属スプリットリング共振器（SRR）の誘導容量（LC）振動が金属バーの局在表面プラズモン（LSP）共振を抑制する[23-26]、バー共振器と組み合わせたメタマテリアルで四極モードが双極モードを抑制する[27-30]、または異なる方向のバー形状グルーブで四極が双極を抑制する[31, 32]、誘電体ブロックや誘電体リング共振器の磁気共振が誘電体バー共振器の電気共振を抑制する[33-35]などです。低品質因子（Q因子）の明モードと高Q因子の明モード（準暗モードとも呼ばれる）の破壊的干渉も、メタマテリアルでEITのアナログを誘導します[36]。例えば、高Q因子のSRRにおけるLC共振が、低Q因子の金属リング共振器におけるLSP共振を抑制する[37-39]、導波路層の高Q因子ガイドモードが、導波路層上の周期構造の共振を抑制する[40-42]などです。一部の研究者は、制御可能な物質を設計に組み込み、EITの全光制御[43, 44]や能動的電子制御[45, 46]を実現しています。ほとんどの設計、特に金属メタマテリアルでは、異なるモードのアンテナは常に分離されており、近接場結合を通じて相互作用します。

金属はテラヘルツ帯で高い電気伝導度を持ちます。また、メタマテリアル構造が共振励起されると表面プラズモンが生じ、同時に表面伝導電流が誘導されるため、導電結合が可能になります[47-49]。ここでは、異なる共振器が表面電流を介して相互作用する設計を提案します。明モードと暗モードのアンテナをフォーク形状構造で接続し、EITのアナログを実現する導電結合型テラヘルツ金属メタマテリアルを提案します。

実験方法

図1に提案する導電結合型テラヘルツメタマテリアルの設計を示します。構造は、アルミニウムバー共振器とアルミニウムSRRを相互接続して形成されるフォーク形状の周期配列です。

単位セルの周期はx方向とy方向で等しく、P_x = P_y = 150 μmです。正方形SRRの一辺の長さはa = 45 μm、2つのSRR間のギャップはS = 30 μm、SRRのスリットギャップはg = 10 μm、アルミニウムバーの長さはL = 65 μm、アルミニウムストリップとSRRの線幅はw = 8 μmです。基板はポリエチレンテレフタレート（PET）製です。すべてのシミュレーションで、CST Microwave Studiosを用いた全波シミュレーションを行いました（金属は伝導度3.56×10⁷ S/mのアルミニウム、PET基板の誘電率は3.2）。シミュレーションではアルミニウム構造の厚さを150 nmと設定しました。入射光はz軸の逆方向に伝播する平面波と仮定し、電場と磁場はそれぞれy軸とx軸方向に偏光させました。

実験では、市販のPET-アルミニウムフィルム複合材を原料として使用しました。この種の市販アルミ箔は非常に安価で、一般的な食品包装によく用いられます。リソグラフィ（レーザーダイレクトライティング）とウェットエッチングプロセスを製造に用いました。従来のマイクロ/ナノ加工技術と比較して、レーザーダイレクトライティング技術には、マスク不要の設計可能な加工、既存デバイスとの統合容易性、3D構造化能力の実現可能性など、いくつかの明確な利点があります[50]。PET基板は厚さ約20 μmで非常に柔らかいため、まず平らで清潔な石英基板上に揮発性液体を滴下し、PET-アルミニウムフィルム複合材を平らに置き、複合材と石英基板の間の空気を排出しました。液体が蒸発すると、平らな複合材が石英基板表面にしっかりと固定され、その後のスピンオンフォトレジストとフォトリソグラフィプロセスに便利です。

メタマテリアル製造後、石英基板から優しく剥離して後続の試験を行いました。テラヘルツ時間領域分光（THz-TDS）を用いて、y偏光入射で正入射時の複素透過係数を測定しました。図2に示すフレキシブル材料が作製したメタマテリアルサンプルで、一見透明な中間部分が60×80の周期配列です。作製された導電結合構造の顕微鏡像もインセットに示します。この方法は、フレキシブル材料上への微細構造作製によりフレキシブルデバイスを実現するための参考になります。

結果と考察

図3に、導電結合型テラヘルツ金属メタマテリアルのシミュレーションおよび測定周波数スペクトルを、それぞれ黒実線と青点線で示します。微細構造の顕微鏡像も横に示しています。測定曲線とシミュレーション結果は良好に一致します。作製メタマテリアルは約0.76 THzに透過ピークを示します。測定されたEITピークの透過率は約0.15〜0.45の範囲で、シミュレーションから決定される値（0.7）より低くなっています。透過ピーク中心周波数と半値全幅（FWHM）の比であるQ因子は、シミュレーションスペクトルで17.5ですが、損失と測定精度により実験結果では約12に低下します。一方、導電結合型テラヘルツメタマテリアルを、金属バー共振器と金属SRRが近接場結合で相互作用する従来構造と比較するため、バー共振器をSRRから分離したサンプルを作製・試験しました。図3に、従来構造のシミュレーションおよび測定周波数スペクトルを、それぞれ赤実線とピンク点線で示します。従来の分離構造では、0.5〜1 THzの周波数範囲でEIT現象も共振も発生しません。比較により、我々の導電EITメタマテリアルのメカニズムが従来の分離構造とは異なることがわかります。

実験結果はシミュレーション結果とほぼ一致しますが、いくつかの微細な違いがあります。さまざまなパラメータの影響を解析・シミュレーションし、図4に示します。

まず、メタマテリアル構造はアルミニウムで構成されます。アルミニウム表面は酸化膜を形成しやすく、構造の伝導度低下と導電結合効果の弱体化を招きます。伝導度がEIT現象に与える影響を図4aに示します。伝導度が低下すると（3.56×10⁷ S/mから3.56×10⁵ S/mへ）、EIT振幅が大幅に減少し、周波数は0.76から0.72 THzへわずかにシフトします。また、作製メタマテリアルのサイズを顕微鏡で測定しました。シミュレーションで設定したパラメータと作製構造のサイズにいくつか違いがあることがわかりました。顕著な違いとして、アルミニウムストリップとSRRの線幅w（6.5〜7.5 μm）が設計値（8 μm）より薄く、正方形SRRの一辺a（43〜41 μm）が設計値（45 μm）より小さく、アルミニウムバー長さL（61〜62 μm）が設計値（65 μm）より短いことが挙げられます。w、a、LがEIT効果に与える影響を図4b、c、dに示します。図4bに示すように、wが減少するとEIT現象の周波数が低下します。パラメータwはSRRと金属バー構造の両方に関与するため、このパラメータの変化は吸収周波数とEIT透過周波数の両方のシフトを引き起こします。一方、図4c、dでは、aとLが減少すると、EIT現象の透過ピークと吸収領域がそれぞれブルーシフト（周波数上昇）します。実験とシミュレーションのこれらすべての差異の組み合わせが、実測スペクトルとシミュレーションスペクトルの差を生じさせました。さらに、図4のパラメータ変化による吸収領域と透過ピークの周波数シフトから、明モードと暗モードのアンテナが構造内で統合されていても、両アンテナのサイズには厳密な要件があり、これら2つのモード周波数を互いにマッチングさせる必要があることもわかります。

導電メタマテリアルのEIT形成メカニズムをさらに解析するため、EITピーク周波数（0.76 THz）と透過ディップ（0.71および0.81 THz）における表面電流と電場分布をシミュレーションし、図5の左側と右側にそれぞれ示します。図5aに示すように、表面電流はSRRの外側金属アームからバー共振器へ流れます。これは入射電場の偏光方向、すなわちy軸に沿って一方向から他方向へ往復振動する方向と一致し、典型的なLSP共振を示します。

図5bは、EIT周波数（0.76 THz）での表面電流分布を示します。渦状表面電流が主にSRRに集中しており、基本的なLC共振とLSP共振の抑制を示しています。より高い周波数の第2透過ディップ（0.81 THz）では、表面電流分布はy軸方向に一方向から他方向へであり、LSP共振を示唆します（図5c）。しかし、電流はSRRの内側金属アームを流れます。図5aに示した経路と比較すると、図5cに示した表面電流の伝導経路は短く、これはより短い共振波長とより高い共振周波数に対応します。図5e、d、fは、EIT透過ピークとEITピーク両側の2つの透過ディップの周波数における電場分布を示します。図5eでは電場エネルギーが主にSRRのギャップに集中しているのに対し、図5dとfでは構造の両端に主に集中しています。これらの現象は、それぞれの表面電流分布に対応しています。

実際、このLC共振（暗モード）の生成は回路の知識からも説明できます。LSP共振（明モード）が励起されると、表面電流はy軸に沿って往復振動します。電流がバー共振器とSRRの接続点に達すると、伝導経路に分岐が生じます。電流は接合点からSRRのスリットギャップへ、2つの伝導経路を通って流れます。1つはSRR外側の金属アームに沿った経路で、図5aに示した表面電流の流れ方向と一致します。もう1つはSRR内側の金属アームを通る経路で、図5cに示した通りです。ここで、この現象をSRRスリットの充放電プロセスに類推できます。実際、金属バーとSRRの結合共振器をRLC回路としてモデル化した文献[23]が既にあり、「LC共振」の概念は長年利用されてきました[45, 51]。金属SRRのスリットはコンデンサと見なせます。表面電流が金属アーム上を伝導する際、金属の伝導度は高いものの、ある程度の抵抗が存在します。さらに、電磁波の高周波振動下では、表面電流の高速変化に対する妨げ、すなわちインダクタンスが存在します。金属アームの抵抗とインダクタンスはアーム長に比例します。分岐後の外側と内側の2経路が非対称である場合（図6a）、R₁はR₂+R₃の和より小さく、L₁はL₂+L₃の和より小さくなります。したがって、C₁の充放電時に2経路の速度が常に異なり、SRRのスリットギャップに電位差が生じます。これは、SRRのスリットギャップに沿って偏光した電場を持つ外部電磁場励起が印加されたことと等価であり、またSRRのスリットギャップに追加の電気的励起が印加されたことと類似しています。入射電場がスリットギャップに沿って偏光しているとき、SRR内でLC共振モードが励起されることはよく知られています。

しかし、バー共振器とSRRの接続点がSRRの垂直中心線上に位置する場合（図6b）、分岐後の外側と内側の2経路は対称になります。この場合、R'₁ = R'₃、L'₁ = L'₃となります。したがって、2経路の充放電速度は常に同じで、電位差は生じません。

上記の推測を検証するため、バー共振器とSRRの接続点がSRRの垂直中心線上に位置する別のメタマテリアルを設計・作製しました。これにより、SRRの外側または内側の金属アームを流れる電流の2つの伝導経路長を同一にできます。図7aにこのメタマテリアルのシミュレーションおよび測定スペクトルを示し、構造の顕微鏡像も横に挿入しています。シミュレーションと実験の両結果が、この周波数範囲では共振のみが存在しEIT現象は発生しないことを示しています。実験測定共振周波数（約0.85 THz）はシミュレーション共振周波数（約0.87 THz）から多少ずれていますが、これは主に実験誤差によるもので、測定曲線とシミュレーション結果は良好に一致します。図7bは、この構造の共振が誘導されたときの表面電流分布を示し、典型的なLSP共振を示しています。2つの伝導経路距離が同じであるため、2経路を通る電位降下量も同じとなり、スリットギャップに電位差が生じないため、LC共振とEITのアナログ現象は形成されません。

このLSP共振の周波数（0.87 THz）は、前の構造よりも高くなっています。現在の構造では表面電流が2つの伝導経路を流れるため、これは抵抗とインダクタンスがいずれの分枝よりも小さい並列回路に等価です。これは、より短い伝導経路を通過する効果と同じです。伝導経路が短くなると、共振波長が小さくなり、共振周波数が高くなります。

2つの伝導経路の非対称性がEIT現象に与える影響もシミュレーションし、図8に示します。バー共振器とSRRの接続点が上方に移動すると（図8a）、透過ピークの振幅がそれに応じて増加します。

図8bでは、中央の接続バーが曲げられると、これは接続点を外側へ移動させる準備に相当し、曲げ角度の増加に伴いEITの吸収領域周波数が高くなります。曲げ角度が増加すると、伝導経路のより多くの部分が並列接続される、すなわち伝導経路が広くなるため、より短い伝導経路を通過する効果と同じになります。伝導経路が短くなると、共振波長が小さくなり、共振周波数が高くなります。これは、図7の共振周波数が図3より高い理由も説明しています。図8cでは、接合点が外側へ移動すると、非対称性が減少し、2経路のC₁充放電速度が等しくなり、電位差が小さくなり、暗モード強度が徐々に弱まるため、EIT透過ピークが低下します。これは、接続点からの分岐後のSSRに沿う2経路の差が大きいほど、EIT効果が強くなることも反映しています。

導電メタマテリアルEIT構造を分離し、各コンポーネントを個別に調べました。図9に、構造のさまざまなコンポーネントのシミュレーションおよび測定スペクトルを示します。図9aに示すように、金属バーとSRR外側部分の結合構造は、y軸に沿って偏光した電場で励起すると、0.72 THzで顕著な共振を生じます。図9dは、この構造の共振が誘導されたときの表面電流分布を示し、図5aに示した分布と類似しています。

方向は異なりますが、入射電磁場が往復振動するため、表面電流の全体的傾向は同じと見なせます。図9bは、異なる偏光での入射光励起下におけるSRR結合構造のスペクトルを示します。電場がスリットギャップ方向に垂直に偏光している場合、0.5〜1 THz範囲で共振は発生せず、透過率は高いレベルを維持します。電場がSRRギャップに平行に偏光している場合、0.78 THzで共振が生成されます。図9eは、この共振が励起されたときの表面電流分布を示し、図5bと類似したSRR表面での渦状電流の往復循環を示します。しかし、図5bの2つの渦状表面電流の流れ方向はy軸に関して鏡像対称であるのに対し、図9eの渦状表面電流は同じ方向です。これは、図9eでは2つのSRRの共振が同じ電場によって誘導されるため、渦状表面電流の方向が同じになるためです。一方、図5bでは、提案メタマテリアルの構造と2つのSRRのスリットギャップで生成される電位差の方向がともにy軸に関して鏡像対称であるため、励起される表面電流もy軸に関して鏡像対称になります。周波数の差（0.76 THz vs 0.78 THz）は、導電メタマテリアルの渦状表面電流が厳密にはSRRのみに分布せず、伝導経路の延長により共振波長が増加するため、EITピーク周波数（0.76 THz）がSRR結合構造のLC共振周波数（0.78 THz）よりわずかに低くなることに起因すると考えられます。図9cに示すように、金属バーとSRR内側部分の結合構造は、y軸に沿った電場励起で0.79 THzで顕著な共振を生成します。図9fは、この構造の共振が誘導されたときの表面電流分布を示し、典型的なLSP共振を示しています。上記コンポーネントの共振は、それぞれ低周波透過ディップ、EIT透過ピーク、高周波ディップの条件に対応しています。

結論

結論として、明モードと暗モードのアンテナをフォーク形状構造で接続した導電結合型テラヘルツ金属EITメタマテリアルを提案しました。食品包装によく用いられる安価なアルミ箔を用いてメタマテリアルを作製しました。数値解析と実験解析によりそのメカニズムを解明しました。LSP共振（明モード）による表面電流が異なる経路を流れ、SRRのスリットギャップに対する接続点の非対称性により、SRRのギャップに電位差が生じます。これは、スリットギャップに沿って電場が偏光した外部電磁場励起が印加されたことと等価です。これによりLC共振（暗モード）が誘導され、明モードが抑制されることでEITが生じます。提案構造は表面伝導電流を介して相互作用します。これはEITメタマテリアルの構造設計に新たなアイデアを提供する可能性があります。また、フレキシブル基板上への微細構造作製プロセスは、将来のフレキシブル微細構造製造の参考になります。

データおよび資料の入手可能性

すべてのデータは制限なく完全に入手可能です。

略語

EIT:

電磁誘導透過

LC:

誘導容量

SRRs:

スプリットリング共振器

LSP:

局在表面プラズモン

Q factor:

品質因子

PET:

ポリエチレンテレフタレート

THz-TDS:

テラヘルツ時間領域分光