ペロブスカイトベースの表面プラズモンナノレーザーのフルスペクトル分析

はじめに

ハロゲン化メチルアンモニウム鉛ペロブスカイトMAPbX ₃ 、（MA =CH ₃ NH ₃ 、X =I、Br、Cl）は、ハイブリッド有機-無機半導体のクラスであり、非放射再結合率が低く、キャリア寿命が長いため、半導体レーザーに適した優れた光学特性を示します[1]。さらに、混合ハロゲン化物ハイブリッドペロブスカイトは、可視および近赤外スペクトル領域の一部をカバーする発光波長に対応する広いエネルギーバンドギャップ調整可能性を実現できます[2、3、4]。いくつかのペロブスカイトは、例えば、薄膜、ナノプレート、およびナノ結晶の形で、効率的な光学利得材料であることが証明されています[2、4、5、6、7、8、9、10]。ただし、高いレーザー発振しきい値は、電気駆動レーザー発振[11]やオプトエレクトロニクス統合システムなどの実際のアプリケーションでペロブスカイトを使用する際の懸念事項です。それらの高い結晶品質（単結晶）は、散乱損失を減少させ[12]、ポンピングプロセス中のしきい値を下げる可能性があります。最近、溶液処理可能なペロブスカイトナノワイヤー（NW）の実証に成功しました[1]。反射板としての2つの端面を備えたペロブスカイトNWは、自然に小型化された光共振器を形成します。強力な固有励起子振動強度による優れた電気的特性に加えて、ペロブスカイトNWは、室温、低コスト、低しきい値の励起子ポラリトンレーザーなどの小型デバイスをコンパクトに実現するための優れたプラットフォームになります。サイズ[6、13、14、15、16]。

ただし、北西空洞に関連する光学モードのフットプリントは、回折限界によって制限されます。表面プラズモンポラリトン（SPP）は、電磁モードの特徴サイズを最小化するために使用されてきました[17、18]。最近、さまざまなプラズモンNW空洞が調査されています[19、20、21、22、23]。金属-絶縁体-半導体スキームの空洞は、ハイブリッドプラズモンギャップモードを維持するために特に有望です[24、25、26、28]。したがって、ドープまたは純粋なペロブスカイトNWのサンプルを絶縁体でコーティングされた金属プレートに配置して、プラズモンファブリペロー空洞を形成しました。プラズモンギャップ誘導モードのNW長軸に沿った循環から生じる共鳴モードは、NWによって高度に制限されます。実効モーダルボリュームが減少すると、局所的な光子の状態密度と、励起子と光子の間の結合強度が向上します。この研究では、レーザー発振用の堅牢なキャビティとして提案されたナノレーザーのレーザー特性を調査しました。たとえば、NWの端面は、ガイド付きプラズモンギャップモードをミラーとして反映するのに十分でない場合があります。これにより、キャビティのしきい値ゲインが大幅に増加する可能性があります。さらに、集中的な研究対象は、金（Au）、銀（Ag）、アルミニウム（Al）、または銅（Cu）などの一般的なプラズモニック金属の能力であり、可視光から近赤外波長スペクトル領域。

この研究では、さまざまなSiO ₂ 上に配置されたペロブスカイトベースのナノレーザーの特性を分析しました。 有限要素法（FEM：COMSOLパッケージ[29]）を使用して、広範囲にわたってコーティングされた金属（Au、Ag、およびAl）プレート。単結晶の純粋なペロブスカイトMAPbX ₃ の場合 、X =Cl、Br、Iの最初のブリルアンゾーンのバンド遷移に関連するスペクトルゲインウィンドウは、それぞれ約2.9 eV、2.2 eV、および1.5〜1.6 eV [30]であり、対応する発光波長λ =425、555、および800nm。提案されたナノキャビティの活性領域を示す図1aの挿入図に示されているNWは、レイジング中の散乱損失を減らすことができる滑らかな表面形態を示します。イオン交換反応法[31]を使用して、ペロブスカイトを異なるハロゲンアニオンでドープされたものに変換することにより、ペロブスカイトの発光スペクトルをほぼ完全に可視の波長領域に拡大できます。すべてのプラズモン金属の中で、Agは可視波長領域で比較的低い金属損失を示し、低コストの元素であるAlは、青色から紫外線波長領域での優れたプラズモン特性のためにかなりの注目を集めています[32]。 Auは、赤外線領域でのプラズモン波の生成に適していると一般に考えられています。これらの3つの金属は、システム内の電荷と光子の相互作用を強化するためのプラズモン媒体として選択されています。

プラズモニックペロブスカイトナノキャビティ。 a 提案されたプラズモンナノキャビティの概略図。ペロブスカイトナノワイヤは、SiO ₂ 上に配置されます -覆われた金属基板。反射体として機能する数マイクロメートルの長さのナノワイヤの2つの端面は、自然にプラズモン空洞を形成します。挿入図は、MAPbBr ₃ の光学顕微鏡写真です。 SiO ₂ の北西 -覆われたAg基板。 b–d 電界成分のモーダルプロファイル（横断面）| E | 3D有限要素法により計算された空洞共振モードの解析。プラズモンギャップモードの強く閉じ込められたモーダルプロファイルを（ b ）に示します。 ）。 （ d に示す共振パターン ）は、NWフォトニックモードと伝播する表面プラズモン波の結合に起因するハイブリッドプラズモンモードの特徴を示しています。長軸に沿った明らかな定在波パターンに加えて（ z -方向）（ c に示すように ）、モードの横方向の閉じ込め（ x -方向）は十分に強い

まず、SiO ₂ の基本的なハイブリッドプラズモンガイドモードのモード特性を調査しました。 / Ag、SiO ₂ / Al、およびSiO ₂ 2次元（2D）FEMを使用した/ Au金属プレート。ハイブリッドプラズモンギャップモードは、絶縁体と金属の界面でのフォトニックモードと表面プラズモンモードの間の結合に起因します。強い結合強度は、モードが金属と大きく重なり合うため、本質的な材料の損失が大きくなる可能性があります。これは、ギャップの厚さに大きく依存します t _g 。したがって、さまざまなギャップの厚さでのハイブリッドプラズモンギャップモードのモーダル損失、モーダルプロファイル、閉じ込め係数、および透明度のしきい値ゲインを解決しました t _g 、図1bに示すように。 NWの幅は、キャビティ長 L で100nmに設定されました。 2.67μmであり、これは自己組織化法を使用して得られたNWと同等でした[33、34]。続いて、ナノキャビティの共振モードの計算は、3次元（3D）FEMを使用して実装されます[29]。経験的な計算により、AgがMAPbBr ₃ に最適な金属であることが証明されています。 ナノレーザー。

そのため、低しきい値のMAPbBr ₃ を開発しました。 SiO ₂ 上のナノレーザー -光ポンピングで覆われた銀基板。提案されたナノレーザーは、非常に小さいモーダルフットプリント、低いレーザーしきい値、および調整可能な発光波長を示し、将来の次世代光源などのアプリケーションで使用できます。

メソッド

ペロブスカイトナノワイヤーキャビティの準備

Agはナノレーザー操作で最高のプラズモン特性を示したため、MAPbBr ₃ を使用しました。 厚さ10nmのSiO ₂ を使用したAgプレート上のNW ナノレーザーの性能を調査するためのスペーサー層として。 Agプレートは、Si基板上にe-gunエバポレーターを使用して作成しました。成長とアニーリングのパラメータは、平坦な表面粗さに最適化され、続いてSiO ₂ が堆積しました。 レイヤー[35]。 MAPbBr ₃ NW合成は、ワンステップソリューションの自己組織化法に基づいていました[33、34]。まず、0.15ミリモルのMABrと0.15ミリモルのPbBr ₂ 粉末を5mlのN、N-ジメチルホルムアミドに溶解しました。これは前駆体溶液として機能しました。次に、前駆体溶液をSiO ₂ にドロップキャストしました。 -覆われたAgプレート。第二に、Agプレートを支持する基板を、ジクロロメタンを含むビーカー内のステージ上に置いた。基板は、ジクロロメタンの液面から約3cm上にありました。最後に、アルミホイルの1つの層で覆われたビーカーを60°Cのインキュベーターに入れました。 4時間で、ビーカー内の液体の蒸発プロセスが完了し、MAPbBr ₃ NWはSiO ₂ で取得されました -覆われたAgプレート。次に、図1aに示す構成のNWナノキャビティを、77Kの高真空チャンバーに取り付けました。

レーザー動作の特性評価

単一のNWキャビティのレイジング作用を調査するために、走査型電子顕微鏡を使用してMAPbBr ₃ を検索しました。 幅が約100nm、長さが3μmに近いNW。それらのNWの位置を特定した後、サンプルを光ポンピング用のクライオチャンバーに入れました。 Nd：YVO ₄ の第3高調波生成 励起源として355nmで放射されたパルスレーザーを使用し、パルス持続時間と繰り返し率はそれぞれ0.5nsと1kHzでした。開口数0.5（ミツトヨ）の×100近紫外線無限遠補正対物レンズを適用して、レーザービームをMAPbBr ₃ に集束させました。 焦点サイズが直径約15μmの北西。一度に1つのNWのみがポンプされました。次に、MAPbBr ₃ の発光信号 NWは同じ対物レンズを使用して収集されました。レンズにはコア径600μmの光ファイバーを取り付けました。さまざまな周波数でNWのエンドミラーからの出力放射を収集するために、窒素冷却された電荷結合デバイスが、ファイバーのもう一方の端にある長さ320 mmのシングルモノクロメーター（iHR320、Horiba）に取り付けられました。

結果と考察

提案されたナノキャビティは、図1aに示すように、低しきい値で強力なモード閉じ込めを示します。空洞の特性を調査するために共振モードを決定しました。 SiO ₂ 上のペロブスカイトNWを特徴とするナノキャビティのモーダルプロファイル / Agプレートを図1に示します。共振モードプロファイルの横方向のビュー| E | （b） z に沿ったプロファイルの腹で -軸（ x - y 平面）、（c）薄いギャップの中央（北西の下）（ x - z 平面）、および（d）北西を二等分することによって（ y - z 平面）、それぞれ。図1bに示されているように、キャビティモードのプロファイルは、ガイド付きハイブリッドギャップモードの機能に実際に強く限定されています。図1dに示されている共鳴パターンは、NWフォトニックリーキーモード（カットオフ寸法より下の幅）と伝播する表面プラズモン波の両方の特性を示しています。長軸に沿った明らかな定在波パターンに加えて（ z -方向）図1cに示されている、モードの横方向の分布（ x に沿って） -方向）ナノスケール幅の小さな北西によって定義されることも十分に制限されており、プラズモンモードの特性と一致しています。

プラズモニックハイブリッドペロブスカイト導波路の特性

可視から近赤外の波長領域でのプラズモンレイジング特性を調査するために、BrドープMAPbCl ₃ のハイブリッドバージョンの誘電関数 （MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ ）およびIドープMAPbBr ₃ （MAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ ）調べた。単結晶ペロブスカイトMAPbX ₃ 、複雑な電子配置は、複数の電子遷移を引き起こす有機基、鉛カチオン、およびハロゲンアニオン状態の混成に由来します。ドープされたMAPbX ₃ の格子内 、イオン交換反応中に導入されたドーパントと空孔は、結晶品質を低下させ、離散的な電子状態を不鮮明にする可能性があります。したがって、厳密な第一原理バンド計算[36]を実行して、誘電関数の分散関係に関するそれぞれの明確な吸収ピークを明らかにする代わりに、誘電関数 ϵ 放出エネルギーバンドギャップの単純な関数として（ E _g ）混合ペロブスカイト（MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ ）さまざまなドーピング組成（ x ）。したがって、モスルール[37]、\（\ epsilon（x）=a + b \ sqrt {E_g（x）} \）が採用されます。誘電関数 ϵ 放出エネルギーのバンドギャップ E に関連しています _g 混合ペロブスカイト（MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ ）ドーピング組成 x 。式では、誘電関数 ϵ （ x ）純粋なペロブスカイトMAPbCl ₃ （ x =0）およびMAPbBr ₃ （ x =1）それぞれ対応する発光波長425および555 nm [30]を使用して、フィッティング定数 a を決定しました。 および b 。純粋なペロブスカイトのエネルギーバンドギャップは、発光波長から推定されました。次に、関係\（{E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ left（{\ mathrm {Br}} _ x {\ mathrm {Cl}} _ {1-x}）から混合ペロブスカイトのエネルギーバンドギャップを取得しました。 \ right）} _ 3}（x）=\ left（1-x \ right）{E} _g ^ {\ mathrm {MAPb} {\ mathrm {Cl}} _ 3} + x {E} _g ^ {\ mathrm { MAPb} {\ mathrm {Br}} _ 3} \）[38]。図2に示すように、複素屈折率（ n 、 k ）のMAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ 各ドーピング組成 x での誘電関数\（n（x）+ ik（x）=\ sqrt {\ epsilon（x）} \）から導出されます。 。 Brの含有量の増加に伴い、ドープされたMAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ 赤方偏移したエネルギーバンドギャップを示し、より長い波長で発光します。同じ手順を導出に適用しました（ n 、 k ）のMAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ ドーピング組成 y 、図2の右側のセクションに示されているように。MAPbBr ₃ の混合物 （ y =0）およびMAPbI ₃ （ y =1）、MAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ 555〜800nmの長波長で発光します。ドープされたペロブスカイトの屈折率を図2に示し、以下の計算に使用します。純粋なペロブスカイトMAPbCl ₃ の屈折率 、MAPbBr ₃ 、およびMAPbI ₃ 構成で x =0、 x =1（ y =0）、および y =1は、（2.2、0.013）、（2.30、0.01）、および（2.49、0.0009）です。それらは、それぞれ425、555、および800nmの波長で発光しています。

組成ハイブリッドMAPbX ₃ の分散特性 。複素屈折率（ n 、 k ）ハイブリッドペロブスカイトMAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ （緑色の線）およびMAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ （赤い線）さまざまな構成（ x および y ）可視および赤外スペクトルを超える波長で発光します。純粋なペロブスカイトの屈折率MAPbCl ₃ 、MAPbBr ₃ 、およびMAPbI ₃ 構成で x =0、 x =1（ y =0）および y =1は、（2.2、0.013）、（2.30、0.01）、および（2.49、0.0009）です。それらは波長λで発光しています =425、555、800 nm

次に、ペロブスカイト北西部の漏洩フォトニック誘導モード（カットオフ周波数以下）と主にギャップと金属の界面に集中する表面波との結合によって形成される基本的なプラズモニックギャップモードの特性を研究しました。図3に示すように、導波路（混合ペロブスカイトNW、MAPb（Br _{x ）のガイド付きハイブリッドプラズモンモードのモード損失と閉じ込め係数[24]を決定しました。} Cl _{1- x} ） ₃ およびMAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ ドーピング組成の x および y SiO ₂ で0から1 / Ag、SiO ₂ / AlまたはSiO ₂ /ギャップ厚のAuプレート t _g 対応する発光波長で。ペロブスカイトMAPb（Br _{x ）の425〜555nmの広い範囲の発光波長に対応するガイドモードを決定しました。} Cl _{1- x} ） ₃ MAPb（I _{y の場合は555〜800 nm} Br _{1- y} ） ₃ 。これらの計算では、ドープされたペロブスカイトの複素屈折率は（ n 、 k ）図2に示すように、金属層、Al、Ag、およびAuの分散屈折率は、以前の実験データから採用されました[39]。

ガイドモードのモード損失と閉じ込め係数。 a 、 c モーダルロスと b 、 d 固定SiO ₂ での誘導プラズモンギャップモードの閉じ込め係数 ギャップの厚さ、 t _g =0（青い線）、5（赤い線）、および15（緑の線）nm、λからのフォトルミネッセンススペクトルのドープされたペロブスカイトに対応 =425〜800nm。ハイブリッドペロブスカイトMAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ Ag（実線）とAlプレート（一点鎖線）のWGは、（ a ）に示すように計算されます。 、 b ）。ペロブスカイトMAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ Ag（実線）、Al（一点鎖線）、Au（一点鎖線）プレート上のWGは、λで解かれます。 =（ c に示すように555〜800 nm 、 d ）。 （ b の挿入図 、 d ）モーダルプロファイルを明らかにする| E |誘導プラズモンギャップモードのSiO ₂ - t のAgプレートで覆われている _g =組成 x のドープされたペロブスカイトの場合は5nm =0（黄色の円）、 x =0.58（赤い円）、 y =0（オレンジ色の円）、および y =0.59（緑色の円）

425〜555 nmの波長で発光するペロブスカイトに関しては、図3aに示すように、Alプレート上にNWを持つプラズモン導波路（WG）は、短波長に近い比較的低いモード損失（Agプレートに関して）を示しました。したがって、Alプレート上のWGのハイブリッドモードで観察された小さな金属損失は、Agプレートでは観察されませんでした。その理由の1つは、ペロブスカイト/ SiO ₂ の表面プラズモン周波数でした。 / Agはλの近くにありました =425nmおよびペロブスカイト/ SiO ₂ のそれ / Alは短波長の近くにありました。プラズモン周波数付近のプラズモン波の閉じ込めは、電荷振動共鳴のために非常に強かった。そのため、近くの電磁エネルギーの吸収が高かった。それ以外の場合、ペロブスカイトMAPb（Br _{x を使用するWGの場合} Cl _{1- x} ） ₃ x で Alプレートでは1に近く（緑色の長波長で発光）、モード損失はAgプレートよりも高くなる可能性があります。さらに、固定ギャップ厚（ t ）でのガイド付きプラズモンギャップモードの閉じ込め係数を決定しました。 _g =0、15、および30 nm）。薄いギャップ内のモーダルプロファイルの強い閉じ込めは、金属との強い重なりを示し、したがって、深刻なオーム損失を引き起こしました。これは、ギャップの厚さを増やすことによって制御されました。 Agプレート上のペロブスカイトWGの閉じ込め係数は、Alプレート上の他のWGよりも比較的高かった。これは、Agプレート上の利得媒質の近くにプラズモンWGモードが強く閉じ込められており、周囲とわずかに重なっていることを示唆しています。

このスキームでは、金属損失がモード損失の唯一の原因であるため、前述のように、ガイドモードと金属の重なりが制限されると、モード損失が低くなります。図3bに示すように、Agのプラズモン周波数が（短波長付近で）近づくと、Alプレート上のWGで閉じ込め係数が強くなることがわかります。プラズモンギャップモードの閉じ込めを明らかにするために、モーダルプロファイルを計算しました| E | MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ 425（ x ）の波長での図3bの挿入図に示されているAgプレート上のNW WG =0）および500 nm（ x =0.58）固定 t で _g 5nmの。より短い波長、または最小の厚さ付近のWGの場合 t _g =0 nmの場合、ナノワイヤフォトニックモードと表面プラズモンモードの間の結合が強くなり、高度に閉じ込められたプラズモンモードになります（黄色の円でプロットに示されているように）。ただし、ドーピング組成が高いペロブスカイトの発光波長が長くなると、結合強度が弱くなります。プラズモンギャップモードは、ギャップ内の強度が低く、かなりの量のエネルギーが周囲の媒体の周りに広がっていることを示しています（赤い円で示されているように）。ガイドモードと金属の重なりが限られているため、モード損失が低くなります。モーダルロスカーブの傾向は、ギャップの厚さが増すにつれて低下しました。ギャップが厚いWGと同様に、より長い波長では、結合強度が低くなると、閉じ込めの強度が低くなります。

555〜800 nmの波長で発光するハイブリッドペロブスカイトを備えたWGでは、MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ 北西では、図3cに示すように、（AgおよびAlプレートに関して）大きなモーダル損失から推測されるように、Auプレートは適切なプラズモン媒体ではない可能性があります。 Auプレートは約520nmにプラズモン吸収ピークを示しました。したがって、プラズモン波長に近づくと、固有の金属損失が増加します。ただし、優れた化学的安定性により、Auは、特に赤とオレンジの色の波長で、フォトニックデバイスのプラズモン特性を調査するための好ましい候補になります。この波長領域では、Agの屈折率の虚数部はAlの屈折率よりも小さかった。約550nmの波長では、金属損失がモード損失を支配していました。図3cに示すように、ギャップが薄いか厚いかに関係なく、対応するAlのモード損失はAgのモード損失よりも大きかった。図3dは、ギャップが厚い3つのWGの閉じ込め係数が、より長い波長で類似していることを示しています。図3dに示す閉じ込め係数曲線の傾向とモーダルプロファイルの特性は、結合強度の影響を受けます。図3bの前述の説明と同様の方法で。レーザー発振する可能性が最も高いこの基本的なプラズモンギャップモードに基づいてキャビティ内の共振モードを調査するために、図4に示すように、それぞれの場合の透明度のしきい値ゲインを決定しました。

基本的なハイブリッドプラズモンギャップモードの透明性しきい値ゲイン。ハイブリッドペロブスカイトを含む構造では、 a MAPb（Br _x Cl _{1- x} ） ₃ SiO ₂ 上のNW -コーティングされたAgおよびAlプレート b MAPb（I _y Br _{1- y} ） ₃ SiO ₂ 上のさまざまな組成のNW それぞれ異なるペロブスカイト発光波長に対応する、コーティングされたAl、Ag、Auプレート。最小ギャップ厚さで t _g =0の場合、Agプレートのプラズモンモードの透明度しきい値ゲインは18470.5および6259.1であり、（ a の黒い星で示されます。 ）λで =425 nmおよび（ b ）λで =555 nm

プラズモニックハイブリッドペロブスカイトナノレーザーのしきい値性能

さまざまな金属のナノキャビティとギャップの厚さの共振特性を比較するために、各WGの閉じ込め係数とモード損失を使用して透明度のしきい値ゲインを評価しました。透明度のしきい値は、閉じ込め係数に対するモーダル損失の比率として定義されます[24]。図4aに示すように、Agは、各ペロブスカイトMAPb（Br _{x ）に対して優れた閉じ込め係数と透明度のしきい値を示します。} Cl _{1- x} ） ₃ 対応する発光波長でのWG。しきい値が最も低いキャビティの最適な厚さは、 t の最小の場合である必要があります。 _g =0。たとえば、最小で t _g =0の場合、Agプレート上のプラズモンモードの透明度しきい値ゲインは18470.5および6259.1であり、λで図4aの黒い星で示されています。 =425nmおよびλでの図4b =それぞれ555nm。これらの値は、他のギャップの厚さの値よりもわずかに低かった。表面プラズモンモードへの直接結合によって形成されたハイブリッドプラズモンモードは、最終的に閉じ込められた場を示します。ただし、エンドリフレクターが完全に反射するのに適したモーダルプロファイルは、極端に制限されたプロファイルではないことがよくあります。さらに、酸化層は通常、堆積プロセス中に形成されるが、酸化層は、時間の経過とともに容赦なく形成される可能性がある。 Ａｇプレート上の限られた厚さの酸化層に関して、厚さが約５から７ｎｍであるとき、閾値は比較的低かった。 425 nmに近い波長では、AlでのペロブスカイトWGの透明度のしきい値ゲインは、Agでの透明度のしきい値ゲインよりもわずかに低くなりました。これは、材料の損失が少なく、損失のある領域と実質的に重なっているためです。モーダル損失と閉じ込め係数の説明と図3に示す結果から、オレンジと赤の色の長波長または赤外線スペクトルで発光するドープされたペロブスカイトを備えたAgプレートの空洞の下限しきい値を予測することは難しくありません。図4bに示すように。材料の吸収が比較的大きいため、Auのキャビティではしきい値がかなり高くなりました。 Alは低コストであり、測定可能な酸化層を形成する傾向は限られていますが、許容できる透明度のしきい値に対応し、ギャップの影響を受けにくいため、これらのドープされたペロブスカイトを組み込んだスキームでは、プラズモニック媒体として優れた機能を発揮します。図4a、bに示すように、厚さとドーピング組成。したがって、Agは、酸化層でコーティングする必要がある場合でも、金属関連のペロブスカイトレーザー発振プロセスを調査するためのプラズモン媒体として最適です。厚さが約5〜10 nmの低屈折率誘電体（酸化層）は、ガイド付きプラズモンギャップモードを維持できます。このギャップ層は、不要なミラー損失を減らすために、端面で適切な反射をもたらす可能性があります。

図1b–dに示すようにモーダルプロファイルの空間分布を決定した後、品質係数 Q を推定しました。 Re [ f を使用する _r ] / 2 Im [ f _r ]、ここで f _r は、3DFEMを使用して得られた共振モードの複素固有振動数です。 Q のこれらの推定値を比較しました -3つのペロブスカイト（MAPbX ₃ ）を使用して得られた空洞の共振モードの係数; X：SiO ₂ 上のCl、Br、およびI） 一定のギャップ厚さでコーティングされたAgおよびAlプレート t _g 7nmの。公平に比較​​するために、キャビティの長さ L 4つの有効波長（4 λ）に設定されました / Re [ n _eff ]）対応するλで 、ここでRe [ n _eff ]は、それぞれの場合のガイドモードの有効なモーダルインデックスです。可視スペクトルでのAlの固有の材料損失が大きいため、 Q -Alプレートの空洞の係数はAgプレートと比較できませんでした。 Q -係数は、波長λのキャビティで確かに高かった 425nmに近い。ただし、閉じ込め係数で示されるように、薄いギャップの近くのゲイン領域内にハイブリッドプラズモンモードを閉じ込めることはできませんでした。したがって、 Q の比較 -要因はまた、可視スペクトルのペロブスカイトを組み込んだプラズモンスキームではAgが好ましいことを示唆しました。したがって、端面からの散乱損失は、キャビティの性能を低下させる主要な要因ではない可能性があります。図4bに示されているように、透明度のしきい値ゲインが最も低いことからわかるように、800 nmに近いAgプレートの共振モードでは、 Q の値が比較的高い可能性があります。 -プラズモン増強励起子-光子結合およびバイオセンシングに関連する将来のアプリケーションの可能性を示す因子。

図5に示すように、パワー依存のフォトルミネッセンスを測定して、発光スペクトルを分解し、さまざまな励起入力でのレイジングパワーを記録しました。MAPbBr ₃ を使用したキャビティの発光スペクトル SiO ₂ の北西 覆われたAgプレートを図5aに示します。次に、スペクトルの発光ピークをフィッティングして、MAPbBr ₃ の光-光（L-L）曲線を取得しました。 ナノレーザー。発光スペクトルでは、出力パワーは、しきい値よりも高いポンピングパワー（平均パワー約1.62μW）で劇的に増加します。図5bに示すように、対応するL-L曲線にも急激な変化が見られました。励起パワーがレイジングしきい値よりも高くなると、レイジング出力の単一ピーク発光線幅は7.6nmから約0.5nmに減少します。出力信号は、北西端ファセットから収集されました。しきい値電力は、Agプレート上のZnONWナノレーザーのしきい値電力よりも1桁小さくなっています。考えられる理由は、MAPbBr ₃ によって提供される優れたマテリアルゲインである可能性があります。 ZnOよりも550nmの内部損失が370nmよりも小さい[35]。さらに、ペロブスカイトNWプラズモンレーザー[26、27、28]は、さまざまな温度でさまざまなしきい値を示します。深刻な材料のアブレーションや熱劣化なしにデバイスの性能を維持しながら、室温で強力なポンプ出力の下で動作するには、ペロブスカイトNWの熱安定性[40]と結晶品質[41]が改善すべき重要なパラメータになる可能性があります。低しきい値や狭い線幅などの望ましい特性は、将来のミニチュアアクティブフォトニックデバイスの潜在的なアプリケーションを拡張します。

レイジングの特徴。 a レーザー発振しきい値より下（1.4μW）、近く（1.62μW）、および上（3.43μW）の励起パワーの代表的な発光スペクトル。 b MAPbBr ₃ のポンピング強度パワー（青い円）の増加に伴うL-L曲線（赤い円）と支配的なピークの線幅の変化 SiO ₂ 上のNWプラズモンナノレーザー -覆われたAgプレート

結論

3種類のSiO ₂ に配置されたドープペロブスカイトナノワイヤーを特徴とするペロブスカイトベースのナノレーザーのガイドモード特性、透明度しきい値ゲイン、推定品質係数などのレーザーパラメーターのフルスペクトル分析 コーティングされた金属（Ag、Al、およびAu）プレートが実施されました。 FEMを使用した計算結果は、AgがペロブスカイトMAPbX ₃ のプラズモン金属として適切な選択であることを明らかにしました。 ベースのオプトエレクトロニクスアプリケーション。提案されたナノキャビティ-MAPbBr ₃ SiO ₂ 上のナノワイヤ / Agプレートは、ナノスケールの出力フットプリントに対応する低いレーザーしきい値と狭い線幅を示しました。これらの利点は、励起子-ポラリトン-光子の強い結合をもたらす可能性があります。ペロブスカイトが持つ優れた電荷機能を備えたこのスキームは、次世代光源を開発するための適切な候補です。

データと資料の可用性

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略語

2D：

二次元

3D：

三次元

FEM：

有限要素法

L-L：

ライトライト

NUV：

近紫外線

NW：

ナノワイヤー

SPP：

表面プラズモンポラリトン

WG：

導波管