従来スパッタリングでサファイア上成長MnSi薄膜におけるスキルミオン相実現

概要

トポロジカルに保護されたカイラルスキルミオンは、基礎研究と将来スピントロニクス応用で注目される魅力的スピンテクスチャ。非中心対称構造MnSiはスキルミオン相ホストするよく知られた材料。これまでMnSi結晶調製は超高真空チャンバー特殊装置使用で研究。ここでは、従来マグネトロン sputtering 比較的低真空環境用いサファイア基板上MnSi薄膜成長する容易法導入。成長MnSi薄膜は多結晶性だが、ホール抵抗率寄与現象論的スケーリング解析含む磁気輸送特性により、広温度・磁場範囲安定スキルミオン相観測。本発見はスキルミオン相持つ材料調製一般的方法提供だけでなく、更なる研究刺激し自由度拡大へ洞察与える。

導入

トポロジカル保護カイラルスキルミオンは、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用（DMI）で安定化磁気スピンが球周り非共線的に整列する渦状非自明スワリングスピンテクスチャ[1]。大きなDMIは一般に非中心対称強磁性体で、反転対称性破れ起因で誘起[2]。この複雑スピンテクスチャは基礎研究と将来技術応用両方で興味深い物理特性理由で大注目集める[3,4]。磁区壁比較でスキルミオン領域は驚異的低電流密度安定電流駆動運動示し、低消費電力スピントロニクスデバイス実現可能[5]。

非中心対称B20相MnSiはスキルミオン格子ホストする原型的螺旋磁性材料、理論的実験的数十年研究[6-10]。MnSiスキルミオン格子でスピン移転トルク（STT）観測、スピン偏極電流注入さらなる研究促進[5]。特にMnSiスキルミオンサイズ~18 nm範囲、既知スキルミオンスピンテクスチャ群中小さい部類[11]。STTはスキルミオンサイズ縮小で顕著増大傾向[12,13]。材料パラメータもスキルミオンサイズ影響するが、DMIと強磁性交換相互作用主にスキルミオンサイズ決定[14]。この点でMnSiは応用物理学良好候補。

明確スキルミオン確認ため、ローレンツ透過電子顕微鏡、磁気透過軟X線顕微鏡、磁気力顕微鏡、小角中性子散乱など多様測定ツール使用[15-18]。これら顕微鏡ツールで実空間スキルミオン格子直接同定可能だが、高品質単結晶またはエピタキシャル薄膜必要、特殊装置高真空チャンバーで成長。スキルミオン存在明らか他方法は磁気輸送特性とトポロジカルホール効果（THE）測定、先行報告示す[9,19-21]。スキルミオンはトポロジカルオブジェクトでトポロジカル相が不純物や結晶性影響受けにくいため、多結晶サンプルでも観測可能[22]。

ここでは、従来 sputtering 成長多結晶MnSi磁気輸送特性報告。X線回折（XRD）と透過電子顕微鏡（TEM）でMnSi結晶単相と結晶性同定。温度依存磁化と抵抗曲線測定で約25 K磁気転移明らか、磁気抵抗データも転移温度境界で区別可能形状示す。測定ホール抵抗からTHE信号成功抽出、トポロジカルホール抵抗率温度・磁場関数等高線マッピングプロット。さらに、MnSi薄膜異常ホール抵抗率寄与解析で、不純物と欠陥含む多結晶MnSiサンプルでも広温度・磁場範囲スキルミオン相安定化示唆。本発見でスキルミオンが従来安価装置成長多結晶MnSi薄膜観測可能示し、スキルミオン格子持つ類似材料さらなる研究刺激可能。

方法

MnSi膜をSi (001)とc面サファイア（Al₂O₃）基板上、直流（DC）/高周波（RF）マグネトロン sputtering 、ベース圧力1.0×10⁻⁶ Torrで堆積。MnSi膜室温、10 mTorr Ar圧力下、MnとSiターゲット共 sputtering 5分間成長。MnターゲットDCパワー10-20 W、SiターゲットRFパワー100 W。MnSi堆積後、550-590℃温度範囲2時間インシチュアニーリング処理で成長MnSi結晶化。サンプル結晶相と構造をMoとAg X線源60 kV XRDで検査。サンプル形態評価と化学組成を走査電子顕微鏡（SEM）、原子間力顕微鏡（AFM）、エネルギー分散型分光法（EDS）搭載高分解能透過電子顕微鏡（HR-TEM）で分析。磁気的電気的特性を超伝導量子干渉デバイス振動試料磁力計（SQUID-VSM）で測定、磁場50 kOeまで、温度2 Kまで掃引。

結果と考察

MnSi膜成長先行報告様々手法で記述[2,9,21-25]。しかし、MnSi成長ほとんど技術特殊施設超高真空環境必要、従来マグネトロン sputtering 比較的低ベース圧力開発未導入。Si (001)基板と立方MnSi構造格子ミスマッチ推定約19%ため、Si (001)基板上MnSi膜最適成長条件テスト。MnとSiターゲット共 sputtering 法採用、RFパワー、成長温度、アニーリング処理等成長条件微細制御しMnSi膜成長（Additional file 1: Table S1）。Agufら報告[23]で堆積直後MnSi膜非晶質、アニーリング処理で結晶化必要。確かに当初堆積非晶質MnSiがアニーリング後結晶化MnSi相転移確認（Additional file 1: Fig. S1）。しかしSi (001)基板ほとんど結果で、XRD測定でMnSiとMn₅Si₃混合相観測。このためSi (001)基板を低格子ミスマッチ（~4.2%）Al₂O₃基板置換。

図1にSi（黒実線）とAl₂O₃（青赤実線）基板上MnSi膜XRDパターン示す。Si (001)とAl₂O₃ #1 MnSi膜同成長条件（Mn 15 W、Si 100 W、590℃アニーリング）堆積。基板ピーク全サンプル非表示、グレイジング入射XRD技術使用のため。図中アスタリスクはMn₅Si₃（ICSDカードNo. 04-003-4114）相示す。Si (001)上MnSi膜ではMnSiピーク主観察、さらに5ピークMn₅Si₃相一致、複数未知不純物ピーク検出。しかしAl₂O₃ #1上MnSiではMn₅Si₃相関連ピーク抑制、未知ピーク消失。さらにAl₂O₃ #2 MnSiサンプル、Mnパワーとアニーリング温度それぞれ10 Wと550℃減少、MnSi（ICSDカードNo. 04-004-7568）ピークのみ示す。

成長MnSi Al₂O₃ #2は多少欠陥表面だが、高均一低凹凸表面観察（図2a SEM像、図2b AFM断面像）。AFM像15×15 μmスケールでRMS粗さ1 nm未満測定。詳細構造と化学組成キャラクタリゼーションため、Al₂O₃ #2成長MnSi断面TEM解析実施。図2cにMnSi Al₂O₃ #2界面領域代表断面TEM像示す。積層欠陥や顕著欠陥観察なし。MnSi膜従来 sputtering 比較的低真空チャンバー成長時、格子ミスマッチと化学結合等構造パラメータ考慮でMnSiが基板表面優先方向エピタキシャル成長期待困難。Al₂O₃上成長MnSi膜多結晶性、XRDパターン（図1）とTEM像高速フーリエ変換（FFT）[図2cインセット]確認。成長MnSi膜化学組成検査。図2d TEM-EDSマッピング見る通り、複数異なる領域でMnとSi元素のみ検出、Mn/Si原子比1:1.1推定。成長時間制御でMnSi膜成長率テスト。成長MnSi膜厚さ成長時間線形振舞い示す（Additional file 1: Fig. S2）。

図3aにAl₂O₃上MnSi（厚さ25 nm）垂直外部磁場1 kOe温度依存磁化示す。磁化25 K以上で顕著低下、バルクMnSi[26,27]類似強磁性転移温度（T_C）示す。温度依存抵抗率金属的振舞いT_C以上示す（図3b）。T_C以下、温度低下に伴い抵抗率T²依存減少傾向、螺旋磁性相スピン揺らぎ電荷キャリア結合起因[28]。図3bインセット抵抗率温度微分でMnSi膜T_C約25 Kハイライト。多結晶と表面欠陥起因低残留抵抗率比、[ρ(300 K)/ρ(5 K)] ~ 1.7。

図3cに膜面垂直磁場異なる温度2 K、25 K、50 K磁気抵抗示す。前述通り成長MnSi膜多結晶性ため磁気相転移磁気抵抗明確観察されず。しかし低磁場では磁気抵抗温度依存性区別可能特徴示す。温度上昇に伴い零磁場付近磁気抵抗形状フラット（2 K）からシャープ（25 K）そしてブロード（50 K）ピークへ変化。

スピンカイラリティ駆動ホール効果について、THEは強スピン軌道結合と非中心対称B20結晶構造起因DMI誘起[29]、スキルミオン相存在特徴と見なされる。ホール抵抗率測定実施しTHE関連異常抵抗率観察。全ホール抵抗率3成分組合せ表現:

ρ_Hall = ρ_normal + ρ_AHE + ρ_THE = R₀H + (αρ_xx0 + βρ_xx0² + bρ_xx²)M + n_Skx P R_TH B_eff

ここでρ_normal、ρ_AHE、ρ_THEそれぞれ正常、異常、トポロジカルホール抵抗率。R₀正常ホール係数、α、β、bそれぞれ歪散乱、サイドジャンプ、固有寄与対応定数。さらにn_Skx相対スキルミオン密度、P伝導電子偏極、R_THトポロジカルホール係数、B_eff実空間ベリー位相由来有効磁場[20,30]。トポロジカルホール寄与測定全ホール抵抗率から正常と異常ホール抵抗率項減算抽出。

図4aに10 K THE信号抽出デコンボリューションホールデータ青曲線示す、正常（緑線）異常（赤曲線）ホール抵抗率含む。ρ_normal正傾斜はp型多数キャリア示し、ρ_AHE負、バルクMnSi[31]、薄膜[9]、ナノワイヤ[20]と一致。ρ_normal高磁場線形フィット取得、ρ_AHE磁化データ直接取得。温度依存ρ_THE図4b表示。興味深く、ρ_THE符号磁気転移期待25 K境界反転。ρ_THE符号電荷キャリアスピン偏極非常に敏感。MnSiバンド構造で局在化d帯電子フェルミ準位近傍状態密度影響、遊走s帯電子バンド構造寄与微小[31]、スピン偏極デリケート許容。さらにスピン偏極外的因子（引張歪み、温度依存結晶純度）変化可能[9]、多結晶MnSiサンプルρ_THE符号反転合理的。図4cに磁場と温度関数ρ_THE等高線マッピング示す。バルクMnSiスキルミオン相磁気転移温度近傍狭温度範囲観測一方、符号無視で2-40 K非零ρ_THE収集。ρ_THE絶対値最大36 nΩ·cm（10 K、4 kOe）、MBE成長薄膜（10 nΩ·cm）[9]、バルク（4.5 nΩ·cm）[32]、ナノワイヤ（15 nΩ·cm）[20]より大きいが、超高真空チャンバーオフ軸マグネトロン sputtering 成長薄膜[25]類似。

ρ_AHEは歪散乱、サイドジャンプ、固有寄与3成分構成。異常ホール寄与スケーリング含意はρ_AHEが運動量空間ベリー位相関連固有寄与ρ_xx²比例[33]。図4dに20 kOeでρ_AHE対ρ_xx²プロット示す、明確線形依存から逸脱。スケーリング崩壊は異常ホール効果が多結晶MnSiサンプル不純物欠陥起因外因性歪散乱とサイドジャンプ寄与関連示唆、広温度磁場範囲スキルミオン相安定化保持。

結論

まとめると、従来マグネトロン sputtering 比較的低真空チャンバー用いAl₂O₃上MnSi膜成長法実証。様々ナノ構造容易作製法開発不可欠[34,35]。分光的形態的解析で成長MnSi膜多結晶性だが高均一低粗さ表面確認。輸送特性MnSi固有特性示す、磁気転移温度先行結果よりわずか低い。より重要は、複雑ホール抵抗率寄与含意帰属で、多結晶MnSi膜でも広温度磁場範囲安定スキルミオン相観測。本研究単結晶やエピタキシャル薄膜調製負担超え、スキルミオン相持つ材料広範調査機会開く。