鉄鉱石凝集技術：歴史的概観と発展の歩み

鉄鉱石の凝集プロセスには、大きく分けて4つのタイプが開発されてきました（図1）。それらは（1）ブリケッティング、（2）ノジュライジング、（3）シンタリング（焼結）、そして（4）ペレタイジング（造粒）です。

各凝集プロセスの概要

ブリケッティングは最もシンプルで、最も古くから適用されているプロセスです。微細な鉄鉱石に水やバインダーを添加し、高い機械的圧縮圧力で枕型のブリケットに成形します。

ノジュライジングでは、微粉鉱や精鉱に炭質材料を混合し、ガスまたは油で加熱した傾斜回転窯を通します。窯内温度は鉱石を軟化させるには十分ですが、溶融させるほど高くはありません。得られるノジュールは組成のばらつきが大きく、過度に致密でスラグ質が多く、必要な多孔性に欠けるため、このプロセスは広く普及しませんでした。

ブリケッティングとノジュライジングはコールドバインディング（常温結合）プロセスであり、主に製鉄所で回収された鉄鉱石廃棄物のリサイクルに用いられます。一方、シンタリングとペレタイジングは、鉄生産において主要な重要性を持つプロセスです。

世界の鉄生産と凝集鉱の役割

世界鉄鋼協会によると、2014年の高炉銑鉄生産量は11億8,300万トン、直接還元鉄（DRI）生産量は7,300万トンでした。これらの生産の大半は、シンターとペレットという形の鉄鉱石から供給されています。高炉の好ましい原料はシンターおよび／またはペレットですが、直接還元鉄ではペレットのみが使用されます。正確なシンターとペレットの生産データは集計されていませんが、両者の世界総生産量は、12億5,600万トンの鉄生産を支えるため、年間13億トンを大きく超えると推定されています。

歴史的背景：微粉鉱の有効利用への道

歴史的に、世界の高炉の原料は天然の塊鉱（ラムプ鉱）でした。鉄鉱石の採掘過程で大量の微粉鉱が発生していましたが、これらは高炉で使用できないため捨てられていました。しかし、良質な塊鉱鉱床の枯渇により、発生した微粉鉱を焼結して高炉で利用する技術の開発が迫られました。また、良質塊鉱の枯渇は低品位鉱の探査を促し、これらは濃縮のために微細粉砕が必要でした。こうして得られた高品位精鉱の超微粉は、高炉での使用に向けて凝集する必要があり、これがペレタイジングプロセスの開発につながりました。これらの凝集鉱は、高炉性能を飛躍的に向上させ、高炉装入パターンの大転換をもたらしました。

鉄鉱石シンタリングの歴史

19世紀半ば、イギリスの銅鉱山で小型の焼結ポットが使用されていました。シンタリングプロセスの起源は1887年、イギリスのF.ハーバーラインとT.ハンティントンが硫化鉱の焼結凝集プロセスを発明したことに遡ります。このプロセスでは、焼結層に底から上向きに空気を吹き込む「アップドラフト焼結」が採用されました。特許は1905年4月11日（特許番号786814）に取得されています。ポット焼結法は図2に示されています。

1902年、W.ジョブは黄鉄鉱焼きカスと粉状鉄鉱を石炭とともに底から上向きに空気を吹き込んで焼結する方法を開発（ドイツ特許137438）。1905年、E.J.サベルスバーグは石炭とコークスブリーズを含む焼結混合物による鉄鉱石焼結プロセスを開発（ドイツ特許210742）。1906年、A.S.ドワイトとR.L.ロイド（ともに米国）は真空焼結用のベルト型焼結機を発明。1909年、フォン・シュリッペンバッハが回転型焼結機を発明（ドイツ特許226033）。1913年、W.バースは底から上向きに空気を吹き込む焼結ベルトを設計（ドイツ特許276424）。1914年、J.E.グリーナワルトは真空焼結用の矩形傾斜パンの特許を取得（米国特許1103196）。円形焼結機は1930年、V.A.サハルノフによって発明されました。

ドワイト・ロイド特許（第882,517号、1908年3月17日）以前は、ハンティントン・ハーバーライン法が最良の焼結法でしたが、生成物の組成が不満足で、取り扱いコストが高かったのです。このプロセスでは、石灰と混合した鉱石を大型ポットで、下から強制的に上向きの通気で燃焼させました。この条件下では均一な製品が得られません。下部の装入材は上部の重圧により非多孔質のスラグに還元され、上部では上向きの激しい気流による鉱石粒子の撹拌で大量の未焼結微粉が残ります。未焼結物は再処理が必要で、大量の非多孔質・完全溶融物は高炉使用前に破砕する多大なコストがかかり、それでも物理的・化学的構造の面から不満足でした。

ドワイト・ロイド特許（第882,517号）に開示されたプロセスは、装入層全体の圧力変動を排除し、燃焼中に鉱石粒子を静止状態に保つものでした。薄層で処理することで圧力を回避し、ダウンドラフト（上部着火）で粒子の撹拌を容器と下向き気流の圧力で抑制、またはアップドラフト使用時はスクリーンで表層付近の粒子を静止させました。ドワイト・ロイド法の焼結製品は多孔性、脆性、化学構造の点で高炉処理に極めて理想的で、従来技術を凌駕していました。

この方式による最初の稼働機は、アーサー・スミス・ドワイト（1864-1946）とリチャード・ルイス・ロイドによって1906年6月、メキシコのカナネア銅山で建設され、1907年に特許を取得。1908年にはオハイオ・コロラド製錬会社（コロラド州サリダ）に焼結装置を設置。これは連続式機で、鉱石層を着火装置下で常時移動させ、吸引室でダウンドラフトを維持しながら焼結し、自動的に排出するものでした。

グリーナワルトも1909年頃、コロラド州デンバーのモダン製錬精製会社に間欠式ダウンドラフト焼結装置を設置。ポット底を格子または穿孔鋼板とし、給料・着火炉が可動、ポット回転で焼結品をホッパーに落とす方式でした。これは高炉煙道ダストの焼結に最初に商業採用されたグリーナワルト式プラントです。1910年以降、硫化鉱処理に広く用いられ、1912年からは鉄系鉱石にも適用されました。

ダウンドラフト式ドワイト・ロイド焼結プロセスが普及し、現在生産されている焼結鉱の大半はこのプロセスによるものです。両発明者は1907年、「ドワイト・アンド・ロイド冶金会社」をニューヨークに設立し、多数のプラントを建設するとともに、ルルギ社など世界中にライセンス供与しました。ドワイト・ロイド法による鉄鉱石焼結機は1910年に米国で最初に建設され、ドイツでは1917年に最初のプラントが稼働しました。

それ以降、機械の機械的設計や鉄鉱石焼結プロセスに多くの改良が加えられましたが、プロセスの基本原理は変わっていません。

ペレタイジングの歴史

ペレタイジングは、グリーンペレット（未焼成ペレット）を成形後、加熱硬化させる点でシンタリングと異なります。シンタリングプロセスの発展過程で、超微細鉱石への対応をさらに改良する試みがなされ、シンタリングの代替プロセスとしてペレタイジングが開発されました。

スウェーデンとドイツでは、焼結混合物に大量の微粉を使用したことで生産性が制限され、これがペレタイジング開発の第1段階をもたらしました。最初のペレタイジング特許は、1912年にスウェーデンのA.G.アンデション（特許番号35124）、1913年にドイツのC.A.ブラッケルスベルグに与えられました。1926年、クルップ社ラインハウゼン製鉄所で日産120トンのパイロットペレットプラントが建設されましたが、1937年に大型焼結プラント建設のため解体されました。

第2段階の開発は米国で進行しました。この技術の主要な育成拠点であり、現代的な成功開発の源泉となったのは、ミネソタ大学鉱山実験所です。1940年代、E.W.デイビス博士とその同僚たちの指導の下、ミネソタ州の低品位鉄鉱石利用の問題が研究されました。特にメサビ鉱脈の主要鉱体に隣接する鉄質岩石に注目が集まりました。これらの低品位鉱石（Fe 25-30%）は極めて硬く摩耗性が高く、地元では「タコナイト」と呼ばれています。これらはメサビ赤鉄鉱が自然浸出と酸化によって進化した原始物質です。回収可能な鉄鉱物は微細分散した磁鉄鉱で、約80%が325メッシュ（約44μm）以下に粉砕して解離させ、精鉱は約65% Fe、8% SiO₂を含みます。

1945年までに実験所での研究開発は大きく進展。有望な選鉱技術が確立されただけでなく、生成する超微細精鉱の利用法も新たに探究されました。湿式精鉱を回転ドラムで球状化（グリーンペレット化）し、竪型窯で適切な熱処理によって硬化させます。硬化ペレット（直径約15-25mm）は高炉原料として適すると考えられ、小型実験高炉での試験結果は勇気づけられるものでした。これらの結果は世界の鉄鋼生産者の注目を集め、特にスウェーデンで活発かつ成功した研究を刺激しました。米国では、鉄鋼・鉱山会社がこの技術に、豊富だが枯渇しつつあるミネソタ・ミシガンの鉱山資源を、これまで利用できなかった物質を活用することで延命させる手段を見出しました。新会社が設立され、研究が強化されました。1949年までには、米国とスウェーデンで、精鉱からボールを作る最良の方法は回転ドラムであることで概ね合意されましたが、熱処理方法については意見が分かれました。

装置には（1）厳密な温度制御、（2）最小燃料消費（顕熱回収）、（3）確実でトラブルフリーな運転、（4）十分な単位生産能力が求められました。

当初、パイロットプラント研究では垂直「竪型窯」が専ら使用されました。湿潤ボールを頂部から投入し、上昇する高温ガスと対向流で移動させ、まず乾燥、次に硬化温度域まで昇温させます。硬化ペレットは窯底から取り出されます。

デイビスの研究は1943年、実験ペレットを竪型炉で焼成することに集大成されました。第二次世界大戦後、1947年にスウェーデンで類似の実験装置が建設。1950年代には、ペレタイジングが微細精鉱の凝集として経済的に実現可能な方法であることが明らかになりました。最初のペレタイジングプラントはスウェーデンで稼働し、竪型炉でペレットを焼成、能力は日産10-60トンでした。

プロセス自体は本質的にシンプルで魅力的ですが、実践ではいくつかの困難な特徴がありました。1950年代初頭に最も深刻だったのは、（1）均一なガス分布の確保、（2）均一な装入下降・ペレット処理・トラブルフリーな製品排出、（3）単位あたりの高出力確保、（4）「スケールアップ」と最適な窯形状への不確実性です。

これらの問題により、米国リザーブ・マイニング社は別の道を模索しました。新たな前進の契機は、セメント工業で用いられていた「レポル窯プロセス」にありました。このプロセスはヨーロッパで開発され、球状化ユニットから可動グレートにボールを供給し、そこで乾燥・予備硬化を行い、回転窯で焼成を完了させ、窯からの高温ガスをグレートに戻して乾燥・硬化に利用するものです。

ミッチェルの報告によると、アリス・チャルマーズ社のレレップ博士が、球状化ドラムとグレートを微細磁鉄鉱精鉱から焼成ペレット製造に利用できると提案。乾燥・焼成と製品顕熱の回収が可能な装置であれば、微細磁鉄鉱凝集の問題を比較的安価に解決できると考えられました。

アリス・チャルマーズ社の研究所で研究が継続され、好結果を得て、1954年リザーブ・マイニング社はこれらの原理に基づく日産1,000トンの実験機を、アーサー・G・マッキー社が焼結機ベースで機械的に設計し、導入しました。ペレットは熱風を層に下向き吹き込み乾燥させ、特殊炉から熱ガスを下向きに吸引して硬化。ストランド上で冷却し、回収した熱風を供給端の湿潤ボール乾燥に再利用し、燃料消費を削減しました。有用な運転経験を得て、数ヶ月の試運転後、1954年4月、リザーブ社はスペリオル湖西岸のシルバーベイに設置する6基の大型機の設計を発注しました。

他社は竪型窯プロセスの開発を継続し、これも磁鉄鉱精鉱向けに大型設備の建設を正当化する進展を見せました。最大級のエリー・マイニング社ホイト・レイクスプラントは1957年稼働、24基の竪型炉を備えていました。

1950年代には、竪型窯と可動グレート機の両方が微細磁鉄鉱精鉱のペレタイジングに開発・適用されました。磁鉄鉱精鉱は比較的ペレタイズしやすく、粒子は粒状（板状でなく）、比表面積が大きく、浮選剤で汚染されていない表面を持ちます。適切に処理すれば焼成時に酸化し、有用な発熱をもたらします。酸化は粒成長と再結晶化を伴うため、必要な最終強度の発現に寄与します。しかし、すべての鉄系精鉱が磁鉄鉱ではありません。ミシガン州にはジャスパーライトの大規模鉱床があり、鉄鉱物は微細な鏡鉄鉱（スペキュラーヘマタイト）です。これらはミネソタのタコナイトに対応するミシガン版と呼ばれますが、鉄鉱物は磁気選別ではなく、浮選と重力選別で回収されます。

このような赤鉄鉱精鉱は特殊な問題を提示し、その開発はクリーブランド・クリフス・アイアン社の主要課題でした。1956年、ミシガン州イーグル・ミルズでグレート機を稼働開始し、以来、グレートキルンシステム（レポルプロセスを鉄鉱石問題に直接適用したもの）を用いた2つの非常に成功した大型プラントが建設されました。このシステムはアリス・チャルマーズ社が開発し、プラントはマッキー社が設計・建設しました。一般に、レポルプロセス（グレートで乾燥・予熱、窯で硬化）は、酸化発熱の利点がない赤鉄鉱精鉱に非常に成功しており、一方磁鉄鉱には「ストレートグレート」または竪型炉が通常用いられます。

鉄鉱石ペレタイジングはスウェーデン起源の方法で、1912年にA.G.アンデションが特許取得（山口ら、2010）。プロセスは1940年代に米国で開発され、最初の商業プラントは1952年、ミネソタ州バビットで稼働開始。グレートキルン型の最初の鉄鉱石ペレットプラントは1960年、ミシガン州ハンボルト鉱山で設立されました。アリス・チャルマーズ社（メトソの前身）は以来、約50基のこのタイプのプラントを建設しました。しかし、1975年以前に建設された古いプラントの多くは稼働していません。グレートキルンプラントのもう一つの建設会社は神戸製鋼で、1966年に神戸製鉄所名谷浜で最初のプラントを建設し、以来10基以上を建設、その多くが現在も稼働中です。

2000年以降、首鋼グループが開発したグレートキルンプロセスが中国で急速に採用されています。過去10年間で中国における新規グレートキルンプラントの建設が顕著で、江蘇宏達や中信などの新しいファブリケーターの台頭とともに、2000年以降、主に中国での設置によって指数関数的な増加が見られています。